[go: up one dir, main page]

NO743992L - - Google Patents

Info

Publication number
NO743992L
NO743992L NO743992A NO743992A NO743992L NO 743992 L NO743992 L NO 743992L NO 743992 A NO743992 A NO 743992A NO 743992 A NO743992 A NO 743992A NO 743992 L NO743992 L NO 743992L
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
acid
oxo
acetylamino
methyl
pyridinyl
Prior art date
Application number
NO743992A
Other languages
English (en)
Inventor
R E Bambury
M L Edwards
L F Miller
Original Assignee
Richardson Merrell Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Richardson Merrell Inc filed Critical Richardson Merrell Inc
Publication of NO743992L publication Critical patent/NO743992L/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D213/62Oxygen or sulfur atoms
    • C07D213/63One oxygen atom
    • C07D213/64One oxygen atom attached in position 2 or 6
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D499/00Heterocyclic compounds containing 4-thia-1-azabicyclo [3.2.0] heptane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. penicillins, penems; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Fodder In General (AREA)

Description

Fremgangsmåte ved fremstilling av 2-oxo-l-pyridinyIpeniciHin og cefalospbrinderivater
Foreliggende oppfinnelse angår nye derivater av [substituerte (2-oxo-l~pyridinyl)acetylamino]penicilliner og cefalospo--riner, fremgangsmåte ved fremstilling av disse og anvendelse av dis-
se som antibakterielle midler.
Oppfinnelsen angår nye syntetiske forbindelser av peni-cillin og. cefalosporinklassen som er nyttige som antibakterielle midler. Disse forbindelser utviser en hoy grad av aktivitet overfor et stort antall mikroorganismer, i særdeleshet de penicillinase-pro-duserende mikroorganismer. Som antibakterielle midler er forbindelsene ifolge oppfinnelsen terapeutisk effektive ved behandling av in-feksjose sykdommer som skyldes gram-positive og gram-negative bakterier i fjærfe og dyr, innbefattet mennesket. I tillegg er forbindelsene ifolge oppfinnelsen anvendbare som dyreforti Ilegg og som ak tiv bestanddel i bakteriedrepende midler som anvendes som overflate-desinfeksjonsmidler.
Splitting av penicilliner til 6-aminopenicillansyre i 1959 og den kjemiske splitting av cefalosporin til den tilsvarende 7-aminocefalosporansyre gjorde syntesen av nye syntetiske penicilliner og cefalosporiner som tidligere ikke var tilgjengelige ved fermen-teringsprosedyrer, mulig. Acylering av aminogruppen har gitt derivater inneholdende en heterocyclisk ring i sidekjeden i 6-stilling når det gjelder penicillinserien, eller i den tilsvarende sidekjede i 7-stilling som tilfellet er i cefalosporinserien. Slike heterocycliske deler innbefatter thiofenringen, slik som beskrevet i US-patentskrift 3.218.318, 3.449.338 og 3.498.979 (cefaloridin og cefa-lothin); pyridin, US patentskrift 3.422.100 (cefapirin); picolin,
US patentskrift 3.553.203; hydantoin, US patentskrift 3.227.721; og forskjellige andre nitrogenholdige heterocycliske deler innbefattet pyrrolidin og nikotinsyre, US patentskrift 3.308.120.
I hvert tilfelle er den heterocycliske del bundet til en sidekjede, vanligvis til den av et acetylradikal, via et av ring-carbonatomene. Foreliggende oppfinnelse angår 2-oxo-1-pyridiny1-derivater som er bundet direkte til acetylradikalet gjennom hetero-atomet. Eksempler på denne type binding, og som i denne henseende betraktes som mest nærliggende blant teknikkens stand, er den tetra-zolring som er beskrevet i US patentskrift 3.516.997 (cefazolin) og visse kinazolinylderivater av penicillansyre, US patentskrift 3.652.547.
Foreliggende oppfinnelse angår nye 2-oxo-l-pyridinylpeni-cillin og cefalosporinderivater. Nærmere bestemt angår oppfinnelsen [substituerte(2-oxo-l-pyridinyl)acetylamino]penicillin og cefalosporinderivater som er nyttige som antibakterielle midler og som kan representeres av generell formel: hvori enten eller er valgt fra gruppen bestående av»hydrogen, halogen, hydroxyl, lavere alkyl, trifluormethy1, nitro, amino, cyano, carboxy, carbomethoxy og carbethoxy,
R_ er valgt fra gruppen bestående av hydrogen, halogen, hydroxyl,
lavere alkyl, trifluormethy1, nitro, amino, cyano, carboxy, carbomethoxy, carbethoxy, og som når den taes i kombinasjon med R2danner det cycliske radikal -CH2CH2CH2CH2- og -CH=CH-CH=CH-,
R 4 er valgt fra gruppen bestående av hydrogen, methyl, carboxy,
carbomethoxy og carbethoxy,
R^er valgt fra gruppen bestående av radikalene
hvor X er hydrogen, hydroxy, acetoxy, N-pyridinium, 5-méthyl-1,3,4-thiadiazol-2-ylthio og 1-methyl-1,2,3,4-tetrazol-5-ylthio, og farmasoytisk akseptable salter derav.
Forbindelsene ifolge foreliggende oppfinnelse fremstilles ved kondensasjon av en 6-aminopenicillansyre eller en 7-aminocefalosporansyre med en (substituert)2-oxo-1-pyridinyleddiksyre som vist i folgende reaksjonsskjema:
Alle forbindelser ifolge foreliggendeoppfinnelse innenol-eder et 2-oxo-1-pyridinylradika1 eller en 2-pyridondel ved endestil-lingen av acetylaminosidekjeden, som angitt i den ovenfor angitte generelle formel (I). Når det gjelder penicillinserien nummereres acetylaminosidekjeden som 6-stillihg, mens forbindelsene i cefalosporinserien nummereres som 7-stilling. Nummereringssystemet for disse to serier av forbindelser er illustrert for mellomproduktene 6-aminopenicillansyre (IV) og 7-aminocefalosporansyre (V) i det ef~terfolgende:
2-pyridondelen bundet til acetylaminosidekjeden kan være substituert eller usubstituert. Generelt er disse substituenter al-le raono-substituenter og foreligger enten i 3-, 5- eller 6~stilling i pyridinkjernen. Disse substituenter innbefatter folgende radika-ler: halogen, hydroxyl, lavere alkyl, trif luormethy 1, nitro, amino,
cyano, carboxyl og.methyl-og ethylestrene av ca rboxy lradika let. Ut-trykket' halogen innbefatter fluor, klor, b"rom og jodradikaler. Ut-trykket lavere alkyl som anvendt her innbefatter■både rettkjedede
og forgrenede alifatiske hydrocarbonradikaler med fra 1 til 4 carb-onatomer. Spesifikt innbefattet er slike som methyl, ethyl, propyl, isopropyl, butyl, isobutyl og t-butylradikaler.
I tillegg til de forskjellige mono-substituenter som er beskrevet ovenfor, kan 2-pyridondelen betraktes som di-substituert i to situasjoner. Således kan symbolet R0 sammen med det tilstotende R o betraktes som dannende et bundet alicyclisk.eller aromatisk derivat ved 5,6-stillingen i pyridinringen. Mer noyaktig kan disse derivater uttrykkes som 2-[substituerte(2-oxo-1-kinolinyl)] og 2-[ subst i tuer te (2-oxo-1- tet rahyd r oki no li ny 1) ] -acety la minode riva te. r av penicilliner og cefalosporiner.
I tillegg til den obligatoriske substitusjon av 2-methyl-gruppen av acetylamino eller acetamidodelen av molekylet med 2-oxo-1-pyridinylradikalet, kan 2-methyIgruppen inneholde ytterligere substitusjon i form av et methylradika1 eller et carboxylradikal som representert ved symbolet R^. Når R^er methyl, angis forbindelsene mer noyaktig som propionylderivater av 6-arainopenicillan-syre eller av 7-aminocefalosporansyre. For å forenkle nomenklatu-ren er disse i denne beskrivelse angitt som 2-(substituerte)acety1-aminoderivater.
Således vil f.eks. et cefalosporansyrederivat hvori R er methyl og 2-pyridonet er usubstituert, forbindelsen bli angitt som 7-[2-(2-oxo-1-pyridy1)-2-methylacetylamino]cefa losporinsyre. I tillegg til carboxylradikalet ved R^er methyl- og ethylestrene eller carbomethoxy- og carbethoxyradikalene betraktet som innbefattet i rammen av foreliggende oppfinnelse.
Oppfinnelsen angår i særdeleshet fremstilling og beskrivelse av 2-(2-oxo-1-pyridiny 1)acetylaminoderivater av (3-lactamanti-biotika. Disse derivater fremstilles ved kondensasjon med en lett tilgjengelig 6-aminopenicillansyre eller et hvilket som helst av de tilgjengelige 7-aminocefalosporinmellomprodukter. Når således R,. er radikalet
omtales derivater av penicillinserien, mens når R" er radikalet
beskrives derivater av cefalosporinserien.
Variasjoner innen cefalosporinserien er ytterligere indi-kert ved symbolet X. Hvor X er hydrogen, beskrives desacetoxycefa-losporansyrene, og hvor symbolet X er hydroxyl, indikeres desacet-ylcefalosporansyrene. Når symbolet X betegner et acetoxyradikal, er (3-lactamkjernen den av cef alosporansyren. Ytterligere substituenter ved 3-stillingen av decefalosporansyren som innbefattes av oppfinnelsens ramme og som representeres av symbolet X, er 3-pyri-diniuramethy 1, 3-(5-meth.yl- 1, 3, 4-thiadiazol-2-ylthio) methyl og 3~(1~methyl-1,2,3,4-tetrazol-5-ylthio)methylradikalene.
De farmasoytisk akseptable salter av .forbindelsene av formel (I) innbefatter ikke-toksiske, carboxyIsyresalter som dannes med en hvilken som helst egnet uorganisk eller organisk base. Disse salter innbefatter slike med alka limeta I ler, slik sorn f.eks. natrium og kalium, jordalkalimetaller slik som kalsium og magnesium, lett-metaller av gruppe HIA innbefattet aluminium, og organiske primære, sekundære og tertiære aminer, slik som f.eks. trialkylaminer, innbefattet triethylamin, procain, dibenzylamin, 1-ethenamin, N,N'-di-benzylethylendiamin, dihydroabiethylamin, N-(lavere)alkylpiperidin, og i tillegg aminer som har vært anvendt til å danne ikke-toksiske salter méd benzylpenicillin. Disse salter kan fremstilles under anvendelse av kjente metoder, slik som å bringe en opplosning av carboxylsyre i et polart opplosningsmiddel i kontakt med en stokiomet-risk mengde av basen.
Illustrative spesifikke forbindelser som omfattes av formel (I) innbefatter: 6-[2-(2-oxo-1-pyridinyl)acetylamino]peniciliansyre, 6-[2-(6-hydroxy-2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]peniciliansyre, 6-[2-(3-ethyl-2-oxo-1-pyridinyl)-2-methylacetylamino]peniciliansyre, 6-[2-(5-trifluormethy1-2-oxo-1-pyridinyl)-2-carboxyacetylamino]peni- ci llansyre, 6-[2-(3-nitro-2-oxo-1-pyridinyl)-2-(carbomethoxy)acetylamino]peni- ci llansyre , 6- [-2- (6-cyano-2-oxo- l-pyridinyl)acetylamino]penicillansyre, 6- l2-(5-carboxy-2-oxo-1-pyridiny1)-2-(carbethoxy)-acetylamino]penicillansyre, 7- [2-(2-oxo-1-pyridiny1)-acetylamino]cefalosporansyre, 7-[2-(5-propy1-2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]cefalosporansyre, 7-[2-(5-hydroxy-2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino)cefa losporansyre, 7-[2-(6-carbomethoxy-2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]cefalosporansyre, 7-[2-(2-oxo-1-kinoliny1)acetylamino]cefalosporansyre, 7-[2-(3-cyano-2-oxo-1-pyridinyl)-2-methylacetylamino]cefalosporan- sy re, 7-[2-(2-oxo-1-pyridinyl)-acetylamino]desacetoxycefalosporansyre, 7-[2-(3-amino-2-oxo-1-pyridiny1)-2-(carbomethoxy)acetylamino]des- acetoxycefalosporansyre, 7-[2-(5-nitro-2-oxo-1-pyridiny1)-2-(carboxy)acetylamino]desacetoxy- cefalosporansyre, 7- [2- (3-carbethoxy-2-oxo- 1-pyridiny 1) acety la mino] desacetoxycef'a lo sporansy re, 7-[2-(6-trifluormethyl-2-oxo-1-pyridinyl)-2-methylacetylamino]des- acetoxycefalosporansyre, 7-[2-(2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]desacetylcefalosporansyre, 7-[2-(3-butyl-2-oxo-l-pyridinyl)-2-(carboxy)acetylaminojdesacety1- cefalosporansyre, 7-[2-(5-carboxy-2-oxo-1-pyridinyl)-2-methylacetylamino]desacety1- cefalosporansyre, 7-[2-(6-hydroxy-2-oxo-1-pyridinyl)-2-(carbomethoxy)acetylaminc]des- ace tylcefalosporansyre, 7-[2-(3-nitro-2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]desacetylcefalosporan- syre, 7-[2-(2-oxo-1-tetrahydrokinolinyl)-acetylamino]desacetylcefalospo- ransyre, 7-\ 2-(2-oxo-1-pyridinyl)acetylamino]-3-(pyridiniummetby1)decefalo- sporansy re, 7-[2-(6-amino-2-oxo-1-pyridinyl)-2-(carbomethoxy)acetylamino]-3- (pyridiniummethy1)decefa losporansyre, 7-[2-(5-methyl-2-oxo-l-pyridinyl)-2-(carboxy)acetylamino]-3-(pyri- diniummethy 1 ) decef a losporansy re , 7-[2-(3-trifluormethy1-2-oxo-1-pyridiny1)-2-(carbethoxy)-acety1- amino]-3-(pyridiniummethy1)decefalosporansyre, 7-[2-(6-cyano-2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]-3-(pyridiniummethy1)- decefalosporansyre, 7-[2-(2-oxo-l-kinolinyl)-2-methylacetylamino]-3-(pyridiniummethyl)- decefalosporansyre, 7-[2-(2-oxo-1-pyridinyl)acetylamino]-3-[(5-methy1-1,3,4-thiadiazol- 2-ylthio)methy1]decefalosporansyre, 7-[2-(6-cyano-2-oxo-1-pyridiny1)-2-(methy1)acetylamino]- 3-[(5-meth- y1-1,3,4-thiadiazol-2-ylthio)methy1]decefalosporansyre, 7- 12-(3-trifluormethy1-2-oxo-1-pyridinyl)-2-(carbomethoxy)acetyl-,
amino]-3-[(5-methy1-1,3,4-thiadiazol-2-ylthio)methyl]decefalosporansyre, 7-[2-(5-hydroxy-2-oxo-l-pyridinyl)acetylamino]-3-[(5-methy1-1,3,4-thiadiazol-2-ylthio)methy1]decefalosporansyre, 7-[2-(2-oxo-l-kinoliny1)-2-(carbethoxy)acetylamino]-3-[(5-methy1-1,3,4-thiadiazol-2-ylthio)methyl]decefalosporansyre, 7-[2-(2-oxo-l-pyridinyl)acetylamino]-3-[(1-methyl-1,2,3,4-tetrazol-5-ylthio)methyl]decefalosporansyre,
7-[2-(3-amino-2-oxo-1-pyridinyl)-2-(carboxy)acetylamino]-3-[(l-methy1-1,2,3,4-tetrazol-5-ylthio)methy1]decefalosporansyre;7-[2-(5-hydroxy-2-oxo-1-pyridinyl)-2-(carbomethoxy)acetylamino]-3-[ (1-me thy 1-1, 2,3, 4-tetrazol-5-y lthio) methyl] decef a.losporansy re, 7-[2- (6-propy 1-2-oxo-1-pyridinyl) -2- (carbethoxy) acety la mi no] -3- [ (1-7; methyl- 1, 2,3, 4-tet r azol-5-y lthio) methy 1 ]-decef a.losporansy re, 7-[2-(3-carboxy-2-oxo-1-pyridinyl)-2-methylacetylamino]-3-[(1-methyl- 1, 2, 3, 4-tetrazol-5-ylthio)methyl]decefalosporansyre, og 7-[2-(2-oxo-1-tetrahydrokinoliny1-2-methylacetylamino]-3-[(1-methyl-1,2,3,4-tetrazol-5-ylthio)methy1]decefalosporansyre.
Forbindelsene ifolge foreliggende oppfinnelse fremstilles ved å omsette en a-lactara 6-aminopenicillansyre eller 7-aminocefalosporansyre, eller et derivat derav av formelen
med en 2-oxo-1-pyridiny.1 carboxylsyre av formelen hvor symbolene R-^, R2, R^, R4og R,- har de tidligere angitte betyd-ningere. p-lactamutgangsmaterialene (III) er vel kjente forbindelser. Forbindelsen 6-aminopenicillansyre av formelen
kan fremstilles under anvendelse av biologiske metoder og kan også fremstilles ved hydrolyse av forskjellige penicilliner som beskrevet i US patentskrift 3.499.909.
Hydrolyse av antibiotikumet cefalosporin C forer til dannelse av 7-aminocefalosporansyre, Loder, et al., Biochemical Journal 79, 408 - 416 (1969) av formelen
Forbindelsen 7-aminodesacethoxycefalosporansyre a<y>formelen fremstilles ved katalytisk reduksjon av cefalosporin C, efterfulgt av hydrolytisk fjerning av 5-aminoadipoyl-sidekjeden som beskrevet i US patentskrift 3.129.224. Behandling av cefalosporin C med et acetylesterase fremstillet fra appelsinskall, Jeffery et al., Biochem. J., 81, 591 (1961) forer til dannelse av 3-hyd roxymethy 1-7-amin.odecef a losporansyre eller 7-aminodesacetylcefalosporansyre av formelen
Behandling av cefalosporin C med pyridin efterfulgt av sy-rehydrolyse gir forbindelsen 7-amino-3-(pyridiniummethyl)decefalosporansyre av den nedenfor viste formel. Fremstilling av denne forbindelse er kjent innen faget og beskrevet f.eks. i US patentskrift 3.117.126 og i britiske patenter 932.644, 957.570 og 959.054.
De 3-thiolerte 7-aminocefalosporansyrer kan erholdes ved å omsette 7-aminocefalosporansyre med den passende thiol som beskrevet i IS patentskrift 3.516.997. Når således 5-methy1-1,3,4-thia-diazol-2-thiol anvendes, erholdes forbindelsen 7-amino-3-[(5-methy1-1,3,4-thiadiazol-2-ylthio)methyl]decefalosporansyre som har formelen Når forbindelsen 1-methy1-1,2,3,4-tetrazol-5-thiol anvendes, erholdes forbindelsen 7-amino-3-[(1-methyl-1,2,3,4-tetrazol-5-ylthio)methyljdecefalosporansyre av formelen
De 2-oxo-1-pyridiny1 (substituerte) eddiksyrer (II) som anvendes som utgangsmaterialer er for de flestes vedkommende kjente forbindelser som. syntetiseres i ett eller to trinn.via kondensasjon av et alkalimetaUsalt av et hydroxypyridin (XI) med ethylbromacetat eller et substituert ethylbromacetat (XII).- Kaliumsaltet av hydroxypyridin foretrekkes vanligvis for å bevirke kondensasjonen, og den resulterende ester hyd rolyseres.ti 1 den 2-oxo-1-pyridiny1 (substituerte) eddiksyre (II) med en vandig base som vist i det efter-folgende reaksjonsskjema:
Alternativt fremstilles 2-oxo-pyridiny1 carboxylsyrene (II) direkte ved omsetning av et 2-pyridon (XI) med kloreddiksyre eller en substituert kloreddiksyre (XIV) i nærvær av en sterk vandig base som angitt i folgende reaksjonsskjerna:
Som et alternativ til den direkte kobling av 6-aminopenicillansyre eller av 7-aminocefalosporansyre (III) med en 2-oxo-1-pyridinylcarboxyIsyre (II), kan p-lactamsyren kobles som dets noy-trale salt (fortrinnsvis som natrium eller triethylaminsalt) eller kobles som dets p-lactamester. Estere representert av formel-(III) er de i hvilke den frie carboxyIgruppe av p-lactamforbindelsen er blitt forestret. Siden estergruppen må fjernes efter koblingsreaksjonen, foretrekkes det å anvende de estergrupper som lett kan fjer-nes for igjen å gi den frie carboxylsyre slik som f.eks. ved solvo-lyse, hydrogenolyse eller via en nucleofil ombytning, uten at den gjenværende del av molekylet påvirkes eller forandres. Forestrende grupper som lett omdannes til den frie carboxylsyre under milde betingelser er de silylerte og sannylerte carboxylgrupper. Disse grupper dannes ved å behandle forbindelser med en fri carboxyIgruppe med et egnet silyleringsmiddel, som f.eks. et alkyldisila-zan slik som hexamethyldisilazan..Egnede stannyleringsmidler innbefatter f.eks. et bis-(tri-lavere aIkyl-tinn)oxyd, slik som bis-(tri-n-buty1-tinn)oxyd, et tfi-lavere alkyl-tinn-hydroxyd slik som triethy 1-tinn-hydroxyd slik som triethyl-tinnhydroxjrd, en tri-lavere oxy-tinnforbindelse slik som triethoxy-tinnhydroxyd, og et tri-lavere alkyl-tinnhalogenid slik som tri-n-buty1-tinnklorid. Den resulterende silulerte eller stannylerte carboxyIgruppe kan regenere-res til den onskede frie carboxylsyre ved behandling med et noytralt hydrogen-donerende middel. Vann .eller en lavere alkanol slik som f.eks. ethanol, foretrekkes som det hydrogen-donerende middel.
Med hensyn til de 2-oxo-1-pyridiny1 (substituerte) eddiksyrer (II) som anvendes til å kobles med 6-aminopenicillansyrene eller 7-aminocefalosporansyrene, kan funksjonelle ekvivalenter for-skjellig fra den frie (substituerte) eddiksyre også anvendes. Eksempler på slike reaktive ekvivalenter innbefatter de tilsvarende syrehalogenider, syreazider, blandede syreanhydrider med alkylfos-forsyre eller alkylcarbonsyre, syreamider med imidazol eller et 4-substituert imidazol, syrecyanomethylestere og syre-p-nitrofeny1-estere.
Fortrinnsvis utfores koblingsreaksjonen i nærvær av et kondensasjonsmiddel slik som dicyclohexylcarbodiimid, N-cyclohexy1-N'-morf olinoethylcarbodiimid, pentamethylenketon-N-cyclohexylimin, N-ethyl-o-fenylisoxazolium-3'-sulfonat og fosfortriklorid. Under slike betingelser antas reaksjonen å forlope via en aktiv form av carboxylradikalet i den 2-oxo-1-pyridinyl (substituerte) eddiksyre eller via aminoradikalet i 6-aminopenicillansyren eller 7-aminoce-falosporansyren.
Koplingsreaksjonen utfores vanligvis i nærvær av et egnet opplosningsmiddel. Egnede opplosningsmidler innbefatter aceton- dioxan, acetonitril, kloroform, ethylenklorid, tetrahydrofuran eller andre inerte, vanlig anvendte opplosningsmidler. Reaksjonen utfores ennvidere vanligvis i nærvær av en base slik som et alkalimeta11-carbonat, trialkylamin eller pyridin. Generelt utfores reaksjonen ved romtemperatur eller ved lavere temperatur.
Efter at koblingsreaksjonen er fullfort, hvilket vanligvis skjer i lopet av fra 30 minutter til 4 timer, isoleres reaksjonsp.ro-duktet ved anvendelse av kjente metoder innen faget.
De nye forbindelser ifolge oppfinnelsen er biologisk aktive og er funnet å utvise god antibakteriell aktivitet. Således er de anvendbare som antimikrobielle midler med en bredspektret antimikro-biell aktivitet in vi tro overfor standard laboratoriemikroorganismer som anvendes for å bestemme aktiviteten overfor'patogene bakterier. Det antibakterielle spektrum til typiske forbindelser ifolge oppfinnelsen bestemmes ved en standardmetode ved den agar-fortynnings-pla-teteknikk som vanligvis anvendes ved testing av nye antibiotika. Den hoye in vitro antibakterielle aktivitet hos de nye forbindelser
ifolge oppfinnelsen, gjor dem ikke bare anvendbare som farmakologiske
midler per se, men gjor dem også anvendbare som additiver for dyre-f6r såvel som additiver for materialer som underkastes mikrobiell nedbrytning, slik som boreoljer og brenselsoljer. Disse forbindelser er også anvendbare på grunn av sin antibakterielle effekt i så-per, sjampoer og topiske komposisjoner for behandling av sår og brannskader.
Oppfinnelsen vil i det efterfdlgende bli beskrevet nærmere i de spesifikke eksempler.
Eksempel 1 2- pyridon- 1- eddiksyre
En blanding av 47,5 g (o,5 mol) 2-hydroxypyridin, 28 g (0,5 mol) kaliumhydroxyd og 500 ml ethanol ble oppvarmet til tilba-ke lbpstemperatur, og 90 g (0,5 mol) ethylbromacetat ble dråpevis tilsatt. Reaksjonsblandingen ble omrort ved. tilbakelopstemperaturen i 2 timer og filtrert. Filtratet ble fordampet, og 800 ml av én vandig opplosning av 1 N natriumhydroxyd ble tilsatt til residuet. Den vandige blanding ble omrort 2 timer, avkjdlet, surgjort og filtrert, hvorved ble erholdt 2-pyridon-1-eddiksyre. Det faste mate riale ble opplost i en fortynnet vandig natriumbicarbonatopplosning, og eventuelt fast materiale ble fjernet ved filtrering. Filtratet ble surgjort under dannelse av den onskede 2-pyridon-1-eddiksyre med smeltepunkt 223 - 225°C.
Ved å anvende 6-methy1-2-hydroxypyridin, 5-klor-2-hydroxypyridin, 5-nitro-2-hydroxypyridin og 3-methoxy-2-hydroxypyridin i stedet for 2-hydroxypyridin, ble der erholdt 6-methyl~2-pyridon-1-eddiksyre, sm.p. 218°C; 5-klor-2-pyridon-1-eddiksyre, sm.p. 227 - 229°C; 5-nitro-2-pyridon-1-eddiksyre, sm.p. 219 - 223°C; og 3-meth-oxy-2-pyridon-l-eddiksyre, sm.p. 185 - 186°C.
Eksempel 2 6- methy1- 2- pyridon- 1- eddiksyre
En opplosning av 21,8 g (0.2 mol) 6-methy1-2-hydroxypyridin og 19 g (0,2 mol) kloreddiksyre i 50 %<:>vandig kaliumhydroxyd (50 g) ble oppvarmet.ved tilbakelopstemperaturen i 30 minutter, avkjolet, surgjort og filtrert. Det således erholdte faste materiale ble opplost i vandig natriumbicarbonatopplosning, og opplesningen ble filtrert. Filtratet ble avkjolet, surgjort bg filtrert under dannelse av 6-methy1-2-pyridon-1-eddiksyre med smeltepunkt 218°C.
Ved å anvende 5-klor-2-hydroxypyridin, 2,6-dihydroxypyri-din eller 2-hydroxypyridin-3-carboxylsyre i stedet for 6-methyl-2-hydroxypyridin ble folgende forbindelser erholdt: 5-klor-2-pyridon-1-eddiksyre, 6-hydroxy-2-pyridon-1-eddiksyre og 3-carboxy1-2-pyridon- eddiksyre.
Eksempel 3 7-[2-(2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]-cefalosporansyre, ntriumsalt
3,06 g (0,02 mol) av forbindelsen 2-pyridon-1-eddiksyre
ble opplost i 50 ml dimethylformamid, og opplosningen ble avkjolet til 0°C. 3,2 g (0,02 mol) carbonyIdiimidazol ble tilsatt, og blandingen ble omrort under nitrogenatmosfære ved 0°C i 30 minutter og ble derefter oppvarmet til romtemperatur. Reaksjonskolben ble eva-kulert i 30 minutter for å fjerne carbondioxydet, og ble avkjolet til -20°C. I en separat kolbe ble 7-aminocefalosporansyre silylert ved oppvarmning av en suspensjon av 5,4 g (0,02 mol) 7-^aminocef a losporansyre og 8 ml hexamethyldisilazan i 50 ml kloroform ved tilba-kelopskjoling i 30 minutter. Denne opplosning ble fordampet til torrhet for å fjerne den dannede ammoniakk. En opplosning av residuet i 50 ml kloroform ble avkjolet til -20°C og tilsatt til imidazolidet. Reaksjonsblandingen ble omrort ved 0°C i 1 time, oppvarmet til romtemperatur og omrort over natten.
Opplosningen ble behandlet med 2 ml methanol, og ,den utfeldte 7-aminocefalosporansyre ble fjernet ved filtrering. En opplosning av natrium 2-<g>thylhexanoat i n-butanol (10 ml av en 2 N opplosning) ble tilsatt, og blandingen ble - fortynnet med ether til et vo-lom på 1 liter for å utfelle produktet. Efter utfelling pånytt fra methanol med ether ble der erholdt 1,3 g av et hvitt fast materiale, med smeltepunkt 180°C (spaltning). Jodtitrering indikerte en renhet på 97,6 %.
Ved å folge den samme prosedyre, men anvende 5-klor-2-pyridon-1-eddiksyre, 2-kinolinon-1-eddiksyre, methyl 2-pyridon-1-malo-na t, 6-hydroxy-2-pyridon-1-eddiksyre, 3-buty1-2-pyridon-1-eddiksyre og 2-(2-pyridon-l-yl)propionsyre i stedet for 2-pyridon-1-eddiksyre ble natriumsaltene av folgende forbindelser erholdt: 7-[2-(5-klor-2-oxo-1-pyridinyl)-acetylamino]cefalosporansyre, 7- [2- (2-oxo- 1-kinolinyl) -acetylamino].cef alosporansyre, 7-[2-(2-oxo-1-pyridiny1)-2-(carbomethoxy)acetylamino]cefa losporan-.;syre, 7-[2-(6-hyd roxy-2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]cefalosporansyre, 7-[ 2-(3-buty 1-2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]cefalosporansyre og 7- [2- (2-oxo- 1-pyridinyl) -2-(methy 1) acety lamino] cef a losporansy re .. Eksempel 4 6-[2-(2-oxo-l-pyridinyl)acetylaminoJ- penicillansyre, natriumsalt •3,06 g (0,02 mol) 2-pyridon-1-eddiksyre og 2 g (0,02 mol) triethylamin ble opplost i 50 ml kloroform. Opplbsningen ble avkjolet til -15°C, og 2,2 g (0,02 mol) ethylklormiat ble tilsatt. Blandingen ble omrort ved -10 - -15°C i 30 minutter, og en avkjolet opplosning av silylert 6-aminopenicillansyre [fremstillet som beskrevet i eksempel 3 under anvendelse av 4,4 g (0,02 mol) 6-amino-penici llansyre og 8 ml hexamethyldisilazan] i 50 ml kloroform ble tilsatt. Blandingen ble omrort ved -15°C i 1 time, oppvarmet til romtemperatur og fortynnet med et likt volum dioxan. Det uffeIdte triethylaminhydroklorid ble fjernet ved filtrering, og 2 ml methanol ble tilsatt til filtratet. Efter 30 minutter ved romtemperatur ble den utfeldte 6-aminopenicillansyre filtrert. 10 ml av en 2 N opplosning av natrium 2-ethylhexanoat i n-butanol ble tilsatt til filtratet, og produktet ble utfeldt med 700 ml ether. Efter to utfellinger fra methanol med ether ble produktet vakuumtorket under dannelse av 3 g av et hvitt, fast materiale med smeltepunkt 120°C (spaltning). Jodtitrering indikerte en renhet på 80,6 %. Ved å folge den samme prosedyre, men anvende 5,6,7,8-tetra-hydro-2-kinolon-l-eddiksyre, methyl 2-pyridon-1-malonat, methyl 5-nitro-2-pyridon- 1-malonat, 3-trif luormethy l-2--pyridon- 1-eddiksyre og 3-cyano~2-pyridon-1-eddiksyre i stedet for 2-pyridon-1-eddiksyre, ble natriumsaltene av folgende forbindelser erholdt: 6-[2-(5,6,7,8-tetrahydro-2-oxo-1-kinoliny1)-2-acetylamino]penici1- lansyre, 6-[2-(2-oxo-1-pyridinyl)-2-carbomethoxy)acetylamino]penicillansyre, 6-[2-(5-nitro-2-oxo-1-pyridiny1)-2-(carbomethoxy)acetylaminopenicil- lansyre, 6-[2-(3-trifluormethy1-2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]penicillansyre
og 6-[2-(3-cyano-2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]penicillansyre.
Eksempel 5 6-[2-(5-klor-2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]-penicillansyre, natriumsalt
En opplosning av 1,7 g (0,0089 mol) i 25 ml dimethylformamid ble avkjolet til -5°C, og 1,5 g (0,009 mol) carbonyldiimidazol ble tilsatt i én porsjon. Blandingen ble omrort ved -5 til 0°C under nitrogenatmosfære i 1 time»og evakuert i 15 minutter for å fjerne det carbondioxyd som ble utviklet ved imidazoliddanneIsen.
Ved -10°C ble en opplosning av 1,9 g (0,009 mol) 6-amino-penici llansyre og 2 g (0,02 mol) triethylamin i 25 ml kloroform tilsatt. Reaksjonsblandingen ble omrort ved -10°C i 1 time, oppvarmet til romtemperatur, og 5 ml av en 2 N opplosning av natrium 2-ethylhexanoat i n-butanol ble tilsatt. Utfelling av produktet ble fullfort ved tilsetning av 500 ml ether. Det faste materiale ble feldt ut pånytt fra methanol med ether og vakuumtorket, hvorved ble er^holdt 2 g hvitt, fast materiale med smeltepunkt 203 - 206°C.
Eksempe1 6 6-[2-(3-methoxy-2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]-penicillansyre^natriumsalt
En opplosning av 3,4 g (0,02 mol) 3-methoxy~2-pyridon-1-eddiksyre i 50 ml dimethyIformamid ble plasert under en nitrogenatmosfære, avkjolet til 10°C, og 3,2 g (0,02 mol) carbonyldiimidazol ble tilsatt i én porsjon. Efter at blandingen var oppvarmet til romtemperatur ble kolben evakuert i 15 minutter for å fjerne det carbondioxyd som ble utviklet ved dannelsen av imidazolidet. Opplosningen ble avkjolet til 10°C, og en opplosning av 4,4 g (0,, 02 mol) 6-aminopenicillansyre og 5g (20 % overskudd) triethylamin i 50 ml kloroform ble tilsatt. Reaksjonsblandingen ble omrort ved
10°C i 1 time, oppvarmet til romtemperatur og omrort ytterligere
3 timer.
10 ral av en 2 N opplosning av natrium 2-eth<y>lhexarioat ble tilsatt, og utfelling av produktet ble fullfort ved tilsetning av
700 ml ether. Produktet ble filtrert, utfeldt pånytt fra methanol med ether og vakuumtorket, hvorved der ble erholdt 6,2 g av et hvitt, fast materiale med smeltepunkt 180°C (spaltning). Jodtetre-ring indikerte en renhet på 86,6 %.
Ved å anvende en silylert 7-aminocefalosporansyre, 7-araino-desacetylcefalosporansyre, 7-amino~3-(5-methy1-1,3,4-thiadiazol-2-ylthio)methyl]decefalosporansyre og 7~amino-3~[(1-methyl-l,2,3,4-tetrazol-5-ylthio)methyl]decefalosporansyre i stedet for triethyl-ammonium 6-aminopenicillansyre og folge den samme prosedyre ble erholdt natriumsaltene av: 7-[2-(3-methoxy-2-oxo-1-pyridinyl)acetylamino]cefalosporansyre, 7-[2-(3-methoxy-2-oxo-1-pyridinyl)acetylamino]desacetylcefalosporan- syre, 7-[2-(3-methoxy-2-oxo-1-pyridinyl)acetylamino]-3-[(5-me thy1-1,3,4- thiadiazol-2-ylthio)methy1]decefalosporansyre og 7-[2-(3-methoxy-2-oxo-1-pyridinyl)acetylamino]-3-[(1-methyl-l, 2,3,4- tetrazol-5-ylthio)methy1]decefalosporansyre. Eksempel 7 6-[2-(5-amino~2-oxo~1-pyridiny1)acetylamino- penicillansyre, natriumsalt 2 g av en 10 %'s palladiumkatalysator på carbon ble tilsatt til en opplosning av 3 g (0,0066 mol) 3,3-dimethy1-6-[2-(5-nitro-2-oxo-1(2H)pyridy1)acetamido]-7-OXO-4-thia-l-azabicyclo[3.2.0]heptan-2-carboxylsyre, natriumsalt i 50 ml methanol. Opplbsningen ble anbragt under hydrogen ved atmosfæretrykk og omrort inntil det teore- tiske opptak (430 ml) hydrogen ble observert (40 minutter). Opplbsningen ble filtrert, og filtratet fortynnet med 500 ml ether. Produktet ble utfebdt pånytt fra methanol med ether og vakuumtorket under dannelse av 1,9 g av et lyserbdt fast materiale med smeltepunkt 249°C. Jodtitrering indikerte en renhet på 69 %.
Eksempel 8 7-[2-(2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]-3-[(5-methy1-1,3,4-thiadiazol-2-ylthio)methy1]~decefalosporansyre, natriumsalt
En opplosning av 2,06 g (0,013 mol) 2-pyridon-1-eddiksyre i 40 ml dimethylformamid ble avkjolet til 10°C og anbragt under en nitrogenatmosfære, og 2,18 g (0,013 mol) carbonyldiimidazol ble tilsatt i én porsjon. Reaksjonsblandingen ble omrort ved romtemperatur i 1 time og evakuert i 30 minutter. Blandingen ble avkjolet til
-30°C, og en opplosning av silylert 7-amino-3-[(5-methyl-1,3,4-thia-diazol-2-ylthio)methyl]decefalosporansyre (fra 4,6 g (0,013 mol) av
aminet og 8 ml hexamethyldisilazan i 40 ral kloroform ble „ti ls at t.
Reaksjonsblandingen ble omrort kold ved -20°C i 2 timer, oppvarmet til romtemperatur og omrort ytterligere 18 timer. 2 ml methanol ble-tilsatt, blandingen ble omrort 30 minutter og filtrert. Filtratet ble avfarvet, og 10 ml av en natrium 2-ethylhexanoat opplosning (2 N) i n-butanol ble tilsatt. Produktet ble utfeldt med 700 ml ether og vakuumtorket under dannelse av et lærbrunt materiale med smeltepunkt 193°C.
Ved hovedsakelig å folge den samme prosedyre, men anvende 7-amino-3-[(1-methyl-l,2,3,4-tetrazol-5-ylthio)-methyl]decefalosporansyre i stedet for 7-amino-3-[(5-methyl-l,3,4-thiadiazol-2-yl-thio)methy1Jdecefalosporansyre ble der erholdt 7-[2-(2~oxo-l-pyridinyl)acetylamino]-3-[(1-methyl-l,2,3,4-tetrazol-2-ylthio)methy1]-decefalosporansyre, natriumsalt.
Eksempel 9 7-[2-(2-oxo-1-pyridiny l)ace tyla rnino]-3-( pyridiniuramethy1) decefalosporansyre 7- [2- (2-oxo- 1-pj/ridiny 1) acetylaminojcefalosporansyre, natriumsalt ble opplost i vann og omsatt med pyridin i nærvær av kali-umthiocyanat ved 60°C i 6 timer. Opparbeidelsen ble utfort ifolge J.L. Spencer, et al., J. Org. Chem. 32, 500 (1967) og ga 7-[2-(2-, oxo-1-pyridinyl)acetylamino]-3-(pyridiniummethy1)decefalosporansyre som Zwitterione. '
Eksempel IO 7-[2-(2-oxo-1-pyridinyl)acetylamino]-desacetylcefalosporansyre
7-[2-(2-oxo-1-pyridiny1)acetylaraino]decefalosporansyre, natriumsalt ble behandlet med et acetylesterase isolert fra appelsinskall ifolge J. D'A. Jeffery, et al.,"Biochem. J. 81, 591 (1961) hvorved ble erholdt 7-[2-(2-oxo-l-pyridinyl)acetylamino]desacety1 cefalosporansyre, natriumsalt.
Eksempel 11
Spesifikke næringsagarplater ble fullstendig innpodet med forskjellige testorganismer. Filterpapirskiver ble plasert på over-flaten av agaret og fuktet med O,1 ml av en opplosning inneholdende IO, lOO og 1000 mikrogram av testforbindelsen. Inhiberingssoner av mikrobiell vekst ble anvendt for å indikere den antibakterielle aktivitet til testf orbindelsen overfor de anvendte forskjellige 'testorganismer.
Den efterfoIgende tabell viser in vi tro aktiviteten ut-trykt som den konsentrasjon som er nodvendig for å inhibere veksten av forskjellige typiske bakterier for folgende representative forbindelser: 6- [2-(2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]penicillansyre, natriumsalt (I), 7- [2-(2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]desacetoxycefalosporansyre, natriumsalt (2), 6-[2-(6-methy1-2-oxo-1-pyridinyl)acetylamino]penicillansyre (3), 6-[2-(2-oxo-1-pyridinyl)-2-methylacetylamino]penicillansyre (4) , 6-[2-(5-klor-2-oxo-l-pyridinyl)acetylamino]penicillansyre (5), 6-[2-(5-nitro-2-oxo-1-pyridiny1)acetylamino]penicillansyre (6), 6-[2-(5-amino-2-oxo-1-pyridinyl)acetylamino]penicillansyre (7), 6- [2-(3-methoxy-2-oxo-1-pyridinyl)acetylamino]peniciliansyre (8) og 7- [2-(2-oxo-l-pyridinyl)acetylamino]cefalosporansyre (9).

Claims (8)

1. Fremgangsmåte ved fremstilling av forbindelser av formelen:
hvor enten R^ - eller R^ er valgt fra gruppen bestående av hydrogen, halogen, hydroxyl, lavere alkyl, trifluormethyl, nitro, amino, cyano, carboxy, carbomethoxy og carbethoxy, R^ er valgt fra gruppen bestående av hydrogen, halogen, hydroxyl, lavere alkyl, trifluormethy1, nitro, amino, cyano, carboxy, carbomethoxy, carbethoxy, og som når den taes„ i kombinasjon med . R2 danner det cycliske radikal -CHpCH? CH2 CH2~ og -CH~-CH~CH~CH-, er valgt fra gruppen bestående av hydrogen, methyl, carboxy, carbomethoxy og carbethoxy, R,_ er valgt fra gruppen bestående av radikalene
hvor X er hydrogen, hydroxy, acetoxy, N-pyridinium, 5-methyI-1,3,4-thiadiazol-2-ylthio og 1-methyl-l,2,3,4-tetrazol-5-ylthio, og farmasøytisk akseptable salter derav, karakterisert ved at a) en 2-oxo-1-pyridinyleddiksyre av formelen
hvor R^ , R^ , R^ og R^ ' har de ovenfor angitte betydninger^ og et amino-B-lactam av formelen
hvor R5 er som ovenfor angitt, opplbses i et inert opplosningsmiddel, og b) pyridinyleddiksyren og G-lactamet kobles i opplosning i nærvær av et kondensasjonsmiddel valgt fra gruppen bestående av dicyclohexylcarbodiimid, N-cyclohexyI-N'-morfolino-ethylcarbodiimid, pentamethylketon-N-cyclohexylimin, N-ethy1-5-fenylisoxazolium-3'-sulfonat og fosfortriklorid.
2. Fremgangsmåte ifolge krav 1 ved fremstilling av 6-[substituerte (2-oxo-l-pyridyl)acetylamino]penicillinderivater av den ifolge krav 1 angitte formel, karakterisert ved at R,- er radikalet
3. Fremgangsmåte ifolge krav 1 ved fremstilling av 7-[substituerte(2-oxo-1-pyridy1)acetylamino]cefalosporinderivater av den ifolge krav 1 angitte formel, karakterisert ved at R5 er radikalet
4. Fremgangsmåte ved fremstilling av forbindelser ifolge krav. 3, karakterisert ved at X er acetoxy.
5. Fremgangsmåte ifolge krav 1 ved fremstilling av forbindelser av den i krav 1 angitte formel, karakterisert ved at R^ er hydrogen.
6. Fremgangsmåte ifolge krav 1 ved fremstilling av 7-[2~ (2-oxo-l-pyridyl)acetylamino]cefalosporansyre og farmasoytisk akseptable salter derav.
7. Fremgangsmåte ifolge krav 1 ved fremstilling av 6-[2-(2-oxo-1-pyridy1)acetylaminojpenicillansyre og farmasoytisk akseptable salter derav.
8. Fremgangsmåte ifolge krav 1 ved fremstiling av 6-[2-(5-klor-2-oxo-1-pyridy1)acetylaminojpenicillansyre og farmasoytisk akseptable salter derav.
NO743992A 1973-11-07 1974-11-06 NO743992L (no)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US05/413,566 US3956287A (en) 1973-11-07 1973-11-07 7-[(2-Oxo-1-pyridinyl)acylamino]cephalosporin derivatives

Publications (1)

Publication Number Publication Date
NO743992L true NO743992L (no) 1975-06-02

Family

ID=23637723

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO743992A NO743992L (no) 1973-11-07 1974-11-06

Country Status (16)

Country Link
US (1) US3956287A (no)
JP (1) JPS5077388A (no)
BE (1) BE821916A (no)
CA (1) CA1041482A (no)
CH (1) CH613970A5 (no)
DE (1) DE2451492A1 (no)
DK (1) DK578674A (no)
ES (1) ES431690A1 (no)
FR (1) FR2249669B1 (no)
GB (1) GB1438419A (no)
IE (1) IE41464B1 (no)
IL (1) IL45930A (no)
NL (1) NL7414466A (no)
NO (1) NO743992L (no)
PH (1) PH10709A (no)
ZA (1) ZA746563B (no)

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
AR205799A1 (es) * 1973-09-08 1976-06-07 Merck Patent Gmbh Procedimiento para preparar derivados del acido 7-amino-cefalosporanico por combinacion
US4119775A (en) * 1974-09-27 1978-10-10 Richardson-Merrell Inc. 4-Oxo-1-pyridinyl cephalosporin derivatives
JP5302012B2 (ja) * 2006-03-08 2013-10-02 タケダ カリフォルニア インコーポレイテッド グルコキナーゼ活性剤
JP5419706B2 (ja) * 2006-12-20 2014-02-19 タケダ カリフォルニア インコーポレイテッド グルコキナーゼアクチベーター
US8314087B2 (en) * 2007-02-16 2012-11-20 Amgen Inc. Nitrogen-containing heterocyclyl ketones and methods of use
US8173645B2 (en) 2007-03-21 2012-05-08 Takeda San Diego, Inc. Glucokinase activators

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3218318A (en) * 1962-08-31 1965-11-16 Lilly Co Eli 7-heterocyclic-substituted-acylamido cephalosporins
US3459746A (en) * 1965-10-04 1969-08-05 Lilly Co Eli 7 - heteromonocyclic-substituted acylamido derivatives of desacetyl cephalosporanic acid
US3553203A (en) * 1969-06-17 1971-01-05 Squibb & Sons Inc 3-substituted picolinyl penicillins and cephalosporins
CH522677A (de) * 1969-10-10 1972-06-30 Ciba Geigy Ag Verfahren zur Herstellung neuer Derivate der 7-Aminocephalosporansäure
US3855213A (en) * 1971-02-18 1974-12-17 Smith Kline French Lab 3-heterocyclic thiomethyl-cephalosporins
US3867380A (en) * 1971-02-18 1975-02-18 Smithkline Corp 3-Heterocyclic thiomethylcephalosporins

Also Published As

Publication number Publication date
JPS5077388A (no) 1975-06-24
ZA746563B (en) 1975-11-26
PH10709A (en) 1977-08-24
US3956287A (en) 1976-05-11
DE2451492A1 (de) 1975-05-15
CA1041482A (en) 1978-10-31
DK578674A (no) 1975-07-07
FR2249669B1 (no) 1977-07-08
AU7439174A (en) 1976-04-29
ES431690A1 (es) 1977-04-16
IL45930A (en) 1977-07-31
NL7414466A (nl) 1975-05-12
CH613970A5 (no) 1979-10-31
IE41464B1 (en) 1980-01-16
IE41464L (en) 1975-05-07
GB1438419A (en) 1976-06-09
IL45930A0 (en) 1974-12-31
FR2249669A1 (no) 1975-05-30
BE821916A (fr) 1975-03-03

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0324418A2 (en) Method for production of t-butyl- 3-oxobutyrates and their use
US4546176A (en) 7-Carboxymethoxyphenylacetamido-3-cephem derivatives and antibacterial preparations containing the same
NO794101L (no) Fremgangsmaate ved fremstilling av nye derivater av 7-acylamido-3-cephem-4-karboksylsyre
NO852294L (no) Fremgangsmaate for fremstilling av antibakterielt virksomme cefemforbindelser.
CA1146535A (en) Aminothiazoles with terminal aminocarboxylic acid grouping
NO743992L (no)
US4017488A (en) Process for preparing 7β-acylamino-7α-alkoxycephalosporins
US4145418A (en) Thienopyridine substituted cephalosporins
US4820701A (en) Penam derivatives
US4145540A (en) 7β-Phosphoramido-7α-methoxycephalosporanic acid derivatives
US3989687A (en) 4-Oxo-1-pyridinyl penicillin derivatives
NO743990L (no)
US3222362A (en) Arylaminoalkyl cephalosporins
NO743991L (no)
US4119775A (en) 4-Oxo-1-pyridinyl cephalosporin derivatives
US4000133A (en) Substituted 7-styryl-carbonyloxy-acetamido cephalosporanic
US4008221A (en) 6-[(2,4-Dioxo-1-pyrimidinyl)acylamino]penicillin derivatives
CA1306994C (en) Cephalosporin derivatives, process for their preparation and antibacterial agents
US3994874A (en) 6-[(2-Oxo-1-pyridinyl)acylamino]penicillin derivatives
US3910900A (en) 7-(D-a-hydroxy-2-arylacetamido)-3-(3-hydroxypyridazin-6-ylthiomethyl)-3-cephem-4-carboxylic acids
US4661480A (en) Formamido oxacephems
AU565567B2 (en) Novel cephalosporin derivatives,pharmaceutical compositions containing the same,their use in therapy as antibiotics and aprocess for the preparation of the novel compounds
IE850961L (en) Cephalosporins
NO814096L (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av antibaktierielle cefalosporiner
CA1098117A (en) Indole cephalosporin derivatives