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CH367165A - Process for the production of sorbic acid - Google Patents

Process for the production of sorbic acid

Info

Publication number
CH367165A
CH367165A CH4693157A CH4693157A CH367165A CH 367165 A CH367165 A CH 367165A CH 4693157 A CH4693157 A CH 4693157A CH 4693157 A CH4693157 A CH 4693157A CH 367165 A CH367165 A CH 367165A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
crotonaldehyde
acid
catalyst
sorbic acid
ketene
Prior art date
Application number
CH4693157A
Other languages
German (de)
Inventor
Hans Dr Fernholz
Eberhard Dr Mundlos
Original Assignee
Hoechst Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DEF20465A external-priority patent/DE1042573B/en
Priority claimed from DEF20919A external-priority patent/DE1059899B/en
Application filed by Hoechst Ag filed Critical Hoechst Ag
Publication of CH367165A publication Critical patent/CH367165A/en

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/09Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides from carboxylic acid esters or lactones

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  

  
 



  Verfahren zur Herstellung von Sorbinsäure
Es ist ein Verfahren zur Herstellung von Sorbinsäure bekannt, bei dem man Keten an Crotonaldehyd in Gegenwart eines inerten Lösungsmittels und eines sauren, vorzugsweise eines   BortrifLuorid-Kata-    lysators anlagert und ein Lakton erhält, das sich durch Behandlung mit einer starken Säure in Sorbinsäure überführen, lässt.   



   Es wurde nun   gefunden, dass bei Durchführung    der Reaktion von Keten mit Crotonaldehyd in Gegenwart von   fettsaure    Salzen zweiwertiger   tfbergangsW    metalle als Katalysator ein Produkt entsteht, das sich überraschenderweise nicht oder nur unwesentlich durch die oben erwähnte Behandlung mit einer starken Säure in Sorbinsäure umwandeln lässt, aus dem jedoch - ohne dass der Katalysator vorher abgetrennt   wird - Sorbinsäure    in besserer Ausbeute als bei dem bisher bekannten Verfahren erhalten werden kann, wenn man dieses Produkt zuerst alkalisch verseift und danach mit einer starken Säure behandelt.



   Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung von Sorbinsäure ist dadurch gekennzeichnet, dass man Keten und Crotonaldehyd bei einer Temperatur von mindestens 200 C in Gegenwart mindestens eines   SalF    zes mindestens eines zweiwertigen Übergangsmetalls mit einer Fettsäure als Katalysator und mindestens eines   Lösungsnrittels      umsetzt,    das Lösungsmittel mit etwaigem überschüssigem Crotonaldehyd abdestilliert, den dabei anfallenden, noch katalysatorhaltigen Polyester mit einer starken Base behandelt und die entstandene basische Lösung durch Zugabe mindestens einer starken Säure bei erhöhter Temperatur in Sorbinsäure überführt.



   Die Eigenschaften des in der ersten Stufe des vorliegenden Verfahrens erhaltenen neuen Produktes, das offenbar von dem bei dem bekannten Verfahren auftretenden Lakton verschieden ist, sprechen für das Vorliegen eines Esters, dessen Molekulargewicht etwa zwischen 1000 und 3000 liegt. Es handelt sich wahrscheinlich um einen Polyester, der während der Reaktion des Ketens mit Crotonaldehyd aus dem   sich intermediär bildenden Lakton n entsteht. Dieser    Polyester, der nach dem vorliegenden Verfahren in praktisch quantitativer Ausbeute erhalten wird, lässt sich nicht oder nur unwesentlich durch Behandlung mit starker Säure in Sorbinsäure verwandeln.



   Als Katalysatoren zur Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens kommen z. B. die fettsauren Salze von Cadmium, Eisen, Nickel, Quecksilber, Kobalt oder Zink oder Gemische solcher Salze in Frage, vorzugsweise solche, deren Fettsäurerest   W18    Kohlenstoffatome enthält. Da die Sorbinsäure vielfach für die Konservierung von Lebensmitteln verwendet wird, ist es ratsam, die Salze solcher   Über-      gangsmetalie    zu verwenden, die für den Menschen ungiftig sind, um für den Fall, dass noch geringe Spuren dieser Metalle im Endprodukt enthalten sein sollten, jede Gefährdung auszuschliessen. Besonders vorteilhaft ist die Verwendung von fettsauren Zinksalzen, insbesondere von Zinkisobutyrat oder Zinkisovalerianat.

   Als weitere Salze kommen beislpielsweise die der Buttersäure, Valeriansäure,   eMethyl-    buttersäure, Diäthylessigsäure,   2-Athylcapronsäure,    Stearinsäure, Palmitinsäure oder Ölsäure in Frage.



  Die Katalysatoren werden im allgemeinen in Mengen zwischen 0,1 und   5 0/o,    vorzugsweise zwischen 0,5 und   2 O/a    der Gewichtsmenge des eingesetzten Crotonaldehyds verwendet, jedoch kann man in einzelnen Fällen auch grössere oder kleinere Mengen anwenden.



   Als für die Reaktion geeignete Lösungsmittel kommen aromatische, aliphatische und alicyclische Kohlenwasserstoffe oder deren Derivate in Frage. Im einzelnen seien genannt: Hexan, Heptan, Octan, Benzol,   Toluol, Xylol, Cyclohexan, Methylenchlorid, Chloroform, Tetrachlorkohlenstoff, ChlorbenzoL, Nitrobenzol und so weiter. Vielfach ist es auch   zweck-    mässig, äquimolare Mengen von Keten und Crotonaldehyd, in dem der Katalysator gelöst ist, zu verwenden. In diesem Falle verläuft die Umsetzung aber nicht ganz vollständig, da kleine Anteile des Crotonaldehyds unumgesetzt zurückbleiben.

   Ferner ist es besonders vorteilhaft, die Reaktion bei einer Temperatur zwischen 25 und   35"C    auszuführen; allerdings kann man auch, wenn es gewünscht wird, bei höherer Temperatur, zweckmässig nicht über   50"C,    arbeiten, wenn hierbei die Ergebnisse im allgemeinen auch nicht ganz so gut sind. Bei einer tieferen Temperatur als etwa 200 C verläuft die Reaktion langsam und unvollständig.



   Bei der alkalischen Verseifung des Polyesters, die zweckmässig zwischen 60 und 1000 C vorgenommen wird, und die z. B. durch Erhitzen von wenigen Minuten bis zu einer Stunde mit   10-40 /o iger    Natronlauge beispielsweise auf   90-100  C    leicht durchführbar ist, fällt eine klare, bräunlich gefärbte Lösung an, die vornehmlich der verwendeten Base entsprechende Salze ungesättigter Oxycarbonsäuren enthält. Durch Zugabe von Säure fallen die freien Oxysäuren grösstenteils aus. Diese können durch weitere Wärmebehandlung mit einer starken wässrigen Säure - zweckmässig bei Temperaturen von   80-150"C,    z.

   B. unterhalb   1000 C,    beispielsweise durch einstündiges Erhitzen auf   90-100     C in   20-300/oliger    Schwefelsäure oder in   15-25 0/oiger      Salzsäure - dehydrati-    siert werden'. Gegebenenfalls kann man die Säurebehandlung auch unter   Überdruck    ausführen. Aus der dabei in praktisch quantitativer Ausbeute anfallenden rohen,   helibraun    bis gelb gefärbten Sorbinsäure lassen sich etwa   900/0 an    reiner, farbloser Sorbinsäure gewinnen.



   Zur Verseifung des in der ersten Verfahrensstufe angefallenen Polyesters eignen sich z. B. die starken Basen Natronlauge, Kalilauge, Calciumhydroxyd und Barytlauge. Zur Säurebehandlung der mit den genannten Laugen erhaltenen Lösung kommen starke Säuren, beispielsweise Salzsäure, Schwefelsäure, Benzolsulfonsäure, p-Toluolsulfonsäure usw. oder Gemische von Säuren in Frage.



   Das vorliegende Verfahren stellt gegenüber dem bekannten Verfahren eine wesentliche Verbesserung der   Sorbinsäure-Herstellung    aus Reaktionsprodukten von Keten mit Crotonaldehyd dar. Ein Vorteil liegt in seiner wesentlich einfacheren Ausführung, so dass es   besonders    für die grosstechnische Herstellung der Sorbinsäure von grosser wirtschaftlicher Bedeutung ist.



   Beispiel
In ein mechanisch   gerührte    oder in anderer geeigneter Weise bewegtes Gemisch aus 800 g Crotonaldehyd. 1200   cm3      Toluoyl    und 8 g Zink-isovalerianat werden bei einer Temperatur zwischen 25 und 350 C 420 g Keten eingeleitet. Der Überschuss an Crotonaldehyd (100 g) und das Toluol werden im Vakuum abgezogen. Als Rückstand werden 1150 bis 1250 g Polyester in Form einer hochviskosen, braungefärbten Flüssigkeit erhalten, die noch etwas Toluol enthält. In die Gesamtmenge des Produktes werden 1400 g 35    /Oiger    Natronlauge gegeben und nach Aufhören der exothermen Reaktion 1400 g Wasser. Das Gemisch wird dann eine Stunde unter Rühren auf   90-100  C    erhitzt, wobei sich eine klare, braungefärbte Lösung bildet.

   In die erkaltete Lösung werden 2900 g   800/obige    Schwefelsäure eingerührt und    unter weiterem Rühren eine Stunde auf 9 O100 C 90-100"C    erhitzt. Nach dem Erkalten fallen 1100 g einer meist   hellbraun gefärbten, etwa 90.  /oigenl RohFSorbin-    säure an, die in geeigneter Weise, z. B. durch Destillation mit einem Glykol oder   Monoalkylglykoläther    gereinigt werden kann.   



  
 



  Process for the production of sorbic acid
A process for the preparation of sorbic acid is known in which ketene is added to crotonaldehyde in the presence of an inert solvent and an acidic, preferably boron trifluoride, catalyst and a lactone is obtained which is converted into sorbic acid by treatment with a strong acid, leaves.



   It has now been found that when the reaction of ketene with crotonaldehyde is carried out in the presence of fatty acid salts of divalent transition metals as a catalyst, a product is formed which, surprisingly, cannot be converted into sorbic acid, or only to an insignificant extent, by the above-mentioned treatment with a strong acid however - without the catalyst being separated off beforehand - sorbic acid can be obtained in a better yield than in the previously known process if this product is first saponified under alkaline conditions and then treated with a strong acid.



   The inventive method for the preparation of sorbic acid is characterized in that ketene and crotonaldehyde are reacted at a temperature of at least 200 C in the presence of at least one salt of at least one divalent transition metal with a fatty acid as a catalyst and at least one solvent, the solvent with any excess crotonaldehyde distilled off, the resulting polyester, which still contains catalyst, is treated with a strong base and the resulting basic solution is converted into sorbic acid by adding at least one strong acid at an elevated temperature.



   The properties of the new product obtained in the first stage of the present process, which is evidently different from the lactone occurring in the known process, suggest the presence of an ester whose molecular weight is approximately between 1000 and 3000. It is probably a polyester that is formed during the reaction of the ketene with crotonaldehyde from the intermediate lactone n. This polyester, which is obtained in a practically quantitative yield by the present process, cannot be converted, or only to an insignificant extent, into sorbic acid by treatment with strong acid.



   As catalysts for carrying out the inventive method, for. B. the fatty acid salts of cadmium, iron, nickel, mercury, cobalt or zinc or mixtures of such salts in question, preferably those whose fatty acid residue contains W18 carbon atoms. Since sorbic acid is widely used for the preservation of food, it is advisable to use the salts of such transition metals, which are non-toxic for humans, in order to ensure that the end product still contains small traces of these metals Eliminate risk. The use of fatty acid zinc salts, in particular zinc isobutyrate or zinc isovalerate, is particularly advantageous.

   Other possible salts are, for example, butyric acid, valeric acid, e-methyl butyric acid, diethylene acetic acid, 2-ethylcaproic acid, stearic acid, palmitic acid or oleic acid.



  The catalysts are generally used in amounts between 0.1 and 50 / o, preferably between 0.5 and 2 O / a, of the amount by weight of the crotonaldehyde used, but larger or smaller amounts can also be used in individual cases.



   Suitable solvents for the reaction are aromatic, aliphatic and alicyclic hydrocarbons or their derivatives. The following may be mentioned in detail: hexane, heptane, octane, benzene, toluene, xylene, cyclohexane, methylene chloride, chloroform, carbon tetrachloride, chlorobenzene, nitrobenzene and so on. In many cases it is also expedient to use equimolar amounts of ketene and crotonaldehyde in which the catalyst is dissolved. In this case, however, the reaction does not proceed completely, since small fractions of the crotonaldehyde remain unreacted.

   Furthermore, it is particularly advantageous to carry out the reaction at a temperature between 25 and 35 "C; however, if you wish, you can also work at a higher temperature, preferably not above 50" C, if the results generally do not also work here are quite as good. If the temperature is lower than about 200 C, the reaction is slow and incomplete.



   In the alkaline saponification of the polyester, which is expediently carried out between 60 and 1000 C, and the z. B. can easily be carried out by heating for a few minutes to an hour with 10-40 / o strength sodium hydroxide solution, for example to 90-100 ° C., a clear, brownish solution is obtained, which mainly contains salts of unsaturated oxycarboxylic acids corresponding to the base used. When acid is added, most of the free oxyacids are precipitated. This can be achieved by further heat treatment with a strong aqueous acid - expediently at temperatures of 80-150 "C, e.g.

   B. below 1000 ° C., for example by heating to 90-100 ° C. for one hour in 20-300% sulfuric acid or in 15-25% hydrochloric acid - are dehydrated. If necessary, the acid treatment can also be carried out under excess pressure. About 900/0 of pure, colorless sorbic acid can be obtained from the crude, light-brown to yellow colored sorbic acid which is obtained in practically quantitative yield.



   For saponification of the polyester obtained in the first process stage, z. B. the strong bases caustic soda, potassium hydroxide, calcium hydroxide and barite liquor. Strong acids, for example hydrochloric acid, sulfuric acid, benzenesulfonic acid, p-toluenesulfonic acid, etc., or mixtures of acids are suitable for the acid treatment of the solution obtained with the above-mentioned alkalis.



   The present process represents a significant improvement in the production of sorbic acid from reaction products of ketene with crotonaldehyde compared to the known process. One advantage is its much simpler execution, so that it is of great economic importance, particularly for the large-scale production of sorbic acid.



   example
In a mechanically stirred or otherwise suitably agitated mixture of 800 g crotonaldehyde. 1200 cm3 of toluoyl and 8 g of zinc isovalerate are introduced at a temperature between 25 and 350 ° C. 420 g of ketene. The excess crotonaldehyde (100 g) and the toluene are stripped off in vacuo. The residue obtained is 1150 to 1250 g of polyester in the form of a highly viscous, brown-colored liquid which still contains some toluene. 1400 g of 35% sodium hydroxide solution are added to the total amount of product and, after the exothermic reaction has ceased, 1400 g of water. The mixture is then heated to 90-100 ° C. for one hour with stirring, a clear, brown-colored solution being formed.

   2900 g of 800% sulfuric acid are stirred into the cooled solution and heated to 90-100 ° C. for one hour at 90-100 ° C. with further stirring. After cooling, 1100 g of about 90% crude Sorbic acid, mostly light brown in color, result. which can be purified in a suitable manner, e.g. by distillation with a glycol or monoalkyl glycol ether.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Sorbinsäure aus Keten und Crotonaldehyd, dadurch gekennzeichnet, dass man Keten und Crotonaldehyd bei einer Temperatur von mindestens 20"C in Gegenwart mindestens eines Salzes mindestens eines zweiwertigen tÇber- gangsmetalls mit einer Fettsäure als Katalysator und mindestens eines Lösungsmittels umsetzt, das Lösungsmittel mit etwaigem überschüssigem Crotonaldehyd abdestilliert, den anfallenden, noch katalysatorhaltigen Polyester mit einer starken Base behandelt und die entstandene basische Lösung durch Zugabe mindestens einer starken Säure bei erhöhter Temperatur in Sorbinsäure überführt. PATENT CLAIM Process for the production of sorbic acid from ketene and crotonaldehyde, characterized in that ketene and crotonaldehyde are reacted at a temperature of at least 20 "C in the presence of at least one salt of at least one divalent transition metal with a fatty acid as catalyst and at least one solvent, the solvent distilled off with any excess crotonaldehyde, the resulting polyester, which still contains catalyst, is treated with a strong base and the resulting basic solution is converted into sorbic acid by adding at least one strong acid at an elevated temperature. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung von Keten mit Crotonaldehyd bei einer Temperatur zwischen 25 und 35"C durchführt. SUBCLAIMS 1. The method according to claim, characterized in that the reaction of ketene with crotonaldehyde at a temperature between 25 and 35 "C is carried out. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass der Katalysator in einer Menge von 0,1-5 O/o, bezogen auf das Gewicht des eingesetzten Crotonaldehyds, verwendet wird. 2. The method according to claim, characterized in that the catalyst is used in an amount of 0.1-5 O / o, based on the weight of the crotonaldehyde used. 3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass dler Katalysator in einer Menge von 0, 5-2 /o, bezogen auf das Gewicht des eingesetzten Crotonaldehyds, verwendet wird. 3. The method according to claim, characterized in that the catalyst is used in an amount of 0.5-2 / o, based on the weight of the crotonaldehyde used. 4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass als Katalysator Zinksalze verwendet werden. 4. The method according to claim, characterized in that zinc salts are used as the catalyst. 5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Lösungsmittel überschüssigen Crotonaldehyd verwendet. 5. The method according to claim, characterized in that the solvent used is excess crotonaldehyde. 6. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass ein für die Reaktion inertes Lösungsmittel verwendet wird. 6. The method according to claim, characterized in that a solvent which is inert for the reaction is used. 7. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die mit einer starken Säure versetzte Lösung auf Temperaturen von 80 bis zu 1500 C erhitzt wird. 7. The method according to claim, characterized in that the solution mixed with a strong acid is heated to temperatures of 80 to 1500C.
CH4693157A 1956-06-07 1957-06-05 Process for the production of sorbic acid CH367165A (en)

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DEF0020466 1956-06-07
DEF20465A DE1042573B (en) 1956-06-07 1956-06-07 Process for the production of sorbic acid by reacting ketene with crotonaldehyde
DEF20919A DE1059899B (en) 1956-07-28 1956-07-28 Process for the production of sorbic acid by reacting ketene with crotonaldehyde

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CH367165A true CH367165A (en) 1963-02-15

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1282645B (en) * 1964-12-01 1968-11-14 Hoechst Ag Process for the production of sorbic acid and its alkali and alkaline earth salts

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE1282645B (en) * 1964-12-01 1968-11-14 Hoechst Ag Process for the production of sorbic acid and its alkali and alkaline earth salts

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CH367164A (en) 1963-02-15

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