AT504050A1 - Wasserstoffgenerator - Google Patents
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Description
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Wasserstoffgenerator
Die Erfindung betrifft einen Wasserstoffgenerator. 5 Weiter betrifft die Erfindung eine Verwendung einer Legierung, welche im Wesentlichen aus Lithium und Aluminium besteht.
Schließlich betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff für eine oder in einer Brennstoffzelle. 10 Für kleine mobile oder portable und elektrisch betriebene Geräte werden mit steigender Tendenz Brennstoffzellen als Energiequellen eingesetzt. Brennstoffzellen werden zumeist mit Gasen wie Wasserstoff oder Erdgas oder mit Flüssigkeiten wie Methanol als Energieträger betrieben. Diese Energieträger bereiten bei mobilen und/oder portablen 15 Geräten allerdings oftmals erhebliche Schwierigkeiten, da es sich um brennbare und/oder giftige Substanzen handelt.
Dies ist beispielsweise für Direct-Methanol-Fuel-Cells (DMFC) zutreffend, bei welchen Methanol direkt zu Kohlendioxid, Wasser und elektrischer Energie umgesetzt wird. 20 Überdies ist bei solchen Zellen die Aufbereitung des Energieträgers Methanol, wie auch bei mit Erdgas betriebenen Brennstoffzellen, problematisch. In beiden Fällen ist nämlich im Vorfeld der Energieumwandlung von chemischer in elektrischer Energie ein chemischer Reforming-Prozess durchzuführen. 25 Auf Grund der bei kohlenstoffhaltigen Energieträgern wie Methanol oder Erdgas gegebenen Probleme wird häufig Wasserstoff als Energieträger bevorzugt. Da insbesondere für kleine oder miniaturisierte Geräte eine Speicherung des Wasserstoffes in einem Hochdruckgasbehältnis nicht in Frage kommt, ist man an Lösungen interessiert, bei denen Wasserstoff bei Bedarf bzw. „on-demand“ erzeugt und bereitgestellt werden 30 kann.
Diesbezügliche Ansätze bestehen darin, Wasserstoff bedarfsweise durch chemische Reaktionen aus einer wasserstoffhaltigen Grundsubstanz verfügbar zu machen. Eine bekannte Lösung basiert auf einer thermischen Zersetzung von festen Metallhydriden. 35 Eine solche thermische Zersetzung benötigt jedoch in vielen Fällen eine starke bzw. leistungsfähige Heizquelle. Außerdem ist eine spezifische Menge an freigesetztem 1 • · • ♦
Wasserstoff meist auf 5 bis 10 Gewichtsprozent, normiert auf die eingesetzte Grundsubstanz, limitiert.
Ein anderer Ansatz besteht in der chemischen Zersetzung von Metallborhydriden, was es 5 erlaubt, höhere Mengen an Wasserstoff bezogen auf die eingesetzte Grundsubstanz freizusetzen. Beispielsweise ist in der Patentschrift US 6,534,033 ein Wasserstoffgenerator offenbart, in welchem Natriumborhydrid (NaBH4) mit Wasser zu Natriummetaborat (NaB02) und Wasserstoff umgesetzt wird. Dabei ist allerdings nachteilig, dass zur vollständigen Reaktion ein teurer Platin-Katalysator benötigt wird. 10
Ein noch weiterer Ansatz ist aus der WO 2005/123586 A2 bekannt geworden. In dieser Schrift wird die Herstellung einer Natrium-Silicium-Legierung beschrieben, welche mit Wasser unter Freisetzung von Wasserstoff reagiert und die für einen Einsatz in Brennstofbellen geeignet sein soll. Wie allerdings aus der genannten Schrift hervorgeht, 15 lassen sich die hergestellten Natrium-Silicium-Legierungen nicht in einem Schritt mit Wasser vollständig umsetzen. Vielmehr bleiben nicht umgesetzte Rückstände übrig. Diese müssen nochmals mit Natrium reagieren gelassen werden. Erst dann kann eine weitere Freisetzung von Wasserstoff erfolgen. Für mobile/portable Geräte ist eine derartige Verfahrensweise nicht anwendbar bzw. führt die nur teilweise Umsetzung zu 20 geringen Wasserstoffausbeuten. Ein Nachteil besteht auch darin, dass die
Reaktionskinetik temperaturabhängig ist und eine maximale Wasserstofffreisetzung erst bei erhöhten Temperaturen, z.B. 50° C, erfolgen kann. Daneben, so wurde beobachtet, neigen solche Legierungen zur Selbstentzündung, sobald sie mit größeren Mengen Wasser in Kontakt kommen. 25
Ausgehend vom Stand der Technik setzt sich die Erfindung das Ziel, einen Wasserstoffgenerator anzugeben, bei dem die vorerwähnten Nachteile des Standes der Technik zumindest teilweise vermindert bzw. nicht gegeben sind. 30 Ein weiteres Ziel der Erfindung ist, eine Verwendung einer Legierung, welche im Wesentlichen aus Lithium und Aluminium besteht, darzustellen.
Ein weiteres Ziel der Erfindung ist es schließlich, ein Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff für eine bzw. in einer Brennstofbelle anzugeben, bei welchem Nachteile des 35 Standes der Technik zumindest teilweise vermindert bzw. beseitigt sind. 2 ········ # »
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Das Ziel der Erfindung, einen Wasserstoffgenerator anzugeben, bei dem Nachteile des Standes der Technik zumindest teilweise vermindert bzw. nicht gegeben sind, wird durch einen Wasserstoffgenerator gemäß Anspruch 1 erreicht. Vorteilhafte Weiterbildungen eines erfindungsgemäßen Wasserstoffgenerators sind Gegenstand der Ansprüche 2 bis 5 10.
Die mit der Erfindung erzielten Vorteile sind insbesondere darin zu sehen, dass ein Wasserstoffgenerator bereitgestellt wird, bei welchem eine einfach herstellbare Legierung im Wesentlichen bestehend aus Lithium und Aluminium ohne zusätzliche Heizquelle mit 10 Wasser vollständig und in einem Schritt unter Bildung von Wasserstoff umgesetzt werden kann. Das erfindungsgemäße Konzept beruht darauf, dass Lithium der Lithium-Aluminium-Legierung in einem ersten Schritt mit zugeführtem Wasser zu Lithiumhydroxid und Wasserstoff reagiert: 15 Li + H20 —► LiOH + 0,5 H2... (1)
Das gebildete Lithiumhydroxid führt zusammen mit dem vorhandenen Wasser zu einem pH-Wert von größer 7. In diesem alkalischen Medium reagiert das vorhandene Aluminium mit dem Wasser unter Bildung von Aluminiumhydroxid und Wasserstoff entsprechend 20 nachfolgender Reaktionsgleichung: AI + 3 H20 -► AI(OH)3 + 1,5 H2... (2)
Schließlich reagiert unter den gegebenen alkalischen Bedingungen das entstandene 25 Aluminiumhydroxid mit dem Lithiumhydroxid und bildet das entsprechende Lithiumaluminat entsprechend nachfolgender Reaktionsgleichung: AI(OH)3 + LiOH Li[AI(OH)4]... (3) 30 Bevorzugt ist es, dass die Legierung als Pulver vorliegt. Dadurch wird für die Reaktion mit Wasser eine große Oberfläche geboten, was eine rasche und gleichmäßige Freisetzung von Wasserstoff begünstigt.
Aus analogen Gründen ist es bevorzugt, wenn die Legierung als Pulver mit einer 35 durchschnittlichen Korngröße von weniger als 1 mm, vorzugsweise weniger als 0,5 mm, vorliegt. 3 ·· ···· * · ♦ · ·· » · · « * · · · · t ···· · « ·. · · ·· · · · · · ·· ·· ·· · ···· ··
Wie sich aus den Reaktionsgleichungen (1) bis (3) ergibt, wird das gebildete Lithiumhydroxid durch Aluminiumhydroxid gebunden. Dies bewirkt, dass ein pH-Wert nach anfänglicher Bildung von Lithiumhydroxid und pH-Wert-Erhöhung wieder Richtung pH = 7 sinkt. Um ein alkalisches Medium in jeder Phase der Wasserstofffreisetzung zu 5 gewährleisten, ist es daher zweckmäßig, dass die Legierung mehr als 20 Gewichtsprozent Lithium enthält.
Besonders bevorzugt ist es, wenn die Legierung LigAU ist. Diese Legierung zeichnet sich durch einen hohen stöchiometrischen Anteil an Lithium aus. Mit anderen Worten: Das 10 durch Umsetzung mit Wasser wasserstoffgenerierende Metall liegt in hohem Ausmaß vor und ist ein besonderes leichtes Element, weshalb bezogen auf eine Gewichtsmenge Legierung eine besonders große Menge Wasserstoff generiert werden kann.
Zweckmäßigerweise ist die Legierung in einem Behältnis aus Kunststoff befindlich bzw. 15 gelagert, da metallische Behältnisse mit Wasserstoff reagieren und zu einer so genannten Wasserstoffversprödung neigen.
Weil eine Reaktion einer Lithium-Aluminium-Legierung mit Wasser sehr stark exotherm ist und eine Freisetzung an Wasserstoff möglichst gleichmäßig erfolgen soll, kann 20 zweckmäßigerweise vorgesehen sein, dass die Legierung in einem inerten Medium, insbesondere einer Flüssigkeit, gelagert ist. Dadurch wird eine spontane Freisetzung von Wasserstoff abgepuffert bzw. kann diese gleichmäßiger erfolgen.
Aus ähnlichen Gründen kann vorgesehen sein, dass das Wasser in einer Flüssigkeit 25 verdünnt vorliegt, um eine Wasserstoffgenerierung zu vergleichmäßigen.
Entsprechend den vorangegangen Ausführungen wird das weitere Ziel der Erfindung, nämlich der Darstellung einer Verwendung einer Legierung, welche im Wesentlichen aus Lithium und Aluminium besteht, dadurch gelöst, dass die Legierung zum Erzeugen von 30 Wasserstoff für eine Brennstoffeelle eingesetzt wird.
Schließlich wird das Ziel, ein Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff für eine bzw. in einer Brennstoffeelle, bei dem Nachteile des Standes der Technik vermindert bzw. beseitigt sind, durch ein Verfahren gemäß Anspruch 12 erreicht. Vorteilhafte 35 Weiterbildungen eines erfindungsgemäßen Verfahrens sind Gegenstand der Ansprüche 13 bis 19. 4 ·· ···· ·······«·· * · · · ·· · · · · * · · · · t #♦·· · · ······ · · · · ·· ·· ·· · ···· ··
Die verfahrensmäßigen Vorteile sind insbesondere darin zu sehen, dass eine vollständige Umsetzung der eingesetzten Legierung zu einer löslichen
Lithiumaluminiumhydroxidverbindung und Wasserstoff vollständig in einem Schritt und ohne zusätzliche Heizung erreicht werden kann, wobei eine Gefahr einer 5 Selbstentzündung nicht gegeben ist.
Die vorstehend für einen Wasserstoffgenerator dargestellten Vorteile erfindungsgemäßer Weiterbildungen desselben kommen für ein erfindungsgemäßes Verfahren analog zum Tragen. 10
Weitere Vorteile und Merkmale der Erfindung ergeben sich aus dem Zusammenhang der Beschreibung und dem nachfolgenden Ausführungsbeispiel. Es versteht sich für den Fachmann, dass einzelne Merkmale des nachfolgenden Ausführungsbeispiels, auch wenn sie in Kombination mit anderen Merkmalen erwähnt sind, mit der vorstehend 15 beschriebenen allgemeinen Lehre der Erfindung verbunden werden können.
Es zeigt die einzige Figur:
Fig. 1: Einen erfindungsgemäßen Wasserstoffgenerator. 20 Eine Herstellung von Lithium-Aluminium-Legierungen kann erfolgen, indem eingewogene Mengen der Reinelemente durch Schmelzen in einem Rohr in einer inerten Gasatmosphäre hergestellt werden. Nach dem Legieren und Abkühlen wird das Material aus dem Rohr entnommen und durch Brechen und/oder Mahlen in eine feinkörnige Form mit einer durchschnittlichen mittleren Korngröße von weniger als 1 mm überführt. Ein 25 Brechen und/oder Mahlen von Lithium-Aluminium-Legierungen ist in einfacher Weise möglich, da derartige Legierungen äußerst hart und spröde sind und daher hervorragend in eine feinkörnige Form gebracht werden können. Um bei großer Ausbeute eine besonders enge Korngrößenverteilung zu erhalten, wird das gemahlene Legierungsgut gesiebt und Partikel mit großer Korngröße einem nochmaligen Mahlprozess unterzogen. 30
Eine auf die vorstehende Weise hergestellte Legierung der Zusammensetzung LigAI4 wurde in einer Menge von 500 mg in ein Behältnis 1 des in Fig. 1 gezeigten Wasserstoffgenerators W eingefüllt. Über ein Vorratsbehältnis 2 des Wasserstoffgenerators W wurde mittels einer Mikropumpe 3 und über eine Leitung 35 Wasser zugeführt und der über die Pumpe 4 geförderte Wasserstoff gemessen. Die 5
Zersetzung der Legierung erfolgte dabei bei einer konstanten Umgebungstemperatur von 25° C.
Bei Zugabe des Wassers mittels einer Förderpumpe 3 und über eine Sprühdüse in 5 gleichmäßigen Portionen und in regelmäßigen Abständen wurde eine stetige
Wasserstoffbildung beobachtet. Da eine Reaktion von Lithium-Aluminium-Legierungen mit Wasser stark exotherm verläuft, wurde das Behältnis 1 von außen mit einem Wasserbad auf Umgebungstemperatur gekühlt, so dass die Legierung auf einer Temperatur von etwa 25° C gehalten wurde. 10
Es wurde beobachtet, dass bei einer Zugabe von 3,5 ml Wasser innerhalb von 20 Minuten ein vollständiger Umsatz der Legierung erfolgte. Dabei wurde ein Volumen von 753 ± 5 ml Wasserstoff freigesetzt. Dies entspricht einer Kapazität von 12,3 Gewichtsprozent Wasserstoff bezogen auf die Masse der eingesetzten Legierung. In ähnlicher Weise 15 wurden mit Lithiumlegierungen mit einem atomaren Anteil von 50 % bzw. 60 %
Wasserstoff-Kapazitäten von 11,7 Gewichtsprozent bzw. 12,0 Gewichtsprozent, somit die theoretisch möglichen Kapazitäten, erreicht.
Bei Einsatz eines in Fig. 1 gezeigten Wasserstoffgenerators W in Kombination mit einer 20 Brennstofbelle ist es zweckmäßig, wenn zwischen dem Wasserstoffgenerator W und der Brennstofbelle ein Pufferraum 6 zur Aufnahme des Wasserstoffes vorgesehen ist. Dies ermöglicht es, generierten Wasserstoff temporär aubufangen und je nach Bedarf mit einer Pumpe 4 dem Pufferraum 6 und anschließend durch Steuerung über das Ventil 5 der Brennstoffzelle zuzuführen. Dies hat den Vorteil, dass die Brennstoffzelle nicht mit zu 25 hohen Wasserstoffmengen, welche sie nicht verarbeiten könnte, versorgt wird. Somit ist sichergestellt, dass der erzeugte Wasserstoff zur Gänze für die Erzeugung von elektrischer Energie in der Brennstofbelle genutzt werden kann.
Wenngleich in vorangehend erläuterten Ausführungsbeispielen eine Umsebung einer 30 reinen Lithium-Aluminium-Legierung mit reinem Wasser beschrieben ist, so kann doch vorgesehen sein, dass entweder die Legierung in verdünnter Form vorliegt, beispielsweise indem sie in einer inerten Flüssigkeit gelagert ist, welche Wasser löst. Ebenso kann vorgesehen sein, dass das Wasser in verdünnter Form, z.B. mit einem Lösungsmittel verdünnt, zugeführt wird. In beiden Fällen wird zwar ein Einsabgewicht 35 eines Wasserstoffgenerators geringfügig erhöht, jedoch erfolgt eine 6 •t ··»· ······· ·· · • · · · t« · · · 9 • · · · · · ···· · | ♦····* « » · f ** ·· *1 · ···· ··
Wasserstoffproduktion gleichmäßiger, so dass je nach Anwendungszweck auf einen Pufferraum 6 für Wasserstoff verzichtet werden kann.
Je nach Einsatzzweck kann ein erfindungsgemäßer Wasserstoffgenerator auch mit 5 bekannten Einrichtungen kombiniert werden und zum Beispiel mit einer zusätzlichen Kammer (bzw. Bereich) ausgebildet sein, in welcher sich ein wasserstoffspeicherndes Metall, beispielsweise Palladium, befindet. In diesem Fall kann bei der Inbetriebnahme einer Brennstoffzelle, wenn sehr rasch Wasserstoff verfügbar sein soll, dieser in kurzer Zeit über die Lithium-Aluminium-Legierung erzeugt werden. Anschließend kann die 10 trägere Freisetzung von Wasserstoff über das wasserstoffspeichernde Metall erfolgen. Dabei wird mit Vorteil die Abwärme der stark exothermen Umsetzung der Lithium-Aluminium-Legierung mit Wasser genutzt, um das Metall zu erwärmen und Wasserstoff freizusetzen. 7
Claims (19)
- * · f · · *··♦ · · ··*·♦· · » · · ·· ·· ·· · ···« ·· Patentansprüche 1. Wasserstoffgenerator aufweisend einen ersten Bereich, in welchem eine im Wesentlichen aus Lithium und Aluminium bestehende Legierung vorliegt, und einen 5 zweiten Bereich, der vom ersten Bereich räumlich getrennt ist und in welchem Wasser vorfiegt, sowie eine Einrichtung, mit welcher das Wasser zur Legierung bzw. die Legierung zum Wasser transportierbar ist.
- 2. Wasserstoffgenerator nach Anspruch 1, wobei die Legierung als Pulver vorliegt. 10
- 3. Wasserstoffgenerator nach Anspruch 1 oder 2, wobei die Legierung als Pulver mit einer durchschnittlichen Korngröße von weniger als 1 mm, vorzugsweise weniger als 0,5 mm, vorliegt.
- 4. Wasserstoffgenerator nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die Legierung mehr als 20 Gewichtsprozent Lithium enthält.
- 5. Wasserstoffgenerator nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei die Legierung U9AI4 ist.
- 6. Wasserstoffgenerator nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei sich die Legierung in einem Behältnis aus einem Kunststoff befindet.
- 7. Wasserstoffgenerator nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei die Legierung in einem inerten Medium, insbesondere einer Flüssigkeit, gelagert ist. 25
- 8. Wasserstoffgenerator nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei das Wasser in einer Flüssigkeit verdünnt vorliegt.
- 9. Wasserstoffgenerator nach einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei ein dritter Bereich 30 vorgesehen ist, in welchem ein Wasserstoff speicherndes Metall vorliegt.
- 10. Wasserstoffgenerator nach Anspruch 9, wobei eine im ersten oder zweiten Bereich bei Wasserstoffgenerierung erzeugte Wärme dem dritten Bereich bzw. dem Metall zuführbar ist. 8 t
- 11. Verwendung einer Legierung, welche im Wesentlichen aus Lithium und Aluminium besteht, zum Erzeugen von Wasserstoff für eine Brennstofkelle.
- 12. Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff für eine bzw. in einer Brennstoffzelle, s wobei eine im Wesentlichen aus Lithium und Aluminium bestehende Legierung mit Wasser oder einer wasserhaltigen Phase reagieren gelassen wird, um Wasserstoff zu erzeugen.
- 13. Verfahren nach Anspruch 12, wobei die Legierung als Pulver vorliegt. 10
- 14. Verfahren nach Anspruch 12 oder 13, wobei die Legierung als Pulver mit einer durchschnittlichen Korngröße von weniger als 1 mm, vorzugsweise weniger als 0,5 mm vorliegt.
- 15. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 14, wobei die Legierung mehr als 20 Gewichtsprozent Lithium enthält.
- 16. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 15, wobei die Legierung und die wasserhaltige Flüssigkeit in räumlich getrennten Bereichen vorliegen und die 20 wasserhaltige Flüssigkeit zur Legierung befördert wird, um Wasserstoff zu erzeugen.
- 17. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 16, wobei die Legierung in einem inerten Medium, insbesondere einer Flüssigkeit, gelagert wird.
- 18. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 17, wobei das Wasser mit einer Flüssigkeit verdünnt zugeführt wird.
- 19. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 18, wobei eine durch Reaktion von Lithium und/oder Aluminium mit Wasser entstehende Wärme einem 30 wasserstoffspeichemden Metall zugeführt wird, um aus diesem Wasserstoff freizusetzen. Leoben, am 4. August 2006 Alvatec Alkali Vacuum Technologies GmbH9
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