[go: up one dir, main page]

NO792412L - Fremgangsmaate ved fremstilling av nye oxadiazolopyrimidinederivater - Google Patents

Fremgangsmaate ved fremstilling av nye oxadiazolopyrimidinederivater

Info

Publication number
NO792412L
NO792412L NO792412A NO792412A NO792412L NO 792412 L NO792412 L NO 792412L NO 792412 A NO792412 A NO 792412A NO 792412 A NO792412 A NO 792412A NO 792412 L NO792412 L NO 792412L
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
dihydro
oxide
formula
pyridyl
pyrimidine
Prior art date
Application number
NO792412A
Other languages
English (en)
Inventor
Jean-Claude Muller
Henri Ramuz
Original Assignee
Hoffmann La Roche
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoffmann La Roche filed Critical Hoffmann La Roche
Publication of NO792412L publication Critical patent/NO792412L/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D498/00Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D498/02Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D498/04Ortho-condensed systems
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D239/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings
    • C07D239/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D239/24Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D239/28Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D239/46Two or more oxygen, sulphur or nitrogen atoms
    • C07D239/48Two nitrogen atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/08Vasodilators for multiple indications
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/12Antihypertensives

Landscapes

  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)

Description

Foreliggende oppfinnelse vedrører en fremgangsmåte ved fremstilling av nye oksadiazolopyrimidinderivater med den generelle
formel
hvor R betyr alkyl eller alkoksyalkyl,
samt salter derav.
Det i denne beskrivelse anvendte uttrykk "alkyl" - alene eller
i kombinasjon - refererer til rettkjedede og forgrenede mettede hydrokarbonrester med 1-8 karbonatomer så som f.eks. metyl,
etyl, n-propyl, iso-propyl, n-butyl, isobutyl, tert. butylo.l. "alkoksy" refererer til alkyletergrupper hvori uttrykket "alkyl" har ovennevnte betydning.
Av forbindelsene med formel I er de foretrukne, hvori R betyr alkyl. Særlig foretrukne er de hvori R betyr alkyl med 1-4 karbonatomer. Helt spesielt foretrukket er den forbindelse med formel I hvor R betyr metyl, dvs. metyl 5-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-2-okso-2H-[1,2,4]oksadiazolo[2,3-a]pyrimidin-7-karbamat.
Forbindelsene med formel I samt deres salter kan ifølge oppfinnelsen fremstilles således at man iOmsetter en forbindelse med den generelle formel
hvor R har ovennevnte betydning,
med fosgen om ønsket overfører en erholdt forbindelse med formel I i et salt eller et salt i et annet salt.
Omsetningen av en forbindelse med formel II med fosgen skjer
på i og for seg kjent måte i nærvær av et løsningsmiddel eller løsningsmiddelblanding. Som løsningsmiddel kommer aromatiske hydrokarboner som benzen, toluen eller xylen, klorerte hydrokarboner som metylenklorid eller kloroform o.l. eller blandinger derav på tale. Reaksjonen utføres hensiktsmessig ved atmosfæretrykk og en temperatur mellom ca. -20° og 50°C,. fortrinnsvis ved ca. 0°C i nærvær av et syrebindende middel. Egnede syrebindende midler er tertiære organiske baser som trietylamin, etyldiisopropylamin eller pyridin o.l.
Utgangsstoffene med formel II er nye og likeledes gjenstand for foreliggende oppfinnelse. De er ikke bare viktige mellompro-dukter i syntesen av forbindelser med formel I, men har selv blodkarutvidende og/eller blodtrykksenkende egenskaper. De kan f.eks. fremstilles ved omsetning av 2,4-diamino-6-[3,6-dihydro-1(2H)-pyridyl]pyrimidin-3-oksyd hhv. tautomerene 6-amino-4-[3,6-dihydro-1(2H)-pyridyl]-1,2-dihydro-l-hydroksy-2-imino-pyrimidin og 2-amih6-4-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-1,6-dihydro-l-hydroksy-6-imino-pyrimidin med formelene
i
med en klormaursyreester med den generelle formel
hvor R har den ovennevnte betydning.
Omsetningen skjer i et inert løsningsmiddel eller løsnings-middelblanding i nærvær av et syrebindende middel. For det foreliggende formål egnede løsningsmidler er klorerte hydrokarboner som metylenklorid eller kloroform, etere som dietyleter, tetrahydrofuran eller dioksan, dimetylformamid o.l. eller blandinger derav. Omsetningen kan også utføres i et vannholdig løsningsmiddel hhv. i nærvær av vann i et tofasesystem som f. eks. metylenklorid/vann. Som syrebindende midler kommer baser .så som trietylamin, etyldiisopropylamin, dimetylamin, pyridin, alkalihydroksyder o.l. på tale. Utføres omsetningen i nærvær av en flytende base, kan denne også tjene som løsningsmiddel. Omsetningen utføres gjerne ved temperaturer mellom ca. -10°c og romtemperatur, fortrinnsvis mellom ca. 0° og 10°C.
Utføres omsetningen med 1molekvivalent klormaursyreetylester, får man direkte den ønskede forbindelse med formel II. Utføres omsetningen derimot med et overskudd av en klormaursyreester, får man dikarbamatet som tilsvarer forbindelsen med formel II med den generelle formel
hvor R har den ovenfor angitte betydning.
Dette karbamatet kan så gjennom behandling med en vandig uorganisk base som alkalihydroksyder, f.eks. natriumhydroksyd eller kaliumhydroksyd, jordalkalihydroksyder, f.eks. bariumhydroksyd eller kalsiumhydroksyd, karbonater, f.eks. kaliumkarbonat eller natriumkarbonat eller bikarbonater, f.eks. natriumbikarbonat o.l. overføres i den ønskede forbindelse med formel II. Basebehandlingen skjer i nærvær av et løsnings-middel eller løsningsmiddelblanding ved en temperatur mellom ca. -20° og 50°C, fortrinnsvis mellom ca. 0°C og romtemperatur. Som løsningsmiddel kommer aromatiske hydrokarboner som benzen, toluen eller xylen, klorerte hydrokarboner som metylenklorid eller kloroform, alkoholer som metanol eller etanol, aceton, dimetylformamid, dimetylsulfoksyd o.l. eller blandinger derav på tale.
Ifølge en alternativ fremgangsmåte kan utgangsstoffene med formel II også fremstilles ved omsetning av et 2-amino-4-alkylkar-bamat-6-klorpyrimidin-3-oksyd med den generelle formel
hvor R har ovennevnte betydning,
med 1,2,5,6-tetrahydropyridin. Omsetningen skjer i et inert løsningsmiddel eller løsningsmiddelblanding. For det foreliggende formål egnede løsningsmidler er klorerte hydrokarboner som metylenklorid eller kloroform, aromatiske hydrokarboner som toluen eller xylen o.l. eller blandinger derav. Omsetningen utføres fortrinnsvis i en inert gassatmosfære, fortrinnsvis under argon eller nitrogen ved en temperatur mellom ca. 0° og 50°C, fortrinnsvis ved romtemperatur. Man kan i stedet for et inert løsningsmiddel også anvende overskudd 1,2,5,6-tetrahydropyridin.
Forbindelsene med formel II kan også fremstilles ut fra forbindelsene med formel I ved behandling med en vandig uorganisk base
som alkalihydroksyder, f.eks. natriumhydroksyd eller kaliumhydroksyd, jordalkalihydroksyder, f.eks. bariumhydroksyd eller kalsiumhydroksyd, karbonater, f.eks. kaliumkarbonat eller natriumkarbonat eller bikarbonater, f.eks. natriumbikarbonat o.l. ved en temperatur mellom ca. 0° og romtemperatur, fortrinnsvis ved romtemperatur.
i
Forbindelsene med formel III hhv. dens tautomere med formlene IV og V kan fremstilles analogt med kjente forbindelser. To frem-stillingsmetoder er skissert i det etterfølgende skjema I. Med hensyn til de nøyaktige reaksjonsbetingelser henvises til eks-empeldelen. Forbindelsene med formel VIII er nye og likeledes gjenstand for foreliggende oppfinnelse. De kan fremstilles ved omsetning av 2,4-diamino-6-klorpyrimidin-3-oksyd med formel X méd.1 molekvivalent klormaursyreester med ovennevnte formel VI. Omsetningen skjer under de reaksjonsbetingelser som er angitt for omsetningen av forbindelsen med formel III hhv. dens tautomere med formlene IV og V med en klormaursyreester med formel VI.
Forbindelsene med formel I kan overføres i salter, f.eks. ved behandling med en uorganisk base som et alkalihydroksyd, f.eks. natriumhydroksyd eller kaliumhydroksyd, et jordalkalihydroksyd f . eks. kalsiumhydroksyd eller med en organisk base som'et monoalkyl-amin, f.eks. metylamin, et dialkylamin, f.eks. dimetylamin, et trialkylamin f.eks. trietylamin, en basisk aminosyre, f.eks. arginin, piperidin, et azabicyklooktan eller -nonan, f.eks. 3-azabicyklo(3.2.1.]oktan eller 3-azabicyklo[3.2.2]nonan o.l.Salter av forbindelser med formel I kan også fremstilles ved omsalting av et egnet salt. Av saltene og forbindelsene med formel I er de farmasøytisk anvendelige foretrukne.
Forbindelsene med formel I samt deres salter har langvarige, verdifulle blodkarutvidende og/eller blodtrykksenkende egenskaper og kan derfor finne anvendelse ved behandling av blodkarbetingede hypertonier eller også som vasodilatorer ved perifere blod-gjennomstrømningsforstyrrelser.
Den blodtrykksenkende virkning kan bestemmes ved følgende metode på våkne, spontant hypertone rotter: Det systoliske blodtrykk og hjertefrekvensen måles to ganger før substansåvgivelse. Substansavgivelsen skjer ved hjelp av spiss-rørsonde to ganger daglig, morgen og ettermiddag. Begge para-metre måles. 1, 3, 6 og 24 timer etter applikasjon og de prosentuelle endringer i. forhold til kontrollverdiene beregnes. Det systoliske blodtrykket måles indirekte på halearterien til rotten etter metoden til Gerold et al. (Heiv. Physiol. Acta 24: 58-69, 1966; Arzneimittelforschung 18: 1285-1287, 1968).
Den blodkarutvidende virkning kan bestemmes ifølge følgende metode på våkne, kronisk implanterte hunder:Schåferbastard-hunnhunder med ca. 25 kg kroppsvekt implanteres under sterile kauteler med en elektromagnetisk strømmåler og en karkonstriktor rundt den abdominelle Aorta. Nullstrømmen bestemmes ved tilklemning av karet ved hjelp av okkluderen. Hjertefrekvensen som styres av den pulsatile strøm og Aortastrømning opptegnes kontinuerlig gjennom de første 3 timer etter substansavgivelsen og.etter 6, 24, 48 og 72 timer, hvorunder hunden stadig ligger rolig, men ikke sedert i forsøksboksen for mål-ingen. Substansene gis oralt fylt i gelatinkapsler.
I de etterfølgende tabeller er de erholdte resultater sammen-stilt, hvorunder de maksimale, prosentuelle avvik fra kontrollverdiene og virkningstiden i timer angis, hvilke er beregnet
som middelverdier av 5 (rotte) hhv. 3 (hund) forsøk.
i
A = metyl 5-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-2-okso-2H-[1,2,4]-oksa-diazolo[2,3-a]pyrimidin-7-karbamat
Fremgangsmåteproduktene og deres farmasøytisk anvendelige salter kan finne anvendelse som legemidler f.eks. i form av farmasøy-tiske preparater, hvilke inneholder dem eller deres salter i blanding med en for enteral eller parenteral applikasjon egnet farmasøytisk, organisk eller uorganisk inert bæremateriale, som f.eks. vann, gelatin, gummi arabikum, melkesukker, stivelse, magnesiumstearat, talkum, planteoljer, polyalkylenglykoler, vase-liner osv. De farmasøytiske preparatene kan foreligge i.fast form, f.eks. som tabletter, dragéer, suppositorier, kapsler eller i flytende form f.eks. som løsninger, suspensjoner eller emulsjoner. De er eventuelt sterilisert og hhv. eller inneholder hjelpestoffer som konserverings-, stabiliserings-, fukte- eller emulgeringsmidler salter for endring av det osmotiske trykk eller puffer. De kan også inneholde andre terapeutisk verdifulle stoffer.
Den daglige dosis ved oral avgivelse ligger mellom ca. 10 og
500 mg, ved i.v.-avgivelse mellom ca. 1 og 50 mg. De angitte doseringer er dog bare å forstå som eksempler og kan forandres avhengig av tilfellet som skal behandles og av den behandlende leges vurdering.
De etterfølgende eksempler anskueliggjør oppfinnelsen. Alle temperaturer er angitt i Celsiusgrader. Smeltepunktene er ikke korrigerte.
i EKSEMPEL 1 j i 53 mg (0,2 mmol) metyl 2-amino-6-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-4-pyrimidinkarbamat-3-oksyd oppløses i 5 ml metylenklorid. Denne løsningen avkjøles til 0° og blandes med 0,2 ml trietylamin og 0,12 ml (0,22 mmol) 20% fosgen i toluen. Blandingen røres så
i 30 min., og blandes deretter med 0,5 ml kons. natronlut og 10 ml vann. Etter 15 min. røring adskilles de tp fasene, og den organiske fasen vaskes igjen med vann. De kombinerte vandige faser surgjøres med saltsyre, hvorved man får rent metyl 5-[3, 6-dihydro-1(2H)-pyridyl]-2-okso-2H-[1,2,4]-oksadiazolo[2,3-a]pyri-midin-7-karbamat med smp. 213-214°.
Det som utgangsmateriale anvendte metyl 2-amin6-6-[3,6-dihydro-1(2H)-pyridyl]-4-pyrimidinkarbamat-3-oksyd kan fremstilles etter de følgende tre metoder A), B) eller C):A) 144,5 g (1 mol) 2,4-diamino-6-klorpyrimidin oppslemmes i 2000 ml etanol. Under røring oppvarmes suspensjonen til 35° (ca. 15 min.), hvorved den største delen av stoffet går i løs-ning. Denne blandingen avkjøles så til 6-8°, og ved denne temperaturen tildryppes i løpet av 40 min. 175 ml (ca. 1 mol) 40% pereddiksyre-i iseddik. Etter avsluttet tilsetning røres blandingen ytterligere 30 min. ved. 6-8°.. Deretter lar man blandingen oppvarmes til romtemperatur, og rører 3 timer ved denne temperaturen. Derpå tilsetter man 2000 ml petroleter, rører 1 time videre og lar blandingen stå natten over. Det utfelte bunnfall frafiltreres, ettervaskes med 200 ml petroleter og tørkes under redusert trykk, hvorved man får 2,4-diamino-6-klorpyrimidin-3-oksyd. Omkrystallisering gir analyserent pro-dukt med smp. 193°. 2,4-diamino-6-klorpyrimidin-3-oksydet kan også fremstilles på følgende måte: 75 g (0,52 mol) 2,4-diamino-6-klorpyrimidin oppløses ved 35° i 1500 ml etanol. Denne løsningen avkjøles til -10° og en løs-ning av 100 g (0,57 mol) 3-klor-perbenzosyre i 500 ml etanol tildryppes langsomt i løpet av 1 time. Man rører suspensjonen så 7 timer ved -10° og lar den stå natten over ved 5°. Suspen-.sjonen nøytraliseres med 24 g natriumhydroksyd i 100 ml vann.
Det faste stoffet frafiltreres og krystalliseres fra etanol, hvorved man får rent 2,4-diamino-6-klorpyrimidin-3-oksyd.
155 g (0,967 mol) 2,4-diamino-6-klorpyrimidin-3-oksyd blandes under argonatmosfære med 640 ml o-xylen og 260 ml (2,83 mol) 1, 2 ,-5 , 6-tetrahydropyridin og røres. Denne blandingen oppvarmes så 30 min. ved tilbakeløp hvorved den innvendige temperatur
stiger fra 115° til 123°. Blandingen avkjøles så til 5° og blandes med 4 0 g natriumhydroksyd i 4 00 ml vann og røres 1
time ved 5°. Den dannede felling frafiltreres, vaskes med 200 ml vann og omkrystalliseres fra 3000 ml vann, hvorved man får rent 2,4-diamino-6-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]pyrimidin-3-oksyd med smp. 263-265° (spaltning).
45 g (0,218 mol) 2,4-diamino-6-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]pyri-midin-3-oksyd blandes i 600 ml metylenklorid med 90 ml trietylamin og avkjøles til 5°. Under røring tildryppes 90 ml (1,14 mol) klormaursyremetylester. Blandingen røres 30 min. ved. 5° og 18 timer ved romtemperatur. Deretter blandes den med 100 ml
metanol og ekstraheres derpå med 400 ml metylenklorid, vaskes med vann, tørkes over natriumsulfat og inndampes under redusert
.trykk. Omkrystallisering av resten fra metanol gir dimetyl 6-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-2,4-pyrimidin-dikarbamat-3-oksyd, smp. 202-203°. Denne forbindelsen kan også fremstilles som følger: 20 g (0,0965 mol) 2,4-diamino-6-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]pyri-midin-3-oksyd oppslemmes i 100 ml metylenklorid og 200 ml vann og røres. Under kjøling tildryppes samtidig 25 ml (0,317 mol) klormaursyremetylester i 50 ml metylenklorid og 30 ml 28%-ig natronlut, slik at pH holdes mellom .7,5 og 8,5. Etter ferdig tilsetning røres oppslemningen ytterligere 1 time, og den dannede felling frafiltreres deretter. Filtratet vaskes med metylenklorid og forenes så med fellingen. Det hele omkrystalliseres fra metylenklorid/metanol, hvorved man får dimetyl 6-[3,6-dihydro-1(2H)-pyridyl o ]-2,4-pyrimidin-dikarbamat-3-oksyd, smp. 202-206 O (spaltning).
Dimetyl 6-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-2,4-pyrimidin-dikarbamat j 3-oksyd kan også fremstilles som følger: 56 g (0,349 mol) 2,4-diamino-6-klorpyrimidin-3-oksyd i 500 ml dimetylformamid og 100 ml trietylamin avkjøles til 0°. Under røring tildrypper man deretter i løpet av 1 time 80 ml (1,015 mol) klormaursyremetylester. Etter ferdig tilsetning røres blandingen i 48 timer. Deretter frafiltreres fellingen og oppslemmes i en blanding av 2500 ml metylenklorid og 500 ml metanol og røres 80 min. Den uløselige rest frafiltreres og tørkes hvorved man får rent dimetyl 6-klor-2,4-pyrimidindikarbamat-3- oksyd, smp.. 204° (spaltning) .
Den organiske fasen vaskes med vann og inndampes, hvorved man får ytterligere rent materiale.
En suspensjon av 10 g (0,036 mol) dimetyl 6-klor-2,4-pyrimidin-karbamat-3-oksyd i 40 ml metylenklorid blandes med 20 ml (0,22 mol) 1,2,5,6-tetrahydropyridin og røres under argonatmosfære
i 16 timer ved romtemperatur. Den dannede felling frafiltreres og omkrystalliseres fra en blanding av metylenklorid og metanol, hvorved man får rent dimetyl 6-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-2,4-pyrimidin-dikarbamat-3-oksyd, smp. 203°. 10 g dimetyl 6-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-2,4-pyrimidin-di-karbamat-3-oksyd oppløses så i 350 ml kloroform og 100 ml metanol. Den erholdte løsning blandes med 5 g natriumkarbonat i 100 ml vann, og den erholdte blanding røres i 80 timer ved romtemperatur. Deretter fortynnes blandingen med 2 50 ml vann og stilles på pH 12,5 med kons. natronlut. Reaksjonsblandingen røres så 30 min., og deretter adskilles de to fasene. Den vandige fasen ekstraheres igjen to ganger med metylenklorid. De kombinerte organiske ekstrakter tørkes over magnesiumsulfat og inndampes under redusert trykk til tørrhet. Resten kromatograferes under anvendelse av en blanding av kloroform og etanol (90:10) som elueringsmiddel over kiselgel, hvorved man får rent metyl 2-amino-6-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-4-pyrimidinkar-bamat-3-oksyd med smp. 174-176°.
B) 20 g (0,0965 mol) 2 , 4-diamino-6-[ 3 , 6-dihydro-l ( 2H) -pyridyl'] -
I I
<:>l
•pyrimidin-3-oksyd oppslemmes i 140 ml metylenklorid og 120 ml i vann og røres. Under kjøling tildryppes samtidig 8 ml (0,10 mol) klormaursyremetylester i 20 ml metylenklorid og så mye 28%-ig natronlut at pH-verdien holdes mellom 7,0 og 7,5. Etter ferdig tilsetning røres blandingen ytterligere 1 time, og resten frafiltreres derpå. De to erholdte faser adskilles, og den organiske fasen behandles 1 time under røring ved 0° med 150 ml IN natronlut. Den erholdte blanding blandes med 2 0 ml metanol, og de to faser adskilles. Den vandige fasen ekstraheres to ganger med 200 ml metylenklorid, og de kombinerte organiske ekstrakter tørkes over natriumsulfat. Ved avdampning av løs-ningsmidlet får man rent metyl 2-amino-6-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-4-pyrimid.inkarbamat-3-oksyd med smp. 17 4-17 6°. C) 10 g (0,062 mol) 2,4-diamino-6-klor-pyrimidin-3-oksyd oppslemmes under røring i 100 ml dimetylformamid og 10 ml trietylamin. Oppslemmingen avkjøles til ca. 0°, og i løpet av 10 min. tildryppes 5 ml (0,063 mol) klormaursyremetylester. Blandingen røres så 45 min. ved ca. 0° og deretter i 18 timer ved romtemperatur. Det utfelte produktet frafiltreres, og filtratet inndampes i høyvakuum. Resten løses i metylenklorid og metanol, og det uløselige materialet frafiltreres. Filtratet inndampes igjen, og resten kromatograferes over kiselgel, hvorved man får rent 2-amino-4-metylkarbamat-6-klorpyrimidin-3-oksyd med smp. 220-221°.
1,09 g (0,05 mol) 2-amino-4-metylkarbamat-6-klorpyrimidin-3-oksyd blandes under røring méd 10 ml kloroform. Til denne suspensjonen drypper man langsomt 1,5 ml 1,2,5,6-tetrahydropyridin i 2 ml kloroform,, hvorved temperaturen stiger til 40°. Reak-sjonsblahdingen røres så 3 timer ved 50° og avkjøles deretter. Den avkjølte løsning fortynnes med kloroform og vaskes med vann. Den organiske løsningen fraskilles, tørkes over magnesiumsulfat og inndampes under redusert trykk. Den erholdte rest omkrystalliseres fra metylenklorid og dietyleter, hvorved man får metyl 2-amino-6- [ 3 , 6-dihydro-l ( 2H) -pyridyl] -4-pyrimidinkarbamat-3-oksy.d med smp. 174-176°.
EKSEMPEL 2 i 2 g (6,9 .mmol) metyl 5-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-2-okso-2H-[ 1, 2 , 4 ]oksadiazolo[ 2 , ■3-a] pyrimidin-7-karbamat oppslemmes i acetonitril og blandes med 1,6 g 3-azabicyklo[3.2.2]-nonan i 20 ml acetonitril. Det oppstår først en klar løsning, hvorved dog meget raskt det tilsvarende 3-azabicyklo[3.2.2]nonansalt ut-felles, hvis struktur bekreftes ved røntgenstrukturanalyse. Gjennom omkrystallisasjon får man det rene saltet med smelte-punkt 164-163°.
EKSEMPEL 3
3 g (10,5 mmol) metyl 5-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-2-okso-2H-[1,2,4]oksadiazolo[2,3-a]pyrimidin-7-karbamat oppløses i 2N natronlut og får stå. Ved avkjøling faller det tilsvarende natriumsalt ut, hvilket omkrystalliseres fra acetonitril og vann og hvilket begynner og spaltes fra 145°.
EKSEMPEL 4
2 g (0,0065 mol) 2-metoksyetyl 2-amino-6-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-4-pyrimidinkarbamat-3-oksyd oppløses ved 0° i 15 ml kloroform og 3,7 ml trietylamin. Den kaldt rørte blanding blandes med 3,2 ml (0,0061 mol) 20% fosgen i toluen.Blandingen røres så 4 timer, surgjøres med saltsyre, vaskes med vann og ekstraheres med metylenklorid. Den organiske fasen tørkes over magnesiumsulfat, og løsningsmidlet avdestilleres under redusert trykk. Den erholdte rest krystalliseres fra metylenklorid og eter, hvorved man får rent 2-metoksyetyl 5-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-2-okso-2H-[1,2,4]oksadiazolo[2,3-a]pyrimidin-7-karba-mat med smp. 195-196°.
Det som utgangsmateriale anvendte 2-metoksyetyl 2-amino-6-[3,6-dihydro-1(2H)-pyridyl]-4-pyrimidinkarbamat-3-oksyd kan fremstilles som følger: 5 g (0,0311 mol) 2,4-diamino-6-klorpyrimidin-3-oksyd oppslemmes i 50 ml dimetylformamid og 5 ml trietylamin og avkjøles under røring til 0°. Til den kalde oppslemming drypper man i løpet av 15 min. 4,3 g (0,031.mol) klormaursyre-2-metoksyetylester.Blandingen røres 2 timer kaldt og så 16 timer ved romtemperatur).
;Løsningsmidlet avdestilleres i høyvakuum ved 25 , og resten rives med metylenklorid. Den erholdte felling frafiltreres og vaskes med metylenklorid, metanol og vann. Filtratet vaskes med vann og tørkes over natriumsulfat. Ved inndampning av løs-ningsmidlet får man rent 2 metoksyetyl 2-amino-6-klor-4-pyrimi-dinkarbamat-3-oksyd med smp. 176-178°.Kiselgelkromatografisk separasjon av moderluten gir ytterligere materiale.
2,5.g (0,094 mol) 2-métoksyetyl 2-amino-6-klor-4-pyrimidinkar-bamat-3-oksyd blandes med 3 ml 1,2,5,6-tetrahydropyridin og 25 ml kloroform under argon. Reaksjonsblandingen røres 12 timer ved 45° og avkjøles så og vaskes med 15 ml vann. Produktet ekstraheres med kloroform, den organiske fasen tørkes over natriumsulfat og løsningsmidlet avdestilleres under redusert trykk. Den erholdte rest krystalliseres fra metylenklorid/eter, hvorved man får rent 2-metoksyetyl 2-amino-6-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-4-pyrimidinkarbamat med smp. 136°.

Claims (8)

1. Fremgangsmåte ved fremstilling av nye oksadiazolopyrimidinderivater med den generelle formel
hvor R betyr alkyl eller alkoksyalkyl, samt av salter derav, karakterisert ved , at i man <!> omsetter en forbindelse med den generelle formel
hvor R har ovennevnte betydning, med fosgen og om ønsket overfører en erholdt forbindelse med formel I i et salt eller et salt i et annet salt.
2. Fremgangsmåte ifølge krav 1, karakterisert ved at R betyr alkyl.
3. Fremgangsmåte ifølge krav 2, karakterisert ved at alkylresten har 1-4 karbonatomer.
4. Fremgangsmåte ifølge krav 3, karakterisert ved at man fremstiller metyl 5-[3,6-dihydro-l(2H)-pyridyl]-2-okso-2H-[l,2,4]-oksadiazolo[2,3-a]pyrimidin-7-karbarnat.
5. Forbindelser med den generelle formel
karakterisert ved at R betyr alkyl eller alkoksyalkyl.
6. Forbindelse ifølge krav 5, karakterisert ved at R betyr metyl.
7. Forbindelser med den generelle formel
karakterisert ved at R betyr alkyl eller alkoksyalkyl .
8. Forbindelse.ifølge krav 7, karakterisert ved at R betyr metyl.
NO792412A 1978-07-21 1979-07-20 Fremgangsmaate ved fremstilling av nye oxadiazolopyrimidinederivater NO792412L (no)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH791078 1978-07-21

Publications (1)

Publication Number Publication Date
NO792412L true NO792412L (no) 1980-01-22

Family

ID=4332239

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO792412A NO792412L (no) 1978-07-21 1979-07-20 Fremgangsmaate ved fremstilling av nye oxadiazolopyrimidinederivater

Country Status (14)

Country Link
US (2) US4220772A (no)
EP (1) EP0008652B1 (no)
JP (1) JPS5517386A (no)
KR (1) KR820001341B1 (no)
AT (1) ATE1584T1 (no)
CA (1) CA1103245A (no)
DE (1) DE2963729D1 (no)
DK (1) DK305879A (no)
ES (1) ES482675A1 (no)
FI (1) FI792206A7 (no)
GR (1) GR72471B (no)
HU (1) HU179029B (no)
NO (1) NO792412L (no)
PT (1) PT69950A (no)

Families Citing this family (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DK148826C (da) * 1980-12-19 1986-03-24 Hoffmann La Roche Analogifremgangsmaade til fremstilling af oxadiazolopyrimidinderivater eller salte deraf med baser og pyrimidinderivat til anvendelse som mellemprodukt ved denne fremgangsmaade
US5514672A (en) * 1981-02-17 1996-05-07 Bazzano; Gail S. Use of retinoids and compositions containing same for hair growth
US5183817A (en) * 1981-02-17 1993-02-02 Bazzano Gail S Combinations of retinoids and minoxidil-type compounds for hair growth
CA1179344A (en) * 1981-07-15 1984-12-11 Jean-Claude Muller Process for the preparation of 6-¬3,6-dihydro-1(2h)- pyridyl| pyrimidine-3-oxides
CH649291A5 (de) * 1982-03-16 1985-05-15 Hoffmann La Roche Dicarbamate.
EP0187854A4 (en) * 1984-07-13 1987-01-22 Gail S Bazzano SUBSTITUTED PYRIMIDINE OXIDES USEFUL FOR PROMOTING HAIR GROWTH.
JPS62182310U (no) * 1986-05-12 1987-11-19
JPH0349705U (no) * 1989-09-22 1991-05-15
US5122075A (en) * 1991-05-17 1992-06-16 Amp Incorporated Electrical connector with improved retention feature
CN117946133B (zh) * 2024-01-05 2024-08-06 南京理工大学 一种5-(4-氨基-1,2,5-噁二唑-3-基)[1,2,5]噁二唑并[3,4-d]嘧啶-7-胺及其制备方法

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3317534A (en) * 1963-10-30 1967-05-02 Chugai Pharmaceutical Co Ltd Benzamidopyrimidines
US3705159A (en) * 1970-03-05 1972-12-05 Sandoz Ltd Herbicidal 2,4-di(substituted) amino-6-chloro pyrimidines
US3910928A (en) * 1974-04-26 1975-10-07 Upjohn Co 3-(Cyanimino)-propionitriles
CH638215A5 (de) * 1977-02-04 1983-09-15 Hoffmann La Roche Oxadiazolopyrimidin-derivate.
CH638216A5 (de) * 1977-02-04 1983-09-15 Hoffmann La Roche Oxadiazolopyrimidin-deriate.
JPS6024794A (ja) * 1983-07-19 1985-02-07 Matsushita Electric Ind Co Ltd 撮像素子

Also Published As

Publication number Publication date
HU179029B (en) 1982-08-28
US4256886A (en) 1981-03-17
PT69950A (en) 1979-08-01
JPS5517386A (en) 1980-02-06
FI792206A7 (fi) 1981-01-01
US4220772A (en) 1980-09-02
EP0008652A1 (de) 1980-03-19
DK305879A (da) 1980-01-22
CA1103245A (en) 1981-06-16
GR72471B (no) 1983-11-11
EP0008652B1 (de) 1982-09-22
DE2963729D1 (en) 1982-11-04
ES482675A1 (es) 1980-09-01
KR820001341B1 (ko) 1982-07-28
JPS6330908B2 (no) 1988-06-21
ATE1584T1 (de) 1982-10-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA2700824C (en) Heterocyclic compounds as crth2 receptor antagonists
NO156385B (no) Anordning for laasing av dreibare maskinelementer.
WO2005061490A1 (ja) Hivインテグラーゼ阻害活性を有するヒドロキシピリミジノン誘導体
CZ342595A3 (en) Purine derivatives, process of their preparation and pharmaceutical compositions containing thereof
RS53292B (sr) Kristalni oblici 2-tiazolil-4-hinolinil-oksi derivata, snažni hcv inhibitor
NO800222L (no) Engangsbleie.
NO792412L (no) Fremgangsmaate ved fremstilling av nye oxadiazolopyrimidinederivater
NO780396L (no) Oksadiazolpyrimidin-derivater.
FI62310B (fi) Analogifoerfarande foer framstaellning av farmaceutiskt anvaendbara 2-oxo-2h-(1,2,4)-oxadiazolopyrimidin-7-karbamat
NO764039L (no)
SU1362402A3 (ru) Способ получени производных имидазола или их солей с кислотами
NO145843B (no) Analogifremgangsmaate til fremstilling av terapeutisk virksomme n1-glukofuranosid-6-yl-n3-nitroso-urinstoffer
EP0210025A2 (en) 5-Substituted-6-aminopyrimidine derivatives, composition and uses
NO852308L (no) Fremgangsmaate ved fremstilling av eburnanderivater
NO744175L (no)
NO165307B (no) Rammekonstruksjon.
GB2039882A (en) Bicyclic thiadiaza compounds and their use as medicaments
KR820001387B1 (ko) 옥사디아졸로 피리미딘 유도체의 제조방법
US4175189A (en) 6-Chloro-2,4-pyrimidine-dicarbamate-3-oxides
US4591597A (en) Antidiabetic iminosulphonamides
US4182867A (en) 6-[3,6-Dihydro-1(2H)-pyridyl]-pyrimidine-3-oxides
EP0145304B1 (en) Tetrahydro-beta-carboline derivatives and process for the preparation thereof
KR810001973B1 (ko) 옥사디아졸로 피리미딘 유도체의 제조방법
US4175190A (en) 6-Chloro-2,4-pyrimidine-dicarbamate-3-oxides
NO783529L (no) Nye derivater av tiazolin.