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BRPI0816804B1 - “composição catalisadora útil na redução catalítica de compostos de enxofre contidos em uma corrente de gás, processo de hidrólise e método para preparar a referida composição catalisadora” - Google Patents

“composição catalisadora útil na redução catalítica de compostos de enxofre contidos em uma corrente de gás, processo de hidrólise e método para preparar a referida composição catalisadora” Download PDF

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BRPI0816804B1
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Inventor
Stephen Neil MASSIE
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Shell International Research Maatschappij B.V.
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Description

(54) Título: COMPOSIÇÃO CATALISADORA ÚTIL NA REDUÇÃO CATALÍTICA DE COMPOSTOS DE ENXOFRE CONTIDOS EM UMA CORRENTE DE GÁS, PROCESSO DE HIDRÓLISE E MÉTODO PARA PREPARAR A REFERIDA COMPOSIÇÃO CATALISADORA (51) Int.CI.: B01J 35/10; B01J 23/85; B01D 53/86 (30) Prioridade Unionista: 17/09/2007 US 60/973.014 (73) Titular(es): SHELL INTERNATIONAL RESEARCH MAATSCHAPPIJ B.V.
(72) Inventor(es): STEPHEN NEIL MASSIE
1/21 “COMPOSIÇÃO CATALISADORA ÚTIL NA REDUÇÃO CATALÍTICA DE COMPOSTOS DE ENXOFRE CONTIDOS EM UMA CORRENTE DE GÁS, PROCESSO DE HIDRÓLISE E MÉTODO PARA PREPARAR A REFERIDA COMPOSIÇÃO CATALISADORA” [001]A presente invenção refere-se a uma composição catalisadora útil na redução catalítica de compostos de enxofre que são contidos em uma corrente de gás, um método de preparação de tal composição catalisadora, e um processo de hidrólise para a conversão redutiva de compostos de enxofre contidos em uma corrente de gás.
[002]No processo de Claus bem conhecido, um gás ácido que contém uma porcentagem significante de sulfeto de hidrogênio (H2S) é combustado em um estágio térmico para oxidar uma porção do H2S para dióxido de enxofre (SO2). Esta combustão é controlada para desse modo fornecer uma corrente de gás do processo que contém H2S e SO2 que estão aqui presentes em uma relação molar aproximada de 2 móis de H2S por mol de SO2 (2:1). Esta corrente de gás do processo é passada por um estágio catalítico por meio do qual os H2S e SO2 são reagidos na presença de um catalisador de alumina de acordo com a reação Claus para produção de enxofre elementar e água. O enxofre é então condensado do gás de reação Claus, e uma corrente de gás residual Claus é produzida. A corrente de gás residual Claus tipicamente contém pequenas concentrações de H2S e outros compostos de enxofre, tais como, SO2, dissulfeto de carbono (CS2), sulfeto de carbonila (COS), e enxofre elementar (S). Para que esta corrente de gás residual seja combustada, ou de outro modo disposta, ela deve ser também processada para remover muito do enxofre dela para fornecer um gás tratado tendo um teor de enxofre suficientemente baixo que permita sua combustão ou liberação na atmosfera.
[003]Um método pelo qual o gás residual é tratado é para passá-lo para um reator de redução por meio do qual os compostos de enxofre (isto é, SO2, CS2, COS,
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2/21 e S) na corrente de gás residual são cataliticamente reduzidos para H2S para desse modo fornecer uma corrente de gás tratada tendo uma concentração reduzida dos compostos de enxofre devido à sua conversão para H2S. Esta corrente de gás tratada pode então ser também processada para remover o H2S dela, por exemplo, passando-se a corrente de gás tratada para uma unidade de absorção por meio da qual é contatada com um absorvente para remover o H2S da corrente de gás tratada.
[004]Um processo inicial ensinado pela Patente U.S. No. 3.554.689 fornece a remoção de oxissulfeto de carbono, isto é, COS, de uma corrente de gás por hidrólise catalítica em H2S. Descoberto nesta patente é um processo pelo qual COS é removido de gases de combustão que também contêm oxigênio primeiro contatando-se os gases com um catalisador de hidrogenação ativo para converter o oxigênio e, depois disso, contatar os gases substancialmente livres de oxigênio resultantes com um catalisador de conversão de COS para converter o COS para H2S. O H2S pode então ser removido por absorção. A conversão de COS pode ser efetuada em temperaturas abaixo de 150oC. O catalisador de conversão de COS inclui alumina tendo uma área de superfície específica de mais de 50 m2/g e pode conter um ou mais óxidos de metal do Grupo VI e/ou Grupo VIII. Outras modalidades do catalisador de conversão de COS incluem a presença nele de uma quantidade de fosfato de metal de álcali. Não há nada na descrição de patente ‘689 que indique que o catalisador de conversão de COS tem utilidade na redução de outros compostos de enxofre tais como CS2, SO2 e enxofre elementar. Além disso, uma exigência do processo da patente ‘689 é para os gases de combustão sofrerem primeiro uma etapa de remoção de oxigênio catalítico de forma que o gás que é tratado para remover o COS através de hidrólise catalítica seja substancialmente livre de oxigênio.
[005]A Patente U.S. No. 4.668.491 descreve um processo e catalisador para a hidrólise catalítica seletiva dos compostos de enxofre COS e/ou CS2 que estão presentes em um gás de processo contendo monóxido de carbono. O catalisador de
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3/21 hidrólise descrito pela patente ‘491 inclui óxido de cromo e um composto de metal de álcali apoiados em um veículo de óxido de alumínio com gama alumínio sendo a forma preferida de óxido de alumínio. O teor de monóxido de carbono do gás de processo é significante e é passado sobre o catalisador de hidrólise em temperaturas na faixa de 1000C a 3500C.
[006]A Patente U.S. No. 5.132.098 descreve um processo no qual os compostos de enxofre de SO2, CS2, COS e enxofre elementar contidos em um gás residual de unidade Claus (gás residual) são cataliticamente convertidos por hidrogenação ou hidrólise para H2S. Esta hidrogenação ou tratamento por hidrólise é realizada a uma temperatura na faixa de 1400C a 5500C usando um catalisador que contém um composto de um metal selecionado dos metais dos grupos Va, VIa e VIII da tabela periódica que é depositado em um suporte de sílica ou sílica/alumina. Um catalisador mais específico descrito na patente ‘098 inclui óxido de cobalto e óxido de molibdênio depositados em alumina. Ao mesmo tempo em que a patente ‘098 descreve um catalisador incluindo alumina impregnada com 1,75% em peso de cobalto e 8% em peso de molibdênio, não há nenhum ensino relativo às faixas destes componentes ou relativos à forma da alumina do catalisador. Também não há nenhum reconhecimento da importância das características de estrutura de poro do catalisador ao fornecer reações de hidrogenação de baixa temperatura e hidrólise ou ao fornecer conversão elevada de compostos de enxofre para sulfeto de hidrogênio.
[007]A Patente U.S. No. 5.132.098 descreve um catalisador para uso na conversão de compostos de enxofre, tais como COS e CS, contidos em correntes de gás para sulfeto de hidrogênio. O catalisador inclui um suporte de óxido inorgânico que é impregnado com uma mistura de óxidos de metal que inclui óxidos de pelo menos três metais. Os catalisadores preferidos são aqueles nos quais o suporte de óxido inorgânico é óxido de alumínio, preferivelmente, γ-alumina, e óxidos de Cu, Zn, Cr, Mo, W, Fe, Co, e Ni onde cada um dos óxidos de metal está presente em
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4/21 uma quantidade de cerca de 0,05 a cerca de 4% em peso. É notável que o catalisador é requerido para conter três ou mais óxidos de metal.
[008]A Patente U. S. No. 6.080.379 descreve um catalisador de alumina usado para o tratamento de gases contendo enxofre realizando-se a Reação de Claus ou através de hidrólise. O catalisador tem uma macroporosidade otimizada em que sua porosidade é tal que o volume nos poros de diâmetro maior que 0,1 pm (1.000 À) seja maior que 12 ml/100g de catalisador e que a relação do volume nos poros de diâmetro maior que 1 pm (10.000 À) para o volume nos poros de diâmetro maior que 0,1 pm (1.000 À) é maior que ou igual a 0,65. A alumina pode ser possivelmente uma alumina de transição selecionada do grupo que consiste em rho (ρ), chi (χ), eta (η), gama (γ), capa (κ), teta (θ), delta (δ), e alfa (α). O catalisador pode conter um óxido de metal adicionalmente. O uso do catalisador na hidrólise de CS2 parece requerer uma temperatura de reator significantemente alta, porém ainda sem fornecer uma conversão de CS2 elevada.
[009]É desejável fornecer um processo para a redução catalítica de compostos de enxofre (isto é, pela hidrólise de COS e CS2 e pela hidrogenação de SO2 e S para H2S) que esteja contido em uma corrente de gás, e, em particular, fornecer a redução catalítica de compostos de enxofre que estão contidos em uma corrente de gás residual de unidade Claus.
[0010]Também é desejável ter uma composição catalisadora que possa fornecer a redução de baixa temperatura de compostos de enxofre contidos em uma corrente de gás, e, também, fornecer uma conversão de porcentagem alta de tais compostos de enxofre para sulfeto de hidrogênio.
[0011]Deste modo, consequentemente, fornecida é uma composição catalisadora útil na redução catalítica de compostos de enxofre contidos em uma corrente de gás, em que a referida composição catalisadora compreende: alumina, um componente de metal do grupo VI e um componente de metal do grupo VIII, em que a
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5/21 referida composição catalisadora tem uma estrutura de poro tal que uma grande porcentagem do volume de poro total da referida composição catalisadora esteja contida dentro dos poros da referida composição catalisadora tendo um diâmetro de poro maior que 10.000 À. Esta composição catalisadora pode ser feita incorporandose um componente de metal do grupo VI e um componente de metal do grupo VIII em uma partícula de alumina que compreende alumina tendo mais do que 10% de seu volume de poro total que está contido dentro dos poros tendo um diâmetro de poro maior que 10.000 À para desse modo fornecer um intermediário; e calcinando o referido intermediário para desse modo fornecer a referida composição catalisadora.
[0012]Também fornecido é um processo de hidrólise, compreendendo: introduzir uma corrente de gás em um reator que é operado em condições de reação de redução adequadas, em que a referida corrente de gás compreende um composto de enxofre, e contatar a referida corrente de gás com uma composição catalisadora, em que a referida composição catalisadora compreende alumina, um componente de metal do grupo VI e um componente de metal do grupo VIII, e em que a referida composição catalisadora tem uma estrutura de poro tal que uma porcentagem grande do volume de poro total da referida composição catalisadora esteja contida dentro dos poros da referida composição catalisadora tendo um diâmetro de poro maior que 10.000 À; e produzir a partir do referido reator uma corrente de gás tratada tendo uma concentração reduzida do referido composto de enxofre.
[0013]FIG. 1 apresenta plotagens do volume de poro cumulativo medido versus diâmetro de tamanho de poro da composição catalisadora inventiva e de um catalisador de comparação.
[0014]FIG. 2 apresenta plotagens do volume de poro incremental medido versus diâmetro de tamanho de poro da composição catalisadora inventiva e de um catalisador de comparação.
[0015]FIG. 3 apresenta plotagens do nível de concentração do composto de
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6/21 enxofre de sulfeto de carbonila (COS) que está em uma corrente de gás tratada de um reator de hidrólise operado usando o catalisador inventivo ou um catalisador de comparação para tratar uma corrente de gás que contém COS.
[0016]O catalisador da invenção tem propriedades que tornam isto particularmente útil na hidrólise catalítica de baixa temperatura de compostos de enxofre que estão contidos em uma corrente de gás. Como será usado aqui, o termo hidrólise pode referir-se tanto a reação de hidrólise de CS2 ou COS com água (H2O) para produzir H2S e CO2 quanto para a reação de hidrogenação de SO2 ou Sx com hidrogênio (H2) para produzir H2S e, no caso da reação de SO2, água. O catalisador da invenção também fornece uma conversão excepcionalmente alta de compostos de enxofre que estão contidos em uma corrente de gás a ser tratada até mesmo quando o catalisador é usado sob condições de temperatura de reação relativamente mais baixa do que aquelas tipicamente requeridas com o uso de catalisadores comparativos. Ao mesmo tempo em que as razões para este desempenho excepcionalmente elevado do catalisador inventivo não são conhecidas com certeza, é teorizado que seja uma combinação da estrutura de poro único do catalisador inventivo junto com os tipos específicos de metais e a carga de metais elevados do catalisador que fornece tal desempenho excepcional.
[0017]A composição catalisadora da invenção, deste modo, além da carga de metais dela, tem uma estrutura de poro único em que uma grande porcentagem do volume de poro total da composição catalisadora está contida dentro de seus poros tendo diâmetros de poro excessivamente grandes, maiores do que 10.000 angstroms (À). Esta porcentagem grande do volume de poro total da composição catalisadora contida dentro dos poros de diâmetro de poro maior que 10.000 À, em geral, deveria exceder 10 por cento do volume de poro total. Acredita-se que a porcentagem grande de volume de poro total que está contida nos poros extra-grandes contribua com a capacidade da composição catalisadora de fornecer conversão elevada
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7/21 e hidrólise de baixa temperatura de compostos de enxofre de uma corrente de gás mesmo quando a composição catalisadora for usada sob condições de reação que envolvem a aplicação de velocidades espaciais gasosas altas. E, deste modo, é preferido para a porcentagem do volume de poro total da composição catalisadora que esteja contida em seus poros de diâmetro de poro maior que 10.000 À para exceder 15 por cento do volume de poro total da composição catalisadora. É ainda mais preferido para esta porcentagem exceder 25 por cento, e, mais preferido que a porcentagem exceda 35 por cento.
[0018]Outra propriedade única da estrutura de poro da composição catalisadora inventiva considerada possivelmente contribuir com seu desempenho excepcional em aplicações de hidrólise catalítica é a distribuição bimodal do tamanho de seus poros. A composição catalisadora tem a propriedade em que sua distribuição de poro é tal que seu volume de poro esteja predominantemente contido dentro de poros que têm diâmetros de poro excessivamente grandes e poros que têm diâmetros de poro pequenos, porém com muito pouco do volume de poro da composição catalisadora estando contida dentro dos poros que têm diâmetros de tamanho médio. Deste modo, uma proporção significante do volume de poro total da composição catalisadora deveria estar contida dentro de seus poros tendo um diâmetro de poro pequeno, isto é, um diâmetro de poro menor do que 70 À. Esta proporção significante do volume de poro total da composição catalisadora contida dentro dos poros de diâmetro de poro menor que 70 À, em geral, deveria exceder 10 por cento do volume de poro total. É preferido para a porcentagem do volume de poro total da composição catalisadora que é contida nos poros de diâmetro de poro menor do que 70 À exceder 15 por cento do volume de poro total. É mais preferido para esta porcentagem exceder 25 por cento, e, mais preferido, a porcentagem exceder 35 por cento.
[0019]Porque uma das características essenciais da estrutura de poro do catalisador é para ter uma macroporosidade elevada, como definido abaixo, a proporPetição 870170088139, de 14/11/2017, pág. 25/46
8/21 ção do volume de poro total da composição catalisadora contida nos poros de diâmetro de poro menor do que 70 À deveria ser menos do que 70 por cento do volume de poro total. É preferido para a porcentagem do volume de poro total da composição catalisadora que é contida nos poros de diâmetro de poro menor do que 70 À ser menos que 65 por cento do volume de poro total, e, mais preferido, é para esta porcentagem ser menos que 60 por cento. Desse modo, por exemplo, a proporção do volume de poro total da composição catalisadora contida nos poros de diâmetro de poro menores que 70 À, pode está na faixa de 10 a 70%, e uma faixa particularmente preferida é, por exemplo, de 35 a 60%.
[0020]A composição catalisadora de invenção pode ser caracterizada também por sua macroporosidade. O termo macroporosidade é usado aqui para referir-se a uma medida da porosidade da composição catalisadora quando representado pela porcentagem do volume de poro total do catalisador que está contido em seus macroporos. Os macroporos são os poros da composição catalisadora tendo um diâmetro de poro maior que 350 À. Ao mesmo tempo em que a característica de estrutura de poro de ter uma porcentagem elevada do volume de poro total do catalisador que está contido dentro de seus poros excedendo 10.000 À é reconhecido como sendo uma característica particularmente importante da composição catalisadora, esta propriedade é abrangida pela propriedade de macroporosidade que deveria ser maior que 30%, preferivelmente, maior que 35%, e, mais preferivelmente, maior que 40%. Como notado acima, muito pouco do volume de poro total do catalisador está contido dentro dos mesoporos do catalisador. Os mesoporos são aqueles poros do catalisador que têm um diâmetro de poro entre 70 À e 350 À.
[0021]Como aludido acima, é teorizado que, de algum modo, a combinação da presença dentro da composição catalisadora inventiva de uma proporção grande de seu volume de poro total que está contido nos poros extra-grandes maiores que 10.000 À e uma proporção grande de seu volume de poro total que está contido nos
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9/21 poros menores de menos que 70 À, contribui com as propriedades catalíticas exclusivamente especiais do catalisador inventivo quando é usado em aplicações de hidrólise catalítica. Uma das propriedades físicas da composição catalisadora inventiva que reflete algumas destas características desejáveis é para sua relação de seu volume de poro que está contido nos poros maiores que 10.000 À para seu volume de poro que está contido nos poros menores que 70 À (também referido aqui como a relação de poro grande/pequeno) para exceder 0,6. É também desejável para esta relação de poro grande/pequeno exceder 0,75, porém é mais desejável para a relação de poro grande/pequeno exceder 0,8. É muito desejável para a relação de poro grande/pequeno exceder 1, e é especialmente desejável para a relação de poro grande/pequeno exceder 1,2.
[0022]A composição catalisadora da invenção tem uma carga de metais relativamente elevada ao mesmo tempo em que ainda tendo a característica de uma macroporosidade elevada. Acredita-se que esta combinação de características forneça um catalisador que seja particularmente útil na hidrólise de compostos de enxofre sob condições de reação de baixa temperatura e em velocidades espaciais de reator elevadas. Deste modo, a composição catalisadora pode conter um componente de metal de um composto de metal do grupo VI ou um composto de metal do grupo VIII, ou componentes de metal de ambos um composto de metal do grupo VI e um composto de metal do grupo VIII.
[0023]O componente de metal do grupo VI da composição catalisadora é selecionado daqueles compostos de metal ou metais do grupo VI que, em combinação com os outros componentes da composição catalisadora, adequadamente fornece a composição catalisadora para uso na hidrólise de compostos de enxofre. O metal do grupo VI pode ser selecionado do grupo de metais que consistem em cromo, molibdênio e tungstênio. O metal do grupo VI preferido é molibdênio ou cromo, e, o mais preferido, é molibdênio.
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10/21 [0024]O componente de metal do grupo VI contido na composição catalisadora pode estar na forma elementar ou na forma de um composto de metal, tal como, por exemplo, um óxido, um sulfeto, e similar. A quantidade de metal do grupo VI na composição catalisadora pode estar na faixa ascendentemente de 20% em peso do metal elementar com base no peso total da composição catalisadora. Preferivelmente, a concentração de metal do grupo VI na composição catalisadora está na faixa de 3% em peso a 15% em peso, e, preferivelmente, de 6% em peso a 12% em peso.
[0025]O componente de metal do grupo VIII da composição catalisadora é selecionado daqueles compostos de metais do grupo VIII ou compostos de metal que, em combinação com os outros componentes da composição catalisadora, adequadamente fornecem a composição catalisadora para uso na hidrólise de compostos de enxofre.
[0026]O metal do grupo VIII pode ser selecionado do grupo de metais que consiste em níquel e cobalto, com cobalto sendo o preferido. O componente de metal do grupo VIII contido na composição catalisadora pode estar na forma elementar ou na forma de um composto de metal, tal como, por exemplo, um óxido, um sulfeto e similar. A quantidade de metal do grupo VIII na composição catalisadora pode estar na faixa ascendentemente a 10% em peso de metal elementar com base no peso total da composição catalisadora. Preferivelmente, a concentração de metal do grupo VIII na composição catalisadora está na faixa de 0,5% em peso a 6% em peso, preferivelmente, de 1% em peso a 5% em peso, e, preferivelmente, de 2% em peso a 4% em peso.
[0027]É desejável para a composição catalisadora ter uma área de superfície significantemente grande além de ter uma macroporosidade elevada e carga de metais elevada. Deste modo, a área de superfície da composição catalisadora, quando medida pelo método B. E. T., geralmente está na faixa de 200 m2/g a 400
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11/21 m2/g. Mais tipicamente, a área de superfície está na faixa de 220 m2/g a 375 m2/g, e, tipicamente, a área de superfície é de 220 m2/g a 300 m2/g.
[0028]O volume de poro total da composição catalisadora, quando medido usando métodos de porosimetria de mercúrio padrões, está na faixa de 0,4 cc/g a 1,2 cc/g. Mais tipicamente, o volume de poro total da composição catalisadora está na faixa de 0,45 cc/g a 1,1 cc/g, e, tipicamente, de 0,5 a 1 cc/g.
[0029]As propriedades do componente de alumina da composição catalisadora são importantes pelo fato de que elas devem ser tais que uma partícula possa ser preparada ou formada da alumina e em cuja partícula o componente de metal possa ser saturado, ou incorporado, nela para fornecer finalmente uma composição catalisadora tendo a estrutura de poro e outras propriedades como descrito aqui.
[0030]As partículas de alumina podem ser preparadas por qualquer método adequado conhecido por aqueles versados na técnica para aglomerar ou formar um pó em uma partícula contendo alumina. Em um método adequado de preparar a partícula de alumina na qual o componente de metal será incorporado, um pó de alumina ou um pó de um precursor de alumina, por exemplo, uma alumina hidratada tal como hidrargilita, baierita, boemita, e pseudoboemita, é colocada sobre um aglomerador de tachos de disco giratório e é borrifada água sobre o pó. Quando o tacho de disco é girado, o pó se forma em bolas ou contas. O ângulo do tacho de disco de inclinação, velocidade de rotação, e taxa de adição de materiais (por exemplo, alumina e água) são todos controlados para produzir bolas de alumina em forma esférica do tamanho desejado as quais são então envelhecidas e ativadas através de calcinação em alta temperatura. As bolas finais podem ser avaliadas para separar as bolas de faixa de tamanho desejado.
[0031]Quando as bolas ou contas de alumina são usadas na preparação da composição catalisadora da invenção, elas podem ter um diâmetro nominal na faixa de 1,5 mm a 15 mm, preferivelmente, de 2 mm a 12 mm, e, preferivelmente, de 2,5
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12/21 mm a 10 mm.
[0032]A alumina da composição catalisadora da invenção pode estar presente aqui em quaisquer das várias fases de alumina, como, rho (ρ), chi (χ), eta (η), gama (γ), capa (κ), teta (θ), delta (δ), e alfa (α), contanto que a composição catalisadora tenha a estrutura de poro e outras propriedades como descrito aqui. Porém, acredita-se que a fase particular do componente de alumina da composição catalisadora inventiva possa contribuir com as propriedades benéficas que tem para a hidrólise catalítica de compostos de enxofre e que a forma particular de alumina de importância é a fase eta de alumina. Então, é desejável para o componente de alumina da composição catalisadora, estar substancialmente na forma de eta-alumina, e, em uma modalidade preferida da composição catalisadora inventiva, pelo menos 50 por cento da alumina deve estar na forma de eta-alumina, e, mais preferido, pelo menos 75 por cento da alumina está na forma de eta-alumina. Em uma modalidade mais preferida, pelo menos 90 por cento da alumina da composição catalisadora é etaalumina.
[0033]Na preparação da composição catalisadora da invenção, o componente de metal é incorporado na partícula de alumina por qualquer meio adequado ou método conhecido por aqueles versados na técnica para incorporar um composto de metal em uma partícula de alumina formada ou moldada. Em um método preferido, o componente de metal é incorporado na partícula de alumina por um método de impregnação de umidade incipiente padrão.
[0034]Os componentes de metal podem ser impregnados na partícula de alumina usando uma ou mais soluções de impregnação contendo um ou mais dos componentes de metal ou precursores dos mesmos. A solução de impregnação preferida é uma solução aquosa de sais de metal dos compostos de metal desejados. No caso de metal do grupo VIII (Ni e Co), acetato, carbonato, nitrato, hidróxidos, sulfatos de metal do grupo VIII, e misturas dos mesmos podem ser usados, com o
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13/21 composto preferido sendo um hidróxido de metal ou nitrato de metal. No caso de metal do grupo VI (Cr, Mo e W), qualquer sal de metal que pode ser um precursor do óxido de metal ou sulfeto de metal, pode ser usado na solução de impregnação. Os sais preferidos do metal do grupo VI as aqueles incluindo um íon de amônio, tal como heptamolibdato de amônio e dimolibdato de amônio. A concentração dos compostos de metal na solução de impregnação é selecionada para fornecer a concentração de metal desejada na composição catalisadora final da invenção. Tipicamente, a concentração do composto de metal na solução de impregnação está na faixa de 0,01 a 100 móis por litro. As quantidades de composto de metal incorporado na partícula de alumina são tais que quando a partícula de alumina tendo incorporado dentro do componente de metal é secada e calcinada, a composição catalisadora final tem as concentrações desejadas dos componentes de metal como definido aqui.
[0035]A partícula de alumina impregnada pode ser secada antes de sua calcinação, geralmente, em ar e a uma temperatura de secagem na faixa de cerca de 750C a 2500C. O período de tempo para secagem é qualquer período de tempo adequado que possa fornecer a quantidade desejada de secagem antes da calcinação e que possa estar na faixa de 0,1 hora a 72 horas. Depois de secar, a partícula de alumina impregnada pode então ser calcinada na presença de um fluido contendo oxigênio, tal como ar, a uma temperatura e durante um período de tempo que sejam adequados para alcançar o grau desejado de calcinação para fornecer a composição catalisadora final da invenção. Geralmente, a temperatura de calcinação está na faixa de 3000C a 8000C, preferivelmente, de 3500C a 7000C, e, preferivelmente, de 4000C a 6000C. O período de tempo de calcinação pode estar na faixa de 0,1 hora a 96 horas.
[0036]A composição catalisadora inventiva é útil na hidrólise de compostos de enxofre que estão contidos em uma corrente de gás, e, mais particularmente, a
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14/21 composição catalisadora é especialmente útil no tratamento de correntes de gás residual geradas por unidades de processo Claus para converter os compostos de enxofre contidos na corrente de gás residual para H2S, que subseqüentemente pode ser removido por quaisquer dos muitos meios ou métodos adequados conhecidos por aqueles versados na técnica para remover H2S de uma corrente de gás. A composição catalisadora tem certas propriedades catalíticas únicas quando usada no tratamento de correntes de gás residual de unidade Claus que permitem a operação de um reator de hidrólise em condições de temperatura mais baixa do que o requerido para reatores de hidrólise que utilizam catalisadores convencionais, e a composição catalisadora fornece uma conversão elevada dos compostos de enxofre mesmo nas condições de temperatura de reator mais baixas. A composição catalisadora também permite a passagem da corrente de gás pelo reator de hidrólise a uma taxa de fluxo muito mais alta, e, deste modo, uma velocidade espacial muito mais alta, do que é permitido para os reatores de hidrólise que são carregados com catalisadores convencionais, porém, ainda fornecem uma conversão elevada de compostos de enxofre em condições reduzidas de temperatura de reator.
[0037]Na operação de um sistema de reator de hidrólise convencional típico, que inclui um reator carregado com um catalisador de hidrólise convencional, o gás residual é requerido ser aquecido significantemente antes de sua introdução no reator de hidrólise. Isto é devido ao gás residual que é descarregado de uma passagem de unidade Claus do condensador de enxofre que opera perto da temperatura de condensação de enxofre elementar. A temperatura de uma corrente de gás residual de unidade Claus típica está na faixa de 1100C a 1250C. Para unidades de hidrólise convencionais, o gás residual tipicamente deve ser aquecido de forma que a temperatura de introdução, ou temperatura de entrada do reator, do alimento de gás residual para o reator de hidrólise esteja na faixa de 2500C a 3500C. Qualquer redução desta temperatura de entrada de alimento de gás residual requerida para o reator de
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15/21 hidrólise fornecerá economias de energia significantes em sua operação. O uso da composição catalisadora inventiva no tratamento de uma corrente de gás residual Claus pode, deste modo, fornecer economias de energia significantes reduzindo a temperatura exigida para tratar uma corrente de gás residual Claus.
[0038]A corrente de gás que pode ser tratada usando a composição catalisadora inventiva inclui um ou mais compostos gasosos, e, também, compreende pelo menos um composto de enxofre. Como o termo é usado aqui, um composto de enxofre é um composto molecular ou elementar selecionado do grupo de compostos que consiste em sulfeto de carbonila (COS), dissulfeto de carbono (CS2), dióxido de enxofre (SO2), e enxofre elementar (Sx). O sulfeto de hidrogênio é omitido desta definição de um composto de enxofre; porque, a composição catalisadora inventiva não é pretendida fornecer a conversão de H2S, porém, de preferência, os compostos de enxofre são pretendidos serem reduzidos por uma reação de redução para sulfeto de hidrogênio. O sulfeto de hidrogênio pode posteriormente ser removido da corrente de gás tratada. A corrente de gás, deste modo, inclui um composto que é normalmente gasoso ou está na fase de gás nas condições de temperatura e pressão da operação de reator de hidrólise. Os exemplos de compostos gasosos, exceto os compostos de enxofre mencionados acima, incluem nitrogênio, oxigênio, gás carbônico, monóxido de carbono, hidrogênio, água, e hidrocarbonetos inferiores tais como metano, etano e etileno.
[0039]A concentração total de compostos de enxofre contidos no corrente de gás que é carregada ou introduzida no reator de hidrólise que contém a composição catalisadora inventiva pode estar na faixa de 0,01 % em volume (100 ppmv) a 5% em volume da corrente de gás total. Mais tipicamente, a concentração de composto de enxofre está na faixa de 0,02% em vol (200 ppmv) a 3% em vol.
[0040]Como notado anteriormente, a composição catalisadora é particularmente adequada para o tratamento de uma corrente de gás residual Claus para
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16/21 converter os compostos de enxofre contidos nela para sulfeto de hidrogênio para fornecer uma corrente de gás tratada tendo uma concentração reduzida de compostos de enxofre abaixo da concentração de compostos de enxofre na corrente de gás residual a ser tratada. A Tabela 1 seguinte apresenta faixas típicas para os componentes mais comuns que compõem uma corrente de gás residual Claus.
Tabela 1 - Composição de Gás R esidual Claus
Componente Faixa Ampla (% em vol) Faixa Intermediária (% em vol) Faixa Estreita (% em vol)
H2O 0,2-2 0,4-1,5 0,6-1,2
SO2 0,1-1 0,2-0,75 0,3-0,6
Sx 0-0,2 0,005-0,15 0,01-0,1
CO2 1-25 2-22 3-20
H2O 20-50 25-40 30-35
N2 40-80 45-70 50-60
H2 0,5-4 1-3 1,5-2,5
CO 0,01-2 0,1-1 0,2-0,8
COS 0,005-1 0,015-0,5 0,01-0,1
CS2 0,005-1 0,015-0,5 0,01-0,1
Comp. de enxofre total 0,11-3,2 0,23-1,9 0,33-0,9
[0041]No processo de hidrólise da invenção, uma corrente de gás, tendo uma concentração de um composto de enxofre, é introduzida em um reator de hidrólise que contém a composição catalisadora e que é operada em condições adequadas de hidrólise ou reação de redução. Dentro do reator de hidrólise, a corrente de gás é contatada com a composição catalisadora que está contida nela. Uma corrente de gás tratada, tendo uma concentração reduzida do composto de enxofre, é produzida do reator de hidrólise. Ao mesmo tempo em que a corrente de gás tratada
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17/21 terá um aumento na concentração de H2S sobre aquela da corrente de gás, a corrente de gás tratada terá uma concentração reduzida de compostos de enxofre sobre aquela da corrente de gás. A concentração reduzida de compostos de enxofre deve, geralmente, ser menor que 100 ppmv, preferivelmente, menor que 50 ppmv, e, preferivelmente, menor que 30 ppmv.
[0042]Como previamente notado, uma vantagem do uso da composição catalisadora inventiva na hidrólise de uma corrente de gás residual Claus é que ela permite a operação do reator de hidrólise a uma temperatura de entrada relativamente baixa, por exemplo, menor do que 2500C. Há uma temperatura mínima na qual a corrente de gás deveria ser introduzida no reator de hidrólise, e, deste modo, a temperatura de entrada na qual a corrente de gás é carregada ou introduzida no reator de hidrólise geralmente está na faixa de 1400C a 2500C. É preferido para a temperatura de introdução estar na faixa de 1500C a 2400C, e, mais preferido, que a temperatura de introdução esteja na faixa de 1600C a 2300C. É mais preferido para a temperatura de introdução da corrente de gás no reator de hidrólise estar na faixa de 1700C a 2200C.
[0043]A pressão operacional do reator de hidrólise geralmente está na faixa de 1 bar (14,5 psi) a 100 bar (1450,3 psi,), preferivelmente, de 2 bar (29,0 psi) a 70 bar (1015,3 psi), e, mais preferivelmente, de 3 bar (43,5 psi) a 50 bar (725,2 psi).
[0044]A taxa de fluxo na qual a corrente de gás e, se algum, o gás de redução adicionado, é introduzido no reator de hidrólise geralmente é tal como para fornecer uma velocidade espacial horária gasosa (GHSV) que está na faixa de 10 hr-1 a 10.000 hr-1. O termo velocidade espacial horária gasosa se refere à relação numérica da taxa na qual a matéria-prima de alimentação de hidrocarboneto é carregada para o reator de hidrólise em volume por hora dividido pelo volume de catalisador contido no reator de hidrólise para o qual a corrente de gás é carregada. A GHSV preferida está na faixa de 10 hr-1 a 8.000 hr-1, mais preferivelmente, de 500 hr-1 a
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5.000 hr-1, e, preferivelmente, de 1000 hr-1 a 4.000 hr-1.
[0045]No processamento de uma corrente de gás residual Claus, na maioria dos exemplos, conterá concentrações de água e hidrogênio, que podem ser a fonte do gás de redução requerido para a reação de hidrólise do processo de hidrólise. Porém, no evento que a corrente de gás não contém uma concentração suficiente de componentes de gás de redução, o gás de redução pode ser adicionado quando necessário a corrente de gás. É geralmente desejável ter quantidades dos gases de redução na corrente de gás que sejam estequiometricamente requeridas para permitir que as reações de hidrólise prossigam para perto da conclusão.
[0046]Os seguintes exemplos são apresentados para também ilustrar certos aspectos da invenção, porém não serão interpretados como indevidamente limitantes do escopo da invenção.
Exemplo I [0047]Este Exemplo I ilustra a preparação da composição catalisadora inventiva e do catalisador de comparação, e apresenta os dados com respeito a certas das propriedades de estrutura de poro dos dois catalisadores.
Composição Catalisadora Inventiva [0048]Uma solução de impregnação foi preparada misturando-se amônia aquosa, di-molibdato de amônio e hidróxido de cobalto em quantidades tal como para alvejar no catalisador acabado 9% em peso de molibdênio (em uma base elementar) e 3% em peso de cobalto (em uma base elementar). Esta mistura foi aquecida a 450C e uma quantidade de monoetanolamina (MEA) de 1,2 a 1,5 móis de MEA por mol de cobalto foi adicionada à mistura. A mistura foi agitada ao mesmo tempo em que mantendo a temperatura até que os sais de metal fossem digeridos. A solução foi então esfriada a aproximadamente 300C e rematada com água para fornecer um volume total de solução que se aproximou do volume de poro das esferas de alumina que seriam impregnadas com a solução. As esferas ou contas de alumina que
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19/21 têm um diâmetro nominal de 4 mm foram impregnadas com a solução e envelhecidas durante duas horas com mistura ocasional para prevenir a aglomeração. As esferas de alumina impregnadas foram secadas em um forno de convecção a uma temperatura de 1250C durante uma hora. As esferas secadas foram calcinadas dentro de um forno de mufla a uma temperatura de 5380C durante uma hora.
Catalisador de Comparação [0049]O catalisador de comparação é um catalisador de tratamento de gás residual comercialmente disponível comercializado por Criterion Catalysts Company como Criterion 234. Este catalisador está na forma de um extrusado trilobulado de 3,2 mm que compreende alumina com cobalto e molibdênio. O teor de cobalto é cerca de 2,5% em peso e o teor de molibdênio é cerca de 7,2% em peso.
[0050]Apresentado na FIG. 1, estão as plotagens do volume de poro cumulativo como uma função de diâmetro de tamanho de poro, medido usando porosimetria de mercúrio, da composição catalisadora inventiva e do catalisador de comparação. Como pode ser observada a partir das plotagens, uma maior proporção do volume de poro da composição catalisadora inventiva está contida nos poros de tamanho significantemente maior do que é encontrado no catalisador de comparação. Além disso, a plotagem para o catalisador inventivo é relativamente plana, por exemplo, declive muito pequeno, na faixa de diâmetros de poro entre os poros maiores e poros menores. Uma quantidade significante de volume de poro também está contida nos poros menores. A plotagem para a composição catalisadora inventiva indica uma distribuição de tamanho de poro bi-modal de tamanhos de poro. A plotagem representativa do catalisador de comparação é, por outro lado, não plana na faixa mediana de diâmetros de poro o que sugere uma distribuição mais uniforme de tamanhos de poro do que aquela da composição catalisadora inventiva.
[0051]Apresentado na FIG. 2 são plotagens do volume de poro incremental como uma função de diâmetro de tamanho de poro, medido usando porosimetria de
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20/21 mercúrio, da composição catalisadora inventiva e do catalisador de comparação. Como pode ser observada a partir destas plotagens, uma maior proporção do volume de poro incremental da composição catalisadora inventiva está contida nos poros de tamanho significantemente maior do que é encontrado no catalisador de comparação. Isto é demonstrado pelo pico que é representativo dos poros maiores da composição catalisadora inventiva que são trocados externamente e longe do pico semelhante para o catalisador de comparação. Também, a plotagem para a composição catalisadora inventiva mostra um pico que é representativo de poros menores que são trocados externamente e longe do pico semelhante para o catalisador de comparação, deste modo, não só demonstrando uma distribuição bi-modal de tamanhos de poro, porém que uma proporção significante do volume de poro da composição catalisadora inventiva está contida nos poros de tamanho muito pequeno.
Exemplo II [0052]Este Exemplo II ilustra o uso dos catalisadores descrito no Exemplo I na hidrólise de uma corrente de gás que contém uma concentração de pelo menos um composto de enxofre e apresenta dados de desempenho para os dois catalisadores.
[0053]Os dois catalisadores do Exemplo I foram testados quanto ao desempenho usando um reator de unidade piloto de gás residual equipado com um forno de tubo para controlar a temperatura do reator. Na preparação para o teste de atividade, cada catalisador respectivo foi sulfetado introduzindo-se no reator durante um período de noite um alimento que compreende H2S e H2. Um gás residual sintético que incluiu H2S, SO2, COS, CS2, S, H2, CO, N2, e vapor, foi então carregado para o reator de gás residual, operado a várias temperaturas de reator, a uma taxa para fornecer um 2000 GHSV. A composição do efluente de reator para cada uma das condições de temperatura de reator foi analisada usando cromatografia de gás/líquida. Os resultados do teste são apresentados na seguinte Tabela 2, cujos
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21/21 resultados são ilustrados nas plotagens da FIG. 3.
Tabela 2. COS Não Convertido no Efluente de Reator
Temp. Isotérmica do Reator (oC) COS Não Convertido em ppmv para o Catalisador Inventivo COS Não Convertido em ppmv para o Catalisador de Comparação
300 5,5
255 4
240 2 6
220 4 52
200 10
190 12
[0054]Apresentado na FIG. 3 são duas plotagens da quantidade de sulfeto de carbonila (COS) contida no gás tratado como uma função da temperatura de reator. Como pode ser visto claramente a partir das plotagens, a composição catalisadora inventiva fornece a operação do reator de hidrólise em temperaturas de reator significantemente mais baixas para alcançar uma determinada conversão de COS do que as temperaturas de reator requeridas com o uso do catalisador comparativo.
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Claims (14)

  1. REIVINDICAÇÕES
    1. Composição catalisadora, útil na redução catalítica de compostos de enxofre contidos em uma corrente de gás compreendendo componentes normalmente gasosos, CARACTERIZADA pelo fato de que a referida composição catalisadora compreende: alumina, um componente de metal do grupo VI e um componente de metal do grupo VIII, em que a referida composição catalisadora tem uma estrutura de poro bimodal tal que mais que 10 por cento do volume de poro total da referida composição catalisadora esteja contido dentro dos poros tendo um diâmetro de poro maior que 10.000 À, e tal que mais que 10 por cento e menos que 70 por cento do volume de poro total da dita composição catalisadora esteja contido dentro dos poros tendo um diâmetro de poro menor que 70 À.
  2. 2. Composição catalisadora, de acordo com a reivindicação 1, CARACTERIZADA pelo fato de a porcentagem do volume de poro total da referida composição catalisadora tendo poros com um diâmetro de poro maior que 10.000 À excede 15 por cento e a percentagem do volume de poro total da referida composição catalisadora tendo poros com um diâmetro de poro menor que 70 À excede 15 por cento.
  3. 3. Composição catalisadora, de acordo com a reivindicação 1 ou 2, CARACTERIZADA pelo fato de que o referido componente de metal do grupo VI está presente na referida composição catalisadora em uma quantidade acima da faixa de 20% em peso e o referido componente de metal do grupo VIII está presente na referida composição catalisadora em uma quantidade acima da faixa de 10% em peso, em que as porcentagens em peso são com base no componente de metal que está na forma de óxido e no peso total da referida composição catalisadora.
  4. 4. Composição catalisadora, de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 3, CARACTERIZADA pelo fato de que a referida composição catalisadora tem uma macroporosidade maior que 30%.
    Petição 870170088139, de 14/11/2017, pág. 40/46
    2/4
  5. 5. Composição catalisadora, de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 4, CARACTERIZADA pelo fato de que mais do que 50% da referida alumina da referida composição catalisadora está na forma de η-alumina.
  6. 6. Composição catalisadora, de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 5, CARACTERIZADA pelo fato de que a porcentagem do volume de poro total da referida composição catalisadora que está contida dentro dos poros tendo um diâmetro de poro menor que 70 À está na faixa de 35 a 60 por cento.
  7. 7. Composição catalisadora, de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 6, CARACTERIZADO pelo fato de que a referida composição catalisadora tem uma área de superfície total na faixa de 250 m2/g a 400 m2/g.
  8. 8. Processo de hidrólise CARACTERIZADO pelo fato de que compreende: introduzir uma corrente de gás em um reator que é operado em condições adequadas de reação de redução, em que a referida corrente de gás compreende um composto de enxofre, e contatar a referida corrente de gás com uma composição catalisadora, como definida em qualquer uma das reivindicações 1 a 7, e produzir a partir do referido reator uma corrente de gás tratada que tem uma concentração reduzida do referido composto de enxofre.
  9. 9. Processo, de acordo com a reivindicação 8, CARACTERIZADO pelo fato de que o referido composto de enxofre está presente na referida corrente de gás em uma concentração de composto de enxofre na faixa de 0,01% em volume a 2% em volume, e em que o referido composto de enxofre é selecionado a partir do grupo de compostos que consiste em sulfeto de carbonila (COS), dissulfeto de carbono (CS2), dióxido de enxofre (SO2) e enxofre elementar (Sx).
  10. 10. Processo, de acordo com a reivindicação 8 ou 9, CARACTERIZADO pelo fato de que as referidas condições adequadas de reação de redução incluem uma temperatura de entrada ao referido reator que está na faixa de 115 °C a 300 °C.
    Petição 870170088139, de 14/11/2017, pág. 41/46
    3/4
  11. 11. Processo, de acordo com qualquer uma das reivindicações 8 a 10, CARACTERIZADO pelo fato de que a referida concentração reduzida de composto de enxofre no referido gás tratado é menor do que 75 ppmv.
  12. 12. Método para preparar uma composição catalisadora útil na redução catalítica de compostos de enxofre contidos em uma corrente de gás, como definida em qualquer uma das reivindicações 1 a 7, o referido método CARACTERIZADO pelo fato de que compreende:
    incorporar um componente de metal do grupo VI e um componente de metal do grupo VIII em uma partícula de alumina que compreende alumina tendo mais que 10% de seu volume de poro total que está contido dentro dos poros tendo um diâmetro de poro maior que 10.000 À, e tendo mais que 10% e menos que 70% do volume de poro total que está contido dentro dos poros tendo um diâmetro de poro menor que 70 À, para desse modo fornecer um intermediário; e calcinar o referido intermediário para desse modo fornecer a referida composição catalisadora.
  13. 13. Método, de acordo com a reivindicação 12, CARACTERIZADO pelo fato de que a quantidade do referido componente de metal do grupo VI incorporado na referida partícula de alumina é tal como para fornecer na referida composição catalisadora uma quantidade do componente de metal do grupo VI na faixa acima de 20% em peso, e em que a quantidade do referido componente de metal do grupo VIII incorporado na referida partícula de alumina é tal como para fornecer na referida composição catalisadora uma quantidade de componente de metal do grupo VIII na faixa acima de 10% em peso, em que as porcentagens em peso são com base no componente de metal que está na forma de óxido e no peso total da referida composição catalisadora.
  14. 14. Método, de acordo com a reivindicação 12 ou 13, CARACTERIZADO pelo fato de que a referida alumina tem mais que 15 por cento de seu volume de poPetição 870170088139, de 14/11/2017, pág. 42/46
    4/4 ro total que está contido dentro dos poros tendo um diâmetro de poro maior que 10.000 À; em que mais que 50% da referida alumina está na forma de η-alumina; e em que menos que 60% do volume de poro total da referida composição catalisadora está contido dentro dos poros da referida composição catalisadora tendo um diâmetro de poro menor do que 70 À.
    Petição 870170088139, de 14/11/2017, pág. 43/46
    1/2
    Volume de Poro Incrementai Volume de Poro Cumulativo por |ntruo de Hg (mL/g) por intrusão de Ha (mL/g)
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