NO322074B1 - Reformeringsinnretning og fremgangsmate for reformering av en reaktant til reaksjonsforbindelser - Google Patents

Abstract

En mturgass-reformeringsinnretning (10) omfattende en stabel av termisk ledende plater (12) med katalysatorplater (14) spredt mellom disse, og forsynt med indre eller ytre manifolder for reaktanter. Katalysatorplaten er i intim termisk kontakt med de ledende plater slik at dens temperatur følger tett opp til temperaturen i den termisk ledende plate, som kan være utformet slik at det oppnås en nær isoterm tilstand i platens plan. Det kan anvendes én eller flere katalysatorer, fordelt langs strømningsretningen, i planet for den termisk ledende plate, i forskjellige valgfrie utførelsesformer. Refomeringsinnretningen kan drives som vanndamp-refomeringsinnretning eller som partialoksidasjons-refomeringsinnretning. Ved drift som vanndamp-refomermgsinnretning tilveiebringes termisk energi for den (endoterme) vanndampreformeringsreaksjon eksternt ved stråling og eller leding til de termisk ledende plater.Dette gir karbonmonoksid, hydrogen, vanndamp og karbondioksid. Ved drift som partialoksidasjons-refomeringsinnretning aksideres en fraksjon av naturgassen, understøttet av tilstedeværelse av en forbrenningskatalysator og en reformeringskatalysator. Dette gir karbonmonoksid, hydrogen, vanndamp og karbondioksid. På grunn av den intime termiske kontakt mellom katalysatorplaten og de ledende plater kan det ikke utvikles alt for høy temperatur i stabelmontasjen. Detaljer ved plateutformningen kan varieres for tilpassing av forskjellige manifold-utførelsesformer som gir ett eller flere inntak og utløpsåpninger for innføring, foroppvarming og utstøting av reaktantene.

Description

Foreliggende oppfinnelse angår reformeringsinnretninger, spesielt reformeringsinnretning av platetype for reformering av en reaktant til reaksjonsforbindelser under drift. I tillegg angår oppfinnelsen en fremgangsmåte for reformering av en reaktant til reaksjonsmateriaier med en reformeringsinnretning av platetype.

Anvendelse av vanlige hydrokarbonbrennstoffer som brennstoff reaktant for brenselsceller er velkjent på området. Hydrokarbonbrennstoffene blir typisk forbearbeidet og reformert til enklere reaktanter før innføring i den elektrokjemiske omformer. Brennstoffet blir vanligvis forbearbeidet ved at hydrokarbonbrenn-

stoffet først ledes gjennom en avsvovlingsenhet, deretter gjennom en reformeringsinnretning, og en skiftreaktor (bare for H2-drevet brenselscelle) under fremstilling av et egnet brenselsmateriale.

Vanlige vanndamp-reformeringsinnretninger som for tiden er i alminnelig kommersiell anvendelse, omfatter en reformeringsdel bestående av et katalysatormateriale som aktiverer reformeringsreaksjonen, og en brenner for tilføring av varme forden endoterme reformeringsreaksjon. En vanndampkilde blir typisk knyttet til reformeringsdeien for tilveiebringelse av vanndamp. Brenneren drives typisk ved temperaturer godt over det som fordres ved reformeringsreaksjonen og godt over driftstemperaturene for vanlige brenselsceller, f.eks. faststoffoksid-brenselsceller. På grunn av dette må brenneren drives som en atskilt enhet uav-hengig av brenselscellen, og tilføyer som sådan betydelig masse, vekt, omkost-ninger og kompleksitet til det totale energisystem. Videre kan ikke brenneren unikt tilpasses til anvendelse av spillvarmen som vanligvis fås fra brenselscellen. Videre begrenser forbruket av ekstra brennstoff i brenneren energisystemets effektivitet.

En typisk rørformig reformeringsinnretning inneholder multiple rør, som normalt er laget av ildfaste metall-legeringer. Hvert rør inneholder et pakket gran-ulært eller pelletisert materiale med en egnet reformeringskatalysator som overfla-tebelegg. Rørdiameteren varierer typisk fra mellom 9 og 16 cm, og den oppvar-mede lengde av røret er normalt mellom 6 og 12 meter. En forbrenningssone er tilveiebrakt utenfor rørene og er typisk utformet i brenneren. Rørets overflatetem-peratur opprettholdes ved hjelp av brenneren i området 900°C for å sikre at hydrokarbonbrennstoffet som strømmer inn i røret, blir fullstendig katalysert med vanndamp ved en temperatur på mellom 500 og 700°C. Denne tradisjonelle rør-reformeringsinnretning er basert på ledings- og konveksjons-varmeove rf øring i røret under fordeling av varme for reformering.

Reformeringsinnretninger av platetype er kjent på området, og et eksempel på disse er vist og beskrevet i US-patent nr. 5 015 444. Reformeringsinnretningen beskrevet i dette har vekslende euklidske rom (flat gap spaces) for strømming av brennstoff/vanndampblanding og strømming av brennstoff/luftblanding. Forbren-ningen av brennstoff/luftstrømmen i rommene gir varmen for reformering av strømmen av brennstoff/vanndampblandingen. En ulempe med denne utformning er at reformeringsinnretningen er basert på varmeoverføring mellom de euklidske naborom for aktivering av brennstoffreformeringsprosessen.

US-patent nr. 5 470 670 beskriver en integrert brenselscelle/reformeringsinnretnings-struktur som har vekslende lag av brenselscelle og reformeringsinn-retningsplater. Varmeoverføringen fra den eksoterme brenselscelle til den endoterme reformeringsinnretning skjer gjennom tykkelsen av skilleplatene. En ulempe med denne utformning er at det er vanskelig å oppnå, hvis i det hele tatt, temperatur-ensartetheter i denne brenselscelle/reformeringsinnretnings-struktur, noe som er essensielt når det gjelder kompakte og effektive kjemiske eller elektrokjemiske apparaturutforminger. Denne brenselscelle/reformeringsinnretningsstruktur fordrer også kompleks og tungvint manifoldleding for samkjøring («interconnect») av re-aktantstrømmene mellom de vekslende brenselscellelag og reformeringsinnret-ningslagene.

I US 5,338,622 A angis varmeutvekslingsstruktur som består av en bren-selcelle, en varmeveksler og en arbeidsvæske for å veksle varme fra brenselcellen til omgivelsene fra varmevekseleren. Brenselcellen veksler varme med varmevekseleren via stråling. Varmeveksleren består av en serie stablede plater med avstandsblokker mellom de stablede platene for å slippe arbeidsvæsken mellom de stablede platene. Arbeidsvæsken mates fra et reservoar i varmevekseleren til de stablede platene. Brenselcellen består av en stabel enheter bestående av kob-lingsptater og elektrolytt/elektrodelaminat. Videre er elektr<p>lytt/elektrodelaminatet bygget opp av en første elektrode, en gassgjennomtrengelig elektrolytt) samt en andre motstående elektrode. Brensel og oksidasjonsgass strømmes over hver sin elektrode i elektroiytt/elektrodelaminatet.

EP 0 330 751 A gjelder en prosess for å fremstille en syntetisk gass bestående bl.a. av hydrogen og karbonmonoksid. Den katalytiske oksidasjonsproses-sen foregår stegvis ved bruk av et hydrokarbonholdig brensel hvor den oksiderende delen tilsettes porsjonsvis i hele lengden av reaksjonskammeret. Varmen i gassen som forlater reaksjonskammeret veksles med gassene som passerer gjennom reaksjonskammeret. Den beskrevne reformer er en tradisjonell varmeveksler hvor termisk energi blir overført gjennom (fra bunnen til toppen) av enhe-tens vegger.

I G8 2.210.286 A angis en metode for endotermiske katalysatorreaksjoner hvor varme tilføres reaksjonen. Reaktoren består av en kjerne med et innsug

rundt kjernen. Utenfor innsugingsrommet rundt kjernen er det en stabel med sirku-lære plater montert sammen med avstandsblokker. Utenfor sirkulæreplatene er det et utsug mellom sirkulærplatene og reaktorens yttervegg. I sirkulæreplatene er det et ledningsnett. Dersom ikke materialet i sirkulæreplatene er ledende, vil led-ningsnettet være det. Varme tilføres induktivt ved å indusere en strøm i kjernen som induserer en strøm i sirkulæreplatene eller dennes ledningsnett.

US 4,174,954 A gjelder en metode for å konvertere et hydrokarbonholdig drivstoff og en oksygenholdig gass til én drivstoffgass. På en styreanordning hviler en første sintrede plate som har et flertall åpninger. Pakkemateriale er stablet oppå den første sintrede platen hvorpå ytterligere en andre og en tredje sintret plate er plassert. P.g.a. den kompakte strukturen til de tre sintrede platene) har disse en termisk ledningsevne som er perpendikulært i forhold til strømningsret-ningen for materialet som passerer gjennom reaktoren.

Elektrokjemiske omformere, så som brenselsceller, har vært kjent som sys-temer for omdannelse av kjemisk energi som fås av brenselsmaterialer, direkte til elektrisk energi ved elektrokjemisk reaksjon. Én type brenselscelle som typisk anvendes i brenselscelle-energidannelsessystemer, er en faststoffoksid-brenselscelle. Faststoffoksid-brenselscellen frembringer elektrisitet og frigjør spillvarme ved en temperatur på ca. 1000°C.

En typisk brenselscelle består hovedsakelig av en serie elektrolytt-enheter til hvilke det er knyttet brensels- og oksideringselektroder, og en liknende serie av koplinger («interconnectors») anbrakt mellom elektrolyttenhetene under tilveiebringelse av elektriske seriekoplinger. Elektrisitet frembringes mellom elektrodene gjennom elektrolytten ved en elektrokjemisk reaksjon som utløses når et brennstoff, f.eks. hydrokarbon, innføres ved brenselselektroden, og et oksidasjonsmiddel, f.eks. oksygen, innføres ved oksidasjonselektroden.

Elektrolytten er typisk en ionisk leder med lav ionisk resistens, hvorved det muliggjøres transport av en ionetype fra én elektrode-elektrolytt-grenseflate til den motsatte elektrode-elektrolytt-grenseflate under driftsbetingelsene for omformeren. Den elektriske strøm kan avledes («be tapped») for ekstern belastning fra koplingsplatene.

Den vanlige faststoffoksid-brenselscelle innbefatter også, i tillegg til de elementer som er oppført ovenfor, en elektrolytt med et porøst brensels- og oksida-sjonselektrodemateriale anbrakt på motstående sider av elektrolytten. Elektrolytten er typisk et oksygenion-ledende materiale så som stabilisert zirkoniumoksid. Oksidasjonselektroden, som typisk holdes i en oksiderende atmosfære, er vanligvis en perovskitt med høy elektrisk ledningsevne, så som strontiumtilsatt lantan-manganitt (LaMn03(Sr). Brenselselektroden holdes typisk i en brennstoff rik eller reduserende atmosfære og er vanligvis et cermet så som zirkoniumoksid-nikkel (Zr02/Ni). Koplingsplaten i faststoffoksid-brenselscellen er typisk laget av et elekt-ronisk ledende materiale som er stabilt både i oksiderende og reduserende atmosfære.

Det er fremdeles behov på området for apparatur som anvender spillvarmen dannet av brenselscellen for reformeringsanvendelse. Det er spesielt behov for anvendelse av reformermeringsinnretnings-utforrnning i nær tilknytning til de elektrokjemiske omformere.

Det er et formål med foreliggende oppfinnelse å tilveiebringe en reformeringsinnretning av platetype som har utmerkede ytelsesegenskaper og muliggjør effektiv termisk integrering med en brenselscelle.

Et første aspekt ved den foreliggende oppfinnelsen er en reformeringsinnretning av platetype for reformering av en reaktant til reaksjonsforbindelser under drift, som kjennetegnes ved at reformeringsinnretningen omfatter en rekke katalysatorplater som har tilknyttet ett eller flere katalysatormaterialer for aktivering av reformering, og en rekke ledende plater dannet av et termisk ledende materiale, idet katalysatorplatene og de ledende plater er stablet vekselvis under dannelse av en reformeringsstruktur, og de ledende plater overfører ved leding varmeenergi i planet under opprettholdelse av reformeringsprosessen.

Et annet aspekt ved oppfinnelsen er en reformeringsinnretning for reformering av en reaktant til reaksjonsmaterialer under driften, som omfatter et porøst og termisk ledende materiale anbrakt spredt i hele platens tykkelse med ett eller flere katalysatormaterialer for aktivering av reformeringsprosessen, idet platene er stablet sammen under dannelse av en reformeringsstruktur, og platene overfører varmeenergi ved leding i platenes plan under opprettholdelse av reformeringsprosessen.

Oppfinnelsen omfatter også en fremgangsmåte for reformering av en reaktant til reaksjonsmaterialer med en reformeringsinnretning av platetype, som kjennetegnes ved at den omfatter følgende trinn: det tilveiebringes flere kataiysatorplater som har ett eller flere katalysatormaterialer tilknyttet for befordring av reformering,

det tilveiebringes flere ledende plater dannet av et termisk ledende materiale,

katalysatorplatene og de ledende plater stables under dannelse av en plate-reformeringsstrukturtype, og

varmeenergi overføres ved leding i planet over en overflate av den ledende plate under opprettholdelse av reformeringsprosessen.

Det kan dreie seg om en reformeringsinnretning av platetype som kan drives enten som vanndampreformeringsinnretning eller som partialoksidasjons-reformeringsinnretning. Ved drift som vanndampreformeringsinnretning mottar den varme fra en kilde så som en brenselscelle og mottar vanndamp fra en kilde så som avgass fra en brenselscelle. Vanndampen kan tilføres eksternt fra hvilken som helst vanlig kilde, så som en dampkoker, eller den kan tilføres ved at avgas-sen fra en vanlig brenselscelle tilføres via en manifold til reformeringsinnretningen. Varmekilden kan også være en forbrenningsreaktor. Ved drift som partialoksidasjons-reformeringsinnretning forbrenner den en forholdsvis liten del, f .eks. ca. 25%, av den innkommende reaktantgass under tilveiebringelse av varme for den endoterme reformeringsreaksjon. Reformeringsinnretningen kan fortrinnsvis drives ved en autotermisk balansert tilstand som ikke fordrer noen annen termisk tilført energi (varmekilde) eller vanndamptilførsel. Den kan videre drives ved en partia-loksidasjonstilstand som kan utnytte spillvarmen fra en brenselscelle.

Et annet formål med oppfinnelsen er å tilveiebringe en reformeringsinnretning av platetype hvor katalysatoren er i intim termisk kontakt med termisk ledende plater orientert, f .eks. langstrakt, i retningen for gass-strømmen slik at det opprettholdes en gjennomsnittlig platetemperatur i planet, hvorved det muliggjøres effektiv reformeringsreaksjon, og forekomsten av varme flekker, som vil være uheldig for katalysatorene eller strukturmaterialene i reformeringsinnretningen, elimineres etler reduseres. Betegnelsen «i planet» angir de flate overflater eller siden i platen.

Enda et annet formål med oppfinnelsen er å tilveiebringe en reformeringsinnretning av platetype som kan utnytte spillvarmen som tilveiebringes av brenselscellen for sine endoterme reaksjoner, enten ved vanndamp-reformering eller ved partialoksidasjonsreformering.

Enda et formål med oppfinnelsen er å tilveiebringe en reformeringsinnretning av platetype som forvarmer de innkommende reaktanter til en temperatur egnet for reformering.

Et annet formål med oppfinnelsen er å tilveiebringe en reformeringsinnretning av platetype hvor det er tilveiebrakt multiple inntaksmanifolder slik at reaktantene kan innføres til reformeringsinnretningen separat, og som deretter grundig blandes i reformeringsinnretningen, før de kommer inn i oksidasjonsdelen og re-formeringsdelen i reformeringsinnretningen.

Reformeringsinnretningen ifølge foreliggende oppfinnelse anvender et termisk forsterkningselement som aktiverer effektiv brennstoffreformering. I henhold til ett aspekt innbefatter reformeringsinnretningen en plan katalysatorutformning med interfolierte termisk ledende plater. Sistnevnte element forbedrer i stor grad reformeringsinnretningens termiske egenskaper, noe som resulterer i en relativt kompakt reformeringsinnretningsutforming. Reformeringsinnretningen kan følgelig være termisk og fysisk integrert med en elektrokjemisk omformer for effektiv reformering av hydrokarbonbrennstoff og frembringelse av elektrisitet.

Oppfinnelsen overvinner størrelsesulempene ved vanlige reformeringsinnretninger ved utnyttelse av de forannevnte effektive varmeoverføringsteknikker under oppnåelse av temperatur-ensartethet (isoterme overflater) og energibalanse i systemet. Denne temperatur-ensartethet reduserer mengden av reformeringsmateriale som er nødvendig for reformering av de innkommende reaktanter. Videre fås den termiske energi som kreves ved de endoterme reformeringsreaksjoner, fra spillvarmen fra den termisk integrerte elektrokjemiske omformer. Under normale driftsbetingelsene frembringer omformeren for eksempel overskudds- eller spillvarme, som anvendes til opprettholdelse av en driftstemperatur i overensstem-melse med det som kreves for reformering (i området mellom ca. 500 og ca. 700°C). Kompakthet og manifoldutstyrs-enkelhet er av vesentlig betydning for tilveiebringelse av en basis for økonomisk reformeringsinnretnings-konstruksjon og systemintegrering.

Andre generelle og mer spesifikke formål med oppfinnelsen vil delvis være åpenbare og vil delvis fremgå av tegningene og beskrivelsen som følger.

Ovennevnte og andre formål, trekk og fordeler ved oppfinnelsen vil fremgå av følgende beskrivelse og av de tilknyttede tegninger, hvor like henvisningstegn angir de samme deler i alle de forskjellige riss. Tegningene illustrerer prinsipper ved oppfinnelsen og viser, skjønt ikke i riktig målestokk, relative dimensjoner.

Fig. 1 er en tverrsnittstegning av én utførelsesform av en ekstern brennstoff-reformeringsinnretning ifølge foreliggende oppfinnelse.

fig. 2A-2C er tverrsnittstegninger av forskjellige utførelsesformer av katalysatoren og reformingsinnretningsplatene ifølge fig. 1.

fig. 3 er et isometrisk riss av en sammensatt elektrokjemisk omformer med indre reformeringsevne;

fig. 4 er et mer detaljert isometrisk riss av elektrolyttkomponenten og koplingskomponenten i en elektrokjemisk omformer som muliggjør indre reformering;

fig. 5 er en sammensatt tverrsnittstegning av elektrolyttkomponenten og koplingskomponenten ifølge oppfinnelsen, som illustrerer strømmingen av reaktanter gjennom denne ved ekstern manifoldleding; og

fig. 6 illustrerer grafisk at koplingsplatene tilveiebringer varmeovefrørings-funksjonen mellom den endoterme reformeringsstrimmel og den eksoterme for-brenningsstrimmel og den eksoterme brenselscellestrimmel, noe som resulterer i en isoterm temperatur i planet.

Fig. 1 er en tverrsnittstegning av reformeringsinnretningen 10 ifølge foreliggende oppfinnelse. Reformeringsinnretningen 10 innbefatter en rekke termisk ledende plater 12 og reformeringsplater 14 som vekselvis er stablet («stacked») sammen under dannelse av en stablet reformeringsstruktur 13 som strekker seg langs aksen 28. Reformeringsinnretningen innbefatter et fluid-ledningsrør 16 som er i fluid-kommunikasjon med de indre deler 12A, 14A av platene 12,14. Reformeringsinnretningen 10 er fortrinnsvis innelukket i en gasstett innelukning («en-closure») eller kasse 20. Den illustrerte reformeringsinnretning kan anvendes for utførelse av både vanndamp- og oksidasjons-reformering. Varmen som trenges for reformeringsprosessen, kan tilføres internt ved partialoksidasjon av hydrokarbonbrennstoff eller tilføres eksternt ved hjelp av en fjern varmekilde, som vist ved bølgeformige linjer 26, til reformeringsinnretningen 10 ved stråling, leding eller konveksjon.

Reaktanten som skal reformeres ved hjelp av reformeringsinnretningen 10, innføres i apparatet gjennom den aksiale fluid-manifold 16. Reaktanten omfatter fortrinnsvis en blanding av et hydrokarbonbrennstoff og et reformeringsmiddel så som luft, oksygen, vann eller CO2, som er forblandet enten før innføring til manifolden 16 eller i reformeringsinnretningen. Den illustrerte reformeringsinnretning 10 innbefatter minst én manifold som leverer en blanding av brennstoff og reformeringsmiddel til reformeringsinnretningen, snarere enn at det tilveiebringes at-skilte innføringsmanifolder for hver gassbestanddel. Innføring av forblandede reaktanter til reformeringsinnretningen 10 muliggjør en forholdsvis enkel utformning.

Reaktantblandingen 22 innføres i manifolden 16 ved hjelp av hvilket som helst hensiktsmessig hjelpemiddel, så som ved hjelp av fluidledningsrør. Blandingen 22 kommer inn i de indre deler av reformeringsinnretningen gjennom reak-tantpassasjer 24 som er dannet mellom nabo-ledningsplatene 12 og reformeringsplatene 14. Passasjene kan omfatte hvilken som helst overflate-nedsenk-ninger eller -fremspring, som kan være dannet ved siselering, og som utgjør en hovedsakelig kontinuerlig fluidpassasje som strekker seg fra manifolden 16 til den ytre perifere overflate 13A av den stablede reformeringsstruktur 13. Passasjene kan også dannes ved anvendelse av ledende eller reformerings-plater som er laget av et porøst materiale, eller ha et pulverformig reformerings-katalysatormateriale belagt eller dannet på dem, hvorved reaktanten kan passere gjennom reformeringsinnretningen.

Eksempler på disse forskjellige plateanordninger og -utformninger er illustrert på fig. 2A-2C. Fig. 2A illustrerer den stablede anordning av reformeringsplatene 14 og de ledende plater 12. På reformeringsplatene er det fortrinnsvis dannet et reformerings-katalysatormateriale 36 som er i intim kontakt med den ledende plate 12. Den illustrerte ledende plate 12 er siselert under dannelse av reaktant-strømningskanaler. Blandingen 22 innføres til den aksiale manifold 16 og kommer inn i reaktantkanalene, hvor den går ut av den stablede plate-reformeringsinnretning ved dens perifere kanter.

Reformeringsinnretningens katalysatormateriale kan bestå av et kompakt eller porøst materiale. Fig. 2B illustrerer strømmen av blandingen gjennom reformeringsinnretningen 10 ved anvendelse av et porøst reformeringsmateriale. Anvendelse av et porøst reformeringsmateriale lemper på kravene til siselering av den illustrerte reformeringsinnretning.

Ved en annen utførelsesform innbefatter reformeringsinnretningen 10, som illustrert på fig. 2C, mange stablede plater 38 eller ganske enkelt en kolonnestruktur som er dannet av en kompositt av termisk ledende materiale og et reformeringsmateriale. Denne komposittplate 38 kan oppnås ved spredt innføring av et passende termisk ledende materiale i blanding med et passende reformeringsmateriale. Den resulterende stablede struktur drives hovedsakelig identisk med den stablede reformeringsstruktur 13 vist på fig. 1,2A og 2B og beskrevet ovenfor.

Vanlige fagfolk vil være klar over at andre utførelsesformer av reformeringsinnretningen 10 finnes, så som hvor reformeringsplatene 14 består av et po-røst materiale og har et reformerings-katalysatormateriale fordelt i dette eller belagt på dette. Anvendelse av porøse materialer er én av fordelene med den foreliggende eksterne reformeringsinnretning, siden det lemper på kravene om gass-tetthet hos reformeringssystemet uten at det går på bekostning av effektiviteten.

Reaktantblandingen reformeres i den stablede reformeringsstruktur 10 etter hvert som reaktanten passerer gjennom reaktantpassasjene og over eller gjennom reformeringsplatene 14. Katalysatormaterialet som er knyttet til reformeringsplatene 14, aktiverer reformeringen av hydrokarbonbrennstoffet til enklere reaksjonsmaterialer. Strømmen av reaktantblanding som innføres i manifolden 16, kan omfatte H2O, O2 og CO2 i tillegg til et hydrokarbonbrennstoff. For eksempel kan metan (CH4) reformeres katalytisk til en blanding av hydrogen, vann, karbonmonoksid og karbondioksid.

Ved drift av reformeringsinnretningen som en vanndamp-reformeringsinnretning mottar den en reaktantgassblanding inneholdende naturgass (eller metan) og vanndamp. Vanndamp-reformeringskatalysator kan dannes på retormerings-platen i et periferisk bånd. Termisk energi for reformeringsreaksjonen ledes fortrinnsvis radialt innover fra den gasstette innelukning ved hjelp av de ledende plater 12. Tykkelsen og den termiske ledningsevne hos de ledende plater velges slik at det tilveiebringes tilstrekkelig varmestrømning radialt (eller i planet) til tilveiebringelse av varme for den endoterme reformeringsreaksjon. Den ledende plate kan innbefatte en udelt forlengelse som strekker seg inn i den aksiale reaktant-manifold 16 for foroppvanming av de innkommende reaktanter, som beskrevet mer detaljert nedenfor.

Ved drift av reformeringsinnretningen som en partialoksidasjons-retorme-ringsinnretning mottar den en reaktantgassblanding inneholdende naturgass (eller metan) og luft eller oksygen. Én eller flere typer reformerings-katalysatomnateriale kan fordeles i perifere bånd på reformeringsplaten. I henhold til ett aspekt kan platen innbefatte et indre bånd som inneholder en forbrenningskatalysator, 92, og et radialt ytre bånd 90, som inneholder katalysator for befordring av reformering av metan ved hjelp av vanndamp (vanndamp-reformering) og karbondioksid. Den termiske energi for disse endoterme reformeringsreaksjoner ledes radialt fra forbrenningsbåndet til reformeringsbåndet ved hjelp av platen 12. Katalysatorer for andre reaksjoner, så som vanlige skiftreaksjoner som omdanner CO i nærvær av H20 under dannelse av H2 og C02, kan også inngå. Tykkelsen og den termiske ledningsevne hos de ledende plater 12 velges slik at det tilveiebringes tilstrekkelig varmestrømning radialt mellom det indre forbrenningsbånd og det ytre reformeringsbånd til tilføring av varmeenergi for de endoterme reformeringsreak-sjoner. De ledende plater 12 gir også tilstrekkelig varmestrømning radialt fra forbrenningsbåndet til foroppvarming av de innkommende reaktanter ved inntaks-passasjene 24 til nær driftstemperaturer, f.eks. minst ca. 300°C. Systemets termiske energi overføres fortrinnsvis fra den ytre kilde til reformeringsinnretningen 10 gjennom den gasstette innelukning 20.

Den illustrerte reformeringsinnretning 10 kan anvendes til reformering av reaktanter så som alkaner (paraffin-hydrokarboner), hydrokarboner bundet med alkoholer (hydroksylforbindelser), hydrokarboner bundet med karboksylforbindel-ser, hydrokarboner bundet med karbonylforbindelser, hydrokarboner bundet med alkener (olefin-hydrokarboner), hydrokarboner bundet med etere, hydrokarboner bundet med ester-hydrokarboner bundet med aminer, hydrokarboner bundet med aromatiske derivater og hydrokarboner bundet méd andre organo-derivater.

Båndet av reformeringsmateriale i reformeringsinnretningen 10 kan være anbrakt og blandet med varierende andeler for maksimalisering av fremstilling av reformert gass.

Reformeringsplaten 14 kan bestå av hvilket som helst egnet reformerings-katalysatormateriale som drives ved temperaturer i området mellom ca. 200 og ca. 800°C. Eksempler på materialtypene som kan anvendes, innbefatter platina, palladium, krom, kromoksid, nikkel, nikkeloksid, nikkelholdige forbindelser og andre egnede overgangsmetaller og deres oksider. Reformeringsplaten 14 kan videre innbefatte en keramisk bærer med et belegg av reformeringsmateriale, som illustrert på fig. 2A og 2B. Reformeringsplaten 14 ifølge foreliggende oppfinnelse kan således innbefatte hvilken som helst flerstabel-reformeringsplatestruktur innbefattende egnede reformeringskatalysatorer som aktiverer reformeringen av et hydrokarbonbrennstoff til egnede reaksjonsmaterialer.

Den ledende plate 12 kan være dannet av hvilket som helst egnet termisk ledende materiale, innbefattende metaller så som aluminium, kopper, jern, stål-legeringer, nikkel, nikkel-legeringer, krom, kromlegeringer, platina og ikke-metaller så som silisiumkarbid, og andre komposittmaterialer. Tykkelsen av den ledende plate 12 kan velges slik at det opprettholdes en minimums-temperatur-gradient i planet for platen 12, og slik at derved tilveiebringes et isoterm område for optimal reformeringsreaksjon og for demping av termisk spenning i reformeringsplatene 14. Den ledende plate 12 danner fortrinnsvis en nær isoterm tilstand i planet for hver plate 12. Den isoterme overflate som dannes av den ledende plate 12, forbedrer effektiviteten av den totale reformeringsprosess ved tilveiebringelse av en hovedsakelig jevn temperatur og tilførsel av varme over overflaten av platen for reformering.

Videre danner de ledende plater en isoterm tilstand langs stabelens akse

(langs den ytre perifere overflate av den stabelformede reformeringsinnretning 13)

ved jevn fordeling av reaktantblandingen gjennom reaktantpassasjene, hvorved det forhindres at kalde eller varme flekker utvikles langs stabelen. Dette forbedrer de termiske egenskaper hos reformeringsinnretningen 10 og forbedrer systemets totale ytelse. Anvendt i det foreliggende er betegnelsen «isoterm» tilstand eller område ment å innbefatte en hovedsakelig konstant temperatur som bare varierer litt i aksial retning eller i planets retning. En temperaturvariasjon på ca. 50°C er påtenkt ved læren ifølge foreliggende oppfinnelse.

De reformerte brennstoff- eller reaksjonsmaterialer utstøtes langs den perifere del 13A av den stabelformede reformeringsstruktur 13, som angitt ved hjelp av bølgeformige linjer 30. Den perifere utstøting av reaksjonsmaterialene, f.eks. reformerte brennstoffprodukter, muliggjør forholdsvis lett manifold-leding av reaktantene. De utstøtte fluidmedier blir så oppsamlet av den gasstette kasse 20 og utstøtes derfra gjennom utløps-ledningsrør 32. Den gasstette kasse 20 tjener således som en perifer manifold.

Ved en alternativ utførelsesform kan reaktantblandingen 22 innføres i den perifere manifold dannet av kassen 20 og deretter inn i den stablede reformeringsstruktur 13 langs den perifere kant. Reaktanten strømmer radialt innover over reformerings- og ledeplatene 14,12 og uttømmes gjennom den aksiale manifold 16.

Evnen til utslipping av den reformerte reaktantblanding i det minste ved en vesentlig del av stabelens periferi, og fortrinnsvis fra nesten hele periferien, mulig-gjør en eksponert perifer overflate fri for gasstett forseglings- eller isolasjons-materiale. Følgelig oppnår den eksterne reformeringsinnretning 10 ifølge foreliggende oppfinnelse en kompakt, enkel, elegant ekstern reformeringsutformning.

Den gasstette innelukning 20 består fortrinnsvis av et termisk ledende materiale, så som metall. I den illustrerte utførelsesform mottar den gasstette innelukning 20 ved stråling varmeenergi fra en ytre varmekilde og overfører videre ved stråling denne varmeenergi til stabelen 13 og således til de ledende plater 12. Platene 12 leverer varmeenergien som er nødvendig for reformeringsreaksjonen ved at varmen overføres ved leding fra den ytre perifere overflate 13A av stabelen 13 innover mot reaktant-manifolden 16,

Ved en annen utførelsesform er den ytre overflate av reformeringsstrukturen 10 i kontakt med den indre overflate av den gasstette kasse, som tjener til overføring av varmeenergien ved leding til de ledende plater.

Den gasstette innelukning med sylindrisk form er spesielt egnet for reformeringsdrift under trykk. Trykket i beholderen er fortrinnsvis mellom omgivelsestrykk og ca. 5,0 MPa.

Teknikken for oppnåelse av aksial jevn reaktantstrømningsfordeling er som følger. Reaktantstrømningspassasjene 24 er utformet slik at det sikres at det totale trykkfall for reaktantstrømmen i reaktantpassasjene er betydelig større enn eller dominerer trykkfallet for reaktantstrømmen i reaktant-manifolden 16. Mer spesifikt er strømningsmotstanden i passasjene 24 hovedsakelig større enn strømnings-motstanden i den aksiale manifold 16.1 henhold til en foretrukket praksis er reak-tantstrømningstrykket i passasjene 24 omtrent ti ganger høyere enn reaktant-strømningstrykket i manifolden. Dette trykkdifferensial sikrer aksial og asimutal jevn fordeling av reaktant langs reaktant-manifolden 16 og reaktant-passasjene 24 og hovedsakelig fra topp til bunn av reformeringsstabelen 13. Den jevne strøm-ningsfordeling sikrer jevn temperatutrilstand langs aksen av reformeringsstrukturen 10.

I henhold til en foretrukket utførelsesform er den stablede reformeringsstruktur 13 en kolonnestruktur, og platene har en diameter på mellom ca. 2,5 cm og ca. 50 cm og en tykkelse på mellom ca. 0,05 og ca. 5,0 mm. Betegnelsen ko-lonne anvendt i det foreliggende er påtenkt å beskrive forskjellige geometriske strukturer som vi stablet langs en langsgående akse, og har minst én indre reaktantmanifold som tjener som ledningsrør for en reaktantblanding.

Vanlige fagfolk vil forstå at andre geometriske utformninger kan anvendes, så som rektangulære eller rettlinjede former med indre eller ytre manifolder. Platene med rektangulær utformning kan stables og innordnes med tilknyttede ytre manifolder for tilførsel og oppsamling av reaktanten og reformering av resulterende produkter.

De relativt små dimensjoner av platene 12,14 i reformeringsinnretningen 10 gir en kompakt reformeringsinnretning av platetype som reformerer et hydrokarbonbrennstoff til egnede reaksjonsmaterialer, og som lett kan innordnes med eksisterende energisystemer og -montasjer. Den illustrerte reformeringsinnretning 10 kan innordnes termisk med en elektrokjemisk omformer, så som en faststoffoksid-brenselscelle. Ved den spesielle anvendelse hvor det reformerte brennstoff innføres i brenselscellen tilføres den fordrede reaksjonsvarme fra spillvarmen som dannes av brenselscellen.

I henhold til en annen praksis ved foreliggende oppfinnelse kan reformeringsstrukturen ifølge fig. 1 også funksjonere som plate-brennertype. Spesifikt kan hydrokarbonbrennstoff oksideres i nærvær av luft eller andre oksidanter med eller uten et egnet katalysatormateriale. Brenner-utførelsesformen av foreliggende oppfinnelse innbefatter en ledende plate 12 og en katalysatorplate 14 som er stablet sammen vekselvis, som beskrevet ovenfor med hensyn til reformeringsinnretningen ifølge fig. 1. Brenneren kan anvende en inntaksmanifotd 16 for innføring av den innkommende reaktant til brenneren. De innkommende reaktanter kan omfatte et hydrokarbonbrennstoff og et oksidasjonsmiddel så som luft. Hydrokarbonbrennstoffet og oksidasjonsmidlet kan ledes atskilt gjennom manifolden til brenneren, eller forblandes. Hvis det for eksempel anvendes hovedsakelig gasstette materialer for dannelse av platene 12,14, blir reaktantene forblandet enten før innføring til brenneren eller i inntaks-manifolden. Hvis derimot én av platene er dannet av et porøst materiale, kan reaktantene ledes separat gjennom manifolden. Reaktantene som passerer over det porøse materiale i platen, passerer så igjennom denne og blandes med den andre reaktant i reaktantpassasjene. Den forbrente eller oksiderte reaktant blir så uttømt rundt periferien av brennerstabelen. Den oksiderte reaktant eller de resulterende materialer innbefatter C02, H20 og andre stabile forbrenningsprodukter, avhengig av brennstofftypen.

Den ledende plate i brenneren er identisk med reformeringsinnretnings-platen og funksjonerer slik at den overfører varme i planet for platen ved leding under dannelse av en isoterm overflate. Tykkelsen av den ledende plate er utformet slik at det opprettholdes en minimal temperaturgradient i platens plan under tilveiebringelse av et isotermt område for optimal forbrenningsreaksjon under dannelse av redusert NOx, hvis luft anvendes som oksidasjonsmiddel, og demping av termisk spenning i katalysatorplatene 14.

Videre kan den isoterme tilstand opprettholdes ved hjelp av den jevne fordeling av reaktanter langs stabelens akse, hvorved kalde varmeflekker hindres fra å utvikles langs stabelen. Dette forbedrer de totale termiske egenskaper hos brenneren og forbedrer brennerens totale driftsytelse.

Den illustrerte brenner innbefatter videre reaktantstrømningspassasjer 24, som angitt ovenfor i forbindelse med reformeringsinnretningen 10. Reaktantpassasjene 24 er utformet slik at det sikres at det totale trykkfall for reaktantstrømmen i reaktantpassasjene 24 er betydelig større enn trykkfallet for reaktantstrømmen i reaktant-manifolden 16. Mer spesifikt er strømningsmotstanden i passasjene 24 vesentlig høyere enn strømningsmotstanden i den aksiale manifold 16. Dette trykkdifferensial sikrer an aksial og asimutal jevn fordeling av reaktanten gjennom hele den aksiale lengde av brenneren.

Den oksiderte reaktant kan uttømmes rundt den perifere del av brenneren. De utstøtte fluidmedier kan oppfanges av gasstett kasse 20 som omgir brenneren.

Ved en alternativ utførelsesform kan brenneren innbefatte mange stablede plater som er dannet av en kompositt av et termisk ledende materiale og et katalysatormateriale. Denne komposittplate kan oppnås ved spredt anbringelse av et passende termisk ledende materiale i blanding med et egnet katalytisk materiale. Den resulterende stablede struktur virker hovedsakelig identisk med den stablede reformeringsstruktur 13 vist på fig. 1 og beskrevet ovenfor.

Ved en alternativ utførelsesform kan brenneren innbefatte en sylindrisk ko-lonne som er dannet av en kompositt av et termisk ledende materiale og et katalysatormateriale ved spredt anbringelse av et passende termisk ledende materiale i blanding med et egnet katalytisk materiale. Den resulterende reformeringsstruktur drives hovedsakelig identisk med den stablede reformeringsstruktur 13 vist på fig.

1 og beskrevet ovenfor.

Alle andre trekk omtalt ovenfor i forbindelse med reformeringsinnretningen er likeledes anvendbare for brenneren.

Fig. 3 viser et isometrisk riss av en reformeringsinnretning innarbeidet i det indre av en elektrokjemisk omformer i henhold til en foretrukket utførelsesform av oppfinnelsen. Den indre elektrokjemiske reformerings-omformer 40 er vist bestående av vekslende lag av en elektrolyttplate 50 og en koplingsplate 60. Koplingsplaten er typisk en god termisk og elektrisk leder. Huller eller manifolder dannet i strukturen tilveiebringer ledntngsrørfor brennstoffet og oksiderende gasser, f.eks. innførte reaktanter. Reaktantstrømnings-passasjer dannet i koplingsplatene, fig. 4, gjør fordeling og oppsamling av disse gasser lettere.

Platene 50,60 i den indre elektrokjemiske reformerings-omformer 40 holdes sammenpresset ved hjelp av en fjærbelastet strekkstang-montasje 42. Strekkstangmontasjen 42 innbefatter et strekkstangelement 44 som befinner seg i en sentral oksidasjonsmanifold 47, som vist på fig. 4, som innbefatter en monta-sjemutter 44A. Et par endeplater 46 montert på hver ende av den indre elektrokjemiske reformerings-omformer 40 gir jevn klemmevirkning på stabelen av vekslende koplings- og elektrolyttplater 50,60 og opprettholder den elektriske kontakt mellom platene og gir gassforsegling på hensiktsmessige steder i montasjen.

Fig. 3-5 illustrerer basiscelle-enheten i den elektrokjemiske omformer 40, som innbefatter elektrolyttplaten 50 og koplingsplaten 60. Ved én utførelsesform kan elektrolyttplaten 50 være laget av et keramisk materiale, så som et stabilisert zirkoniumoksid-materiale Zr02(Y203), en oksygenion-leder og et porøst oksidasjonselektrode-materiale 50A og et porøst brenselselektrodemateriale 50B som er fordelt på denne. Eksempler på materialer for oksidasjonselektrode-materialet er perovskittmaterialer så som LaMn03(Sr). Eksempler på materialer for brensels-elektrodematerialet er cermetmaterialer så som 2r02/Ni og Zr02/NiO.

Koplingsplaten 60 er fortrinnsvis laget av et elektrisk og termisk ledende koplingsmateriale. Materialene som er egnet for koplingsfremstilling, innbefatter metaller så som aluminium, kopper, jern, stål-legeringer, nikkel, nikkel-legeringer, krom, kromlegeringer, platina, platinalegeringer, ikke-metaller så som silisiumkarbid, La(Mn)Cr03l samt andre elektrisk ledende materialer. Koplingsplaten 60 tjener som den elektriske kopling mellom nabo-elektrolyttplater og som skille mellom brensels- og oksidasjonsreaktantene. Dessuten overfører koplingsplaten 60 varme i planet (f.eks. over overflaten) av platen ved leding under dannelse av en isoterm overflate, som beskrevet mer detaljert nedenfor. Som best vist på fig. 4, har koplingsplaten 60 en sentralåpning 62 og et sett av mellomliggende, konsentriske radialt utovervendte åpninger 64. Et tredje ytre sett åpninger 66 er anbrakt langs den ytre sylindriske del av periferien av platen 60.

Koplingsplaten 60 kan ha en strukturert overflate. Den strukturerte overflate 60A har fortrinnsvis en serie innskjæringer som er dannet ved hjelp av kjente sise-leringsteknikker, og som danner en serie sammenbindende reaktantstrømnings-passasjer. Fortrinnsvis er det på begge sider av koplingsplaten dannet en dimplet overflate. Skjønt det mellomliggende og ytre sett av henholdsvis åpninger 64 og 66 er vist med et utvalgt antall åpninger, vil vanlige fagfolk på området forstå at det kan anvendes hvilket som helst antall åpninger eller fordelingsmønstre, avhengig av systemet og reaktantstrømning og manifoldbehov.

Elektrolyttplaten 50 har likeledes en sentralåpning 52 og et sett av mellomliggende og ytre åpninger 54 og 56 som er dannet på steder som er komplemen-tære til henholdsvis åpningene 62,64 og 66 i koplingsplaten 60.

Som vist på fig. 4, kan et reaktantstrømnings-justeringselement 80 innset-tes mellom elektrolyttplaten 50 og koplingsplaten 60. Strømningsjusterings-elementet 80 tjener som en fluidstrømningsimpedans mellom platene 50, 60, som begrenser strømningen av reaktantene i reaktantstrømningskanalene. Strøm-ningsjusteringselementet 80 tilveiebringer således større strømningsjevnhet. Et foretrukket strømningsjusteringselement er en metalltrådduk eller sikt, men hvilken som helst egnet utformning kan anvendes, under forutsetning av at den tjener til begrensing av strømmen av reaktanter ved en utvalgt og fastsettbar hastighet.

Idet det vises til fig. 4, er elektrolyttplatene 50 og koplingsplatene 60 vekselvis stablet og innrettet langs sine respektive åpninger. Åpningene danner aksiale (med hensyn til stabelen) manifolder som tilfører celle-enheten begynnelses-reaktantene og støter ut brukt brennstoff. Spesielt danner sentralåpningene 52,62 innførings-oksidasjonsmanifold 47, de konsentriske åpninger 54,64 danner innfø-rings-brennstoffmanifold 48 og de ytre innrettede åpninger 56,66 danner manifold 49 for brukt brennstoff.

Fravær av en kant eller annen forhøyet struktur på en del av periferien av koplingsplaten gir utstøtsåpninger som står i forbindelse med det ytre miljø. Reak-tantstrømningspassasjene forbinder inntaks-reaktantmanifoldene 47 og 48 via fluid med den ytre periferi av reformeringsinnretningen 40, hvorved reaktantene kan utstøtes til utsiden av omformeren.

Den indre elektrokjemiske reformerings-omformer er en montasje av stablede plater med sylindrisk utformning, og minst én av elektrolyttplaten og den ledende plate har en diameter på mellom ca. 2,5 og ca. 50 cm og en tykkelse på mellom ca. 0,05 og ca. 5 mm.

I den indre elektrokjemiske reformerings-omformer 40 ifølge denne oppfinnelse inngår det ytterligere elementer som beskrevet nedenfor. Den indre reforme-ringsoperasjon mottar, når den utføres i nærvær av vanndamp, en reaktantgassblanding inneholdende naturgass (eller metan) og vanndamp. En vanndamp-reformeringskatalysator 90 (fig. 5) er fordelt i et periferi-bånd som er foran bren-selselektrodematerialet 50B på elektrolyttplaten 50. Termisk energi for reformeringsreaksjonen ledes radialt ved hjelp av platen 60 til reformeringsbåndet. Tykkelsen og den termiske ledningsevne hos platene er utformet for tilveiebringelse av tilstrekkelig varmestrømning radialt mellom det indre refprmeringsbånd 90 og det ytre brenselscellebånd (f.eks. bånd 50B) under tilveiebringelse av varmeenergi for den endoterme reformeringsreaksjon og foroppvarming av de innkommende reaktanter.

Den indre reformering kan også utføres ved en partialoksidasjonsreaksjon. Ved denne metode mottar den illustrerte omformer 40 en reaktantgassblanding inneholdende naturgass (eller metan) og luft eller oksygen. Én eller flere katalysa-tortyper er fordelt i periferi-bånd foran brenselselektroden 50B på elektrolyttplaten 50. Som vist på fig. 5, innbefatter elektrolyttplaten et indre bånd som inneholder en forbrenningskatalysator 92, et radialt ytre bånd 90 som inneholder katalysatorer for aktivering av reformering av metan ved hjelp av vanndamp (vanndamp-reformering) og karbondioksid. Termisk energi for disse endoterme reformeringsreaksjoner ledes radialt fra forbrenningsbåndet 92 til reformerings-båndet 90. Katalysatorer for andre reaksjoner, f.eks. skiftreaksjoner osv., kan også inngå. Tykkelsen og den termiske ledningsevne for de ledende plater er utformet for tilveiebringelse av tilstrekkelig varmestrømning radialt mellom det indre forbrenningsbånd 90 og det radialt ytre reformeringsbånd 90 under tilveiebringelse av den endoterme reaksjonsenergi og foroppvarming av de innkommende reaktanter. Ytterligere termisk energi kan fås fra den eksoterme brenselscellereaksjon som utføres av brenselselektroden 50B illustrert som et ytterste bånd langs platens diameter.

I den illustrerte elektrokjemiske omformer 40 kan forbrenningskataiysatoren 92, reformeringskatalysatoren 90 og skiftkatalysatoren (som også kan påføres som et bånd radialt utenfor reformeringskatalysatoren 80) også påføres på strøm-ningsjusteringselementet, som er anbrakt mellom elektrolyttplaten og den ledende plate.

Reformeringsinnretningen kan anvende katalysatorene som er blandet i varierende andeler radialt for maksimalisering av dannelsen av produktgass.

Alle reformeringselementer omtalt ovenfor i forbindelse med den ytre reformeringsinnretning og bånd kan likeledes anvendes for denne indre elektrokjemiske reformeringsomformer. For eksempel kan koplingsplaten 60 innbefatte fremspringende leppedeler 72A og 72B, som begge kan anvendes til foroppvarming av innkommende reaktanter.

Den indre elektrokjemiske reformeringsomformer 40 ifølge foreliggende oppfinnelse kan være en brenselscelle, så som en faststoffoksid-brenselscelle, smeltet-karbonat-brenselscelle, alkalisk brenselscelle, fosforsyre-brenselscelle og protonmembran-brenselscelle. Den foretrukne brenselscelle ifølge foreliggende oppfinnelse er en faststoffoksid-brenselscelle. Den indre elektrokjemiske reformeringsomformer 40 ifølge foreliggende oppfinnelse har fortrinnsvis en driftstemperatur på over 600°C, og fortrinnsvis mellom ca. 900 og 1100°C, og mest foretrukket ca. 1000°C.

Vanlige fagfolk på området vil forstå at de illustrerte forbrennings-, reformerings- og brenselselektrodebånd bare er eksempler på relative plasseringer av elektrokjemiske operasjoner som finner sted ved anvendelse av omformeren 40 som reformeringsinnretning.

Ved en annen utførelsesform av oppfinnelsen kan den indre elektrokjemiske reformeringsomformer 40 ha hvilken som helst ønskelig geometrisk form, så som rettlinjet form. Den stablede struktur kan således innbefatte rektangulære elektrolyttplater 50 og rektangulære koplingsplater 60 med manifolder knyttet eks-temt til platene. Katalyse- og elektrodematerialene kan påføres i strimler på elektrolyttplatene perpendikulært til reaktantstrømningsretningen. Som illustrert på fig. 5, er brennstoffstrømmen 24 perpendikulær på de langstrakte bånd 92,90 og 50B. Koplingsplatene 60 overfører varmeenergi ved leding til det endoterme reformeringskatalysatorbånd 90, det eksoterme forbrenningskatalysatorbånd 92 og det eksoterme brenselscellebånd 50B, noe som resulterer i en hovedsakelig isoterm tilstand i planet, som illustrert på fig. 6.

Fig. 6 viser grafisk den isoterme temperaturtilstand hos de innkommende reaktanter, f.eks. hydrokarbonbrennstoff, og reformert brennstoff innrettet ved den termisk ledende plate 60 under dets passasje over elektrolyttplaten 50. Brennstof-fets temperatur under drift er definert ved ordinat-aksen, og strømningsretningen for brennstoffet er definert ved abscissen. I en reformeringsstruktur hvor det ikke anvendes en termisk ledende plate til overføring av varme i planet under driften, varierer brennstofftemperaturen sterkt i retningen for brennstoff-strømning, som angitt ved bølgeform 110. Som illustrert, blir det innkommende brennstoff for-oppvarmet i begynnelsen, ved hjelp av de fremspringende overflater 72A og 72B. Dette foroppvarmingstrinn 112 svarer til en stigning i brennstofftemperaturen etter hvert som den nærmer seg driftstemperaturen for omformeren 40.1 løpet av det eksoterme partialoksidasjons- eller forbrenningstrinn 114 øker temperaturen i brennstoffet ytterligere til brennstoffstrømmen når reformeringsstadiet 116. Det endoterme reformeringstadium fordrer en betydelig mengde varmeenergi for opprettholdelse av reformeringsoperasjonen. Brennstoffet strømmer så til brenselscelle-reaksjonsstadiet 118, hvor brennstoffet igjen oppvarmes, f.eks. ved hjelp av det forholdsvis varme driftsmiljø i omformeren 40. Denne sinusliknende tempera-turprofil 110 for brennstoffet reduserer omformerens totale driftseffektivitet samt eksponerer visse komponenter (elektrolyttplaten 50) for uønskede termiske spen-ninger. Innføring av den ledende (koplings-) plate i omformeren 40 «glatter ut» temperaturprofilen og frembringer en hovedsakelig isoterm temperaturtilstand, i planet og aksialt langs omformerstabelen, gjennom alle driftsstadier, som illustrert ved den isoterme profil 120.

I henhold til én driftsmetode reformerer den indre elektrokjemiske reformeringsomformer katalytisk hydrokarbonbrennstoffet med H2O under dannelse av hfe og CO, som i sin tur går til brenselscelledelen (f.eks. brenselselektrode 50B) for elektrisitetsdannelse. Den danner avløpsforbindelsene H2O og CO2. Varmen fra den eksoterme brenselscellereaksjon overføres ved leding i planet til ledeplatene under opprettholdelse av den endoterme reformeringsreaksjon.

I henhold til en annen driftsmetode oksiderer den indre elektrokjemiske reformeringsomformer hydrokarbonbrennstoff katalytisk under dannelse av H2 og CO, som går til brenselscelledelen for elektrisitetsfrembringelse. Den danner av-løpsforbindelsene H20 og C02. Varmen fra den eksoterme brenselscellereaksjon overføres i planet ved leding til de ledende plater 60 under opprettholdelse av den mildt eksoterme partialoksidasjons-reformeringsreaksjon.

Den indre elektrokjemiske reformeringsomformer kan anbringes i en innelukning utformet for drift under trykk.

Et annet betydelig trekk ved foreliggende oppfinnelse er at de fremspringende oppvarmingsoverflater 72D og 72C oppvarmer reaktantene som leveres fra de ytre oksidasjons- og brenselsmanifolder 47 og 48, til omformerens driftstemperatur. Spesifikt oppvarmer den fremspringende overflate 72D, som strekker seg inn i oksidasjonsmanifolden 47, reaktanten i oksidasjonsinnretningen, og den fremspringende overflate 72C, som strekker seg inn i brenselsmanifolden 48, varmer opp brennstoff reaktanten. Den sterkt termisk ledende koplingsplate 60 gjør oppvarming av de innførte reaktanter lettere ved at varme overføres ved leding fra brenselscelle-strimmelen til de fremspringende overflater eller leppe-deler, hvorved de innførte reaktanter oppvarmes til driftstemperaturen. De fremspringende overflater funksjonerer således som varme-ledeplate. Denne reaktantoppvar-mingsstruktur gir en kompakt omformer som kan integreres termisk i et energisystem under frembringelse av ekstraordinær systemeffektivitet.

Den illustrerte elektrokjemiske omformer 40 ifølge fig. 3-5 kan også utføre kjemisk omforming og produksjon mens det samtidig dannes elektrisitet ved en koproduksjonsoperasjon.

I henhold til denne utførelsesform er den elektrokjemiske omformer 40 til-passet til å motta elektrisitet fra en energikilde, som starter en elektrokjemisk reaksjon i omformeren og reduserer utvalgte forurensninger som finnes i den innkommende reaktant, til godartede forbindelser. Følgelig kan for eksempel den elektrokjemiske omformer 40 koples til en avløpskilde som inneholder utvalgte forurensninger, innbefattende NOx- og hydrokarbonforbindelser. Omformeren 40 reduserer katalytisk forurensningene til godartede forbindelser innbefattende N2, 02 og C02.

Det vil således kunne sees at oppfinnelsen effektivt oppnår formålene angitt ovenfor, blant dem som er vist ved foregående beskrivelse.

Claims (36)

1. Reformeringsinnretning av platetype for reformering av en reaktant til reaksjonsforbindelser under drift, karakterisert ved at reformeringsinnretningen omfatter: en rekke katalysatorplater som har tilknyttet ett eller flere katalysatormaterialer for aktivering av reformering, og en rekke ledende plater dannet av et termisk ledende materiale, idet katalysatorplatene og de ledende plater er stablet vekselvis under dannelse av en reformeringsstruktur, og de ledende plater overfører ved leding varmeenergi i planet under opprettholdelse av reformeringsprosessen.

2. Reformeringsinnretning ifølge krav 1, karakterisert ved at reformerings-fremgangsmåten innbefatter én eller flere reformeringsreaksjoner, idet reformeringsreaksjonene innbefatter en katalytisk understøttet kjemisk reaksjon mellom to eller flere reaksjonsforbindelser, og en katalytisk aktivert termisk dissosiasjon av en enkelt forbindelse.

3. Reformeringsinnretning ifølge krav 1 eller 2, karakterisert ved at reformeringsstrukturen innbefatter minst én aksial manifold for innføring av reaktanten i den, og minst én manifold for at reaksjonsmaterialene skal kunne komme ut av reformeringsstrukturen.

4. Reformeringsinnretning ifølge krav 1 -3, karakterisert ved at reformeringsstrukturen har en eksponert periferisk overflate for utveksling av varmeenergi med et ytre miljø.

5. Reformeringsinnretning ifølge krav 1, karakterisert ved at reformeringsstrukturen innbefatter minst én aksial reaktantmanifold for innføring av reaktanten i den, og perifere avløpsinnretninger for utstøting av reaksjonsmaterialene fra en perifer del av reformeringsstrukturen.

6. Reformeringsinnretning ifølge krav 1-5, karakterisert ved at den videre omfatter en termisk ledende, gasstett kasse anbrakt rundt den stablede reformeringsstruktur under dannelse av en perifer aksial manifold, og eventuelt innbefatter den termisk ledende, gasstette kasse innretninger for utveksling av varmeenergi med det ytre miljø eller med reformeringsstrukturen og den ledende plate ved stråling, leding eller konveksjon, og eventuelt innretning som gjør det mulig at reaksjonsmaterialene kan komme inn i den perifere aksiale manifold, hvor reaksjonsmaterialene holdes innfanget i den gasstette kasse.

7. Reformeringsinnretning ifølge krav 6, karakterisert ved at den videre omfatter en gasstett innelukning med sylindrisk form for at reformeringsdrift under trykk skal være mulig.

8. Reformeringsinnretning ifølge krav 1 -7, karakterisert ved at den ledende plate innbefatter innretninger for tilveiebringelse av en generelt isoterm tilstand i planet for den ledende plate.

9. Reformeringsinnretning ifølge krav 1-8, karakterisert ved at reformeringsstrukturen innbefatter minst én aksial reaktantmanifold for innføring av reaktant i den, og de ledende plater innbefatter forlengelsesinnretninger dannet i ett med disse og strekker seg inn i den aksiale reaktant-manifold for foroppvarming av en innkommende reaktant.

10. Reformeringsinnretning ifølge krav 1 -9, karakterisert ved at den ledende plate eller katalysatorplaten innbefatter en overflate i planet, med passasjeinnretninger for at reaktanten skal kunne strømme over platens overflate, og eventuelt opprettholder passasjeinnretningene et hovedsakelig jevnt trykkfall under tilveiebringelse av en hovedsakelig jevn strømning av reaktanter langs en akse av reformeringsstrukturen, og videre er reaktantstrømnings-trykkfallet gjennom passasjeinnretningen eventuelt hovedsakelig større enn reaktantstrømnings-trykkfallet i den aksiale manifold.

11. Reformeringsinnretning iføIge krav 1-10, karakterisert ved at katalysatorplaten eller den termisk ledende plate er dannet av et porøst katalysatormateriale, idet det porøse materiale danner passasje inn retninger for at en innkommende reaktant skal kunne passere gjennom minst en del av platen.

12. Reformeringsinnretning ifølge krav 1-11, karakterisert ved at den ledende plate består av et ikke-metall så som silisiumkarbid, eller et komposittmateriale eller et metall så som aluminium, kopper, jern, stål-legeringer, nikkel, nikkel-legeringer, krom, kromlegeringer, platina og platinalegeringer, og katalysatorplaten består av en keramisk bærerplate med ka-talysatormaterial-belegget, platina, nikkel, ntkkeloksid, krom eller kromoksid.

13. Reformeringsinnretning ifølge krav 1 -12, karakterisert ved at katalysatormaterialet er valgt fra gruppen som består av platina, palladium, nikkel, nikkeloksid, jern, jernoksid, krom, kromoksid, kobolt, koboltoksid, kopper, kopperoksid, sink, sinkoksid, molybden, molybdenoksid og andre egnede overgangsmetaller og deres oksider.

14. Reformeringsinnretning ifølge krav 1 -13, karakterisert ved at reaktanten innbefatter en hydrokarbonforbindelse, 02, H20, C02, et alkan, en hydroksylforbindelse, et hydrokarbon bundet med en karboksytforbindelse, et hydrokarbon bundet med en karbonylforbindelse, et olefin-hydrokarbon, et hydrokarbon bundet med en eter, et hydrokarbon bundet med en ester, et hydrokarbon bundet med et amin, et hydrokarbon bundet med et aro-matisk derivat eller et hydrokarbon bundet med et annen organo-derivat.

15. Reformeringsinnretning ifølge krav 1-14, karakterisert ved at den videre innbefatter innretning for kopling av reaksjonsmaterialene som kommer ut av reformeringsinnretningen til en ekstern brenselscelle.

16. Reformeringsinnretning ifølge krav 13, karakterisert ved at hydrokarbonbrennstoff et og minst én av H20 og CO2 undergår en endoterm katalytisk reformering under dannelse av H2l CO, H20 og C02, idet energikravene for den endoterme reformering oppfylles ved energien dannet ved en ytre brenselscelle, idet energien overføres fra brenselscellen ved den ledende plate via termisk leding i planet.

17. Reformeringsinnretning ifølge krav 16, karakterisert ved at hydrokarbonbrennstoffet og 02 undergår katalytisk forbrenning og reformering under dannelse av H2, CO, H20 og C02, og minst én av prosessene eksoterm forbrenning og eksoterm reaksjon i en ytre brenselscelle supplerer energikravene for den endoterme reformering ved termisk leding i planet i den ledende plate, og CO og H20 undergår katalytisk skiftreaksjon under dannelse av C02 og H2.

18. Reformeringsinnretning ifølge krav 1 -17, karakterisert ved at reformeringsstrukturen er sylindrisk og minst én av katalysatorplaten og den ledende plate har en diameter på mellom ca. 2,5 og ca.

50 cm og en tykkelse på mellom ca. 0,05 og ca. 5,0 mm.

19. Reformeringsinnretning for reformering av en reaktant til reaksjonsmaterialer under driften, karakterisert ved at den omfatter: et porøst og termisk ledende materiale anbrakt spredt i hele platens tykkelse med ett eller flere katalysatormaterialer for aktivering av reformeringsprosessen, idet platene er stablet sammen under dannelse av en reformeringsstruktur, og platene overfører varmeenergi ved leding i platenes plan under opprettholdelse av reformeringsprosessen.

20. Reformeringsinnretning ifølge krav 19, karakterisert ved at reformeringsstrukturen innbefatter minst én aksial manifold for innføring av reaktanten i denne, og minst én manifold for at reaksjonsmaterialene skal kunne komme ut av reformeringsstrukturen, og eventuelt perifere avløpsinnretninger for utstøting av reaksjonsmaterialene fra en perifer del av reformeringsstrukturen.

21. Reformeringsinnretning ifølge krav 19-20, karakterisert ved at den videre omfatter en termisk ledende, gasstett kasse anbrakt rundt reformeringsstrukturen under dannelse av en perifer aksial manifold og utformet til utveksling av vanne med et ytre miljø eller med reformeringsstrukturen og nevnte reformeringsstruktur ved hjelp av stråling, leding elter konveksjon, idet den gasstette innelukning mulig-gjør drift av reformeringsinnretningen undertrykk, og eventuelt innretning for å muliggjøre innføring av reaksjonsmaterialene i den perifere aksiale manifold, hvor reaksjonsmaterialene er innelukket i den gasstette kasse.

22. Reformeringsinnretning ifølge krav 19-21, karakterisert ved at reformeringsstrukturen innbefatter innretning for tilveiebringelse av en generelt isoterm tilstand i hele reformeringsstrukturen.

23. Reformeringsinnretning ifølge krav 19, karakterisert ved at reformeringsstrukturen innbefatter minst én aksial reaktant-manifold for innføring av en reaktant i denne, og reformeringsstrukturen innbefatter forlengede innretninger dannet i ett med denne og som strekker seg inn i den aksiale reaktant-manifold for foroppvarming av reaktanten.

24. Reformeringsinnretning ifølge krav 19, karakterisert ved at den videre innbefatter en aksial manifold dannet i reformeringsstrukturen, passasjeinnretning for at en reaktant skal kunne strømme i planet i reformeringsstrukturen, og eventuelt opprettholder passasjeinnretningene et hovedsakelig jevnt trykkfall under tilveiebringelse av en hovedsakelig jevn strømning av reaktanter langs en akse av reformeringsstrukturen, og eventuelt er reaktantstrømnings-trykkfallet gjennom passasjeinnretningen hovedsakelig større enn reaktantstrøm-nings-trykkfallet i den aksiale manifold.

25. Reformeringsinnretning ifølge krav 19-24, karakterisert ved at det ledende materiale består av et ikke-metall så som silisiumkarbid, et komposittmateriale, eller et metall så som aluminium, kopper, jern, stållegeringer, nikkel, nikkel-legeringer, krom, kromlegeringer, platina, eller piatinalegeringer, og eventuelt er katalysatormaterialet platina, palladium, nikkel, nikkeloksid, jern, jernoksid, krom, kromoksid, kobolt, koboltoksid, kopper, kopperoksid, sink, sinkoksid, molybden, molybdenoksid eller andre overgangsmetaller og deres oksider.

26. Reformeringsinnretning ifølge krav 19-25, karakterisert ved at reaktanten innbefatter en hydrokarbonforbindelse, 02, H20, C02 eller et hydrokarbonbrennstoff, hvor H20 og C02 undergår katalytisk reformering under dannelse av H2, CO, H20 og C02, og en eksoterm reaksjon i en ekstern brenselscelle supplerer energikravene for den endoterme reformeringsreaksjon hos reformeringsstrukturen via det termisk ledende materiale, og eventuelt innbefatter reaktanten et hydrokarbonbrennstoff og 02, som undergår katalytisk forbrenning og reformering under dannelse av H2, CO, H20 og C02, og minst én av en eksoterm forbrenning og en eksoterm reaksjon i en ekstern brenselscelle supplerer energikravene for den endoterme reformeringsreaksjon i reformeringsstrukturen via det termisk ledende materiale.

27. Reformeringsinnretning ifølge krav 19-26, karakterisert ved at den videre innbefatter innretninger for kopling av reaksjonsmaterialene som kommer ut av reformeringsinnretningen til en ekstern brenselscelle.

28. Fremgangsmåte for reformering av en reaktant til reaksjonsmaterialer med en reformeringsinnretning av platetype, karakterisert ved at den omfatter følgende trinn: det tilveiebringes flere katalysatorplater som har ett eller flere katalysatormaterialer tilknyttet for befordring av reformering, det tilveiebringes flere ledende plater dannet av et termisk ledende materiale, katalysatorplatene og de ledende plater stables under dannelse av en plate-reformeringsstrukturtype, og varmeenergi overføres ved leding i planet over en overflate av den ledende plate under opprettholdelse av reformeringsprosessen.

29. Fremgangsmåte ifølge krav 28, karakterisert ved at den videre omfatter det trinn å eksponere en vesentlig del av den perifere overflate av reformeringsstrukturen for utveksling av varmeenergi med et ytre miljø.

30. Fremgangsmåte ifølge krav 28-29, karakterisert ved at den videre omfatter trinnene: det dannes flere aksiale reaktant-manifolder i reformeringsstrukturen for innføring av reaktanten i denne, og reaksjonsmaterialer utstøtes fra den perifere del av reformeringsstrukturen.

31. Fremgangsmåte ifølge krav 28-30, karakterisert ved at den videre omfatter trinnene: en termisk ledende, gasstett kasse anbringes rundt reformeringsstrukturen under dannelse av en perifer aksial manifold, og eventuelt muliggjøres drift av reformeringsinnretningen under trykk, og reaksjonsmaterialene får komme inn i den perifere aksiale manifold, hvor reaksjonsmaterialene innfanges i den gasstette kasse.

32. Fremgangsmåte ifølge krav 28-31, karakterisert ved at den videre omfatter det trinn å danne en generelt isoterm tilstand i planet for den ledende plate, og eventuelt aksialt langs en langstrakt akse av reformeringsstrukturen.

33. Fremgangsmåte ifølge krav 28, karakterisert ved at den videre omfatter følgende trinn: det dannes minst én aksial reaktant-manifold for innføring av en reaktant i denne, og det tilveiebringes en leppestruktur dannet i ett med en ytre eller indre ende av den ledende plate, idet leppestrukturen strekker seg inn i den aksiale reaktant-manifold for foroppvarming av en innkommende reaktant.

34. Fremgangsmåte ifølge krav 28, karakterisert ved at den videre omfatter følgende trinn: det dannes en aksial manifold i reformeringsstrukturen, det dannes passasjer mellom den ledende plate og katalysatorplaten, og det dannes et reaktantstrømnings-trykkfall gjennom passasjene mellom den ledende plate og katalysatorplaten som er hovedsakelig større enn et reaktant-strømnings-trykkfall i den aksiale manifold.

35. Fremgangsmåte ifølge krav 28-34, karakterisert ved at den videre omfatter det trinn at én av den termisk ledende plate og katalysatorplaten dannes av et porøst ledende materiale, idet det porøse materiale danner passasjer for at en innkommende reaktant skal kunne passere gjennom platen.

36. Fremgangsmåte ifølge krav 28-35, karakterisert ved at den videre omfatter følgende trinn: reformeringsstrukturen koples til en ekstern brenselscelle, og varmeenergi dannet av brenselscellen overføres til de ledende plater ved termisk leding i planet.