[go: up one dir, main page]

NL9600013A - Resolution of di:methyl-di:halovinyl-cyclopropane-carboxylic acids - using ephedrine, N-methyl-ephedrine or pseudo-ephedrine, useful as intermediates for insecticidal ester(s) - Google Patents

Resolution of di:methyl-di:halovinyl-cyclopropane-carboxylic acids - using ephedrine, N-methyl-ephedrine or pseudo-ephedrine, useful as intermediates for insecticidal ester(s) Download PDF

Info

Publication number
NL9600013A
NL9600013A NL9600013A NL9600013A NL9600013A NL 9600013 A NL9600013 A NL 9600013A NL 9600013 A NL9600013 A NL 9600013A NL 9600013 A NL9600013 A NL 9600013A NL 9600013 A NL9600013 A NL 9600013A
Authority
NL
Netherlands
Prior art keywords
ephedrine
acid
cis
cyclopropane
salt
Prior art date
Application number
NL9600013A
Other languages
Dutch (nl)
Original Assignee
Roussel Uclaf
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from FR7908338A external-priority patent/FR2455024A1/en
Application filed by Roussel Uclaf filed Critical Roussel Uclaf
Priority to NL9600013A priority Critical patent/NL9600013A/en
Publication of NL9600013A publication Critical patent/NL9600013A/en

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/42Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives
    • C07C51/487Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives by treatment giving rise to chemical modification

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Optical resolution of racemic (cis or trans) cpds. of formula (I): (where X is F, Cl or Br) is carried out by (a) reacting racemic (I) with an optically active base (II) selected from D-(I) and L-ephedrine, D- and L-N-methylephedrine and D- and L-pseeudoephedrine, (B) isolating the resulting crystallised salt, and (c) decomposing the salt by acid hydrolysis. The salts of D- and L-cis and D-and L-trans cpds. (I) with (II) are new. The optical isomers of (I) are useful as intermediates for insecticidal esters. The process uses less expensive base than the processes of JA131953/75, 143647/76 and 036441/76, and gives good yields.

Description

Korte aanduiding: Werkwijze voor de splitsing van D,L- cis- en D,L-trans-2,2-dimethyl-3-(2,2-dichloorviny1)-cyclopropaan-1-carbon-zuren.Short designation: Process for the cleavage of D, L-cis- and D, L-trans-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) -cyclopropane-1-carbon acids.

De uitvinding heeft betrekking op een werkwijze voor de splitsing van D,L-cis- en D,L-trans-2,2-dimethyl-3-(2,2-dichloorvinyl)-cyclopropaan-l-carbonzuren door omzetting in een zout met behulp van een optisch actieve base in aanwezigheid van een oplosmiddel, afzondering en ontleding van het uitgekristalliseerde zout door zure hydrolyse onder vorming van het met het uitgangszuur overeenkomende gesplitste zuur.The invention relates to a process for the cleavage of D, L-cis- and D, L-trans-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) -cyclopropane-1-carboxylic acids by conversion into a salt using an optically active base in the presence of a solvent, isolation and decomposition of the crystallized salt by acid hydrolysis to form the split acid corresponding to the starting acid.

Een dergelijke werkwijze is beschreven in de Nederlandse octrooiaanvrage 7410838. Volgens voorbeeld VII van deze Nederlandse octrooiaanvrage wordt (±)-cis-2,2-dime-thyl-3-(2,2-dichloorvinyl)-cyclopropaancarbonzuur gesplitst met behulp van ( + ) - of (-)-1-fenylethylamine en wordt het (±)-trans-2,2-dimethyl-3-(2,2-dichloorvinyl)-cyclopropaancarbonzuur gesplitst met behulp van L-(+)- of D-(-)-threo-l-p-nitro-fenyl-2-N,N-dimethylaminopropaan-l,3-diol, waarbij de reacties uitgevoerd worden in benzeen.Such a method is described in Dutch patent application 7410838. According to example VII of this Dutch patent application, (±) -cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) -cyclopropanecarboxylic acid is cleaved using (+) ) - or (-) - 1-phenylethylamine and the (±) -trans-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) -cyclopropanecarboxylic acid is cleaved using L - (+) - or D- ( -) - threo-1-nitro-phenyl-2-N, N-dimethylaminopropane-1,3-diol, the reactions being carried out in benzene.

Werkwijzen voor het winnen van het optisch actieve trans-isomeer door splitsing van D,L-trans- (eventueel gemengd met cis-) 2,2-dimethyl-3-(2,2-dichloorvinyl)cyclopropaancarbonzuur in water of een water bevattend oplosmiddel zoals methanol, zijn voorts beschreven in de Japanse octrooiaanvragen 131 953 (gepubliceerd in 1975) , 143 647 en 036 441 (gepubliceerd in 1976). Deze werkwijzen maken gebruik van D-threo-l-p-nitrofenyl-2-dimethylaminopropaan-1,3-diol, N-dimethyl-2-methyl-2-fenyl-l-hydroxypropylamine en 1,2-difenyl-2-hydroxyethylamine als basen.Methods for recovering the optically active trans isomer by cleavage of D, L-trans (optionally mixed with cis-) 2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropanecarboxylic acid in water or an aqueous solvent such as methanol are further described in Japanese patent applications 131 953 (published 1975), 143 647 and 036 441 (published 1976). These methods use D-threo-1-nitrophenyl-2-dimethylaminopropane-1,3-diol, N-dimethyl-2-methyl-2-phenyl-1-hydroxypropylamine and 1,2-diphenyl-2-hydroxyethylamine as bases .

De uitvinding heeft betrekking op de splitsing van D,L-cis- en D,L-trans-2,2-dimethyl-3-(2,2-dichloorvinyl)cy-clopropaancarbonzuren, waarbij gebruik gemaakt wordt van betrekkelijk goedkope basen en goede opbrengsten aan gesplitste zuren verkregen worden.The invention relates to the cleavage of D, L-cis- and D, L-trans-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane carboxylic acids, using relatively inexpensive bases and good yields of split acids are obtained.

De werkwijze volgens de uitvinding is gekenmerkt, doordat men als optisch actieve base gebruik maakt van D-efedrine, L-efedrine, D-N-methylefedrine, L-N-methylefe-drine, D-pseudo-efedrine en L-pseudo-efedrine en het oplosmiddel kiest uit dichloorethaan, ethanol, isopropanol, mengsels van isopropylether en methanol, ethylacetaat en methylethylketon. Opgemerkt wordt, dat efedrine en N-me-thylefedrine als zodanig bekend zijn als basische split-singsmiddelen (zie Ullmanns EncyklopSdie 17 (1979), 453-4 en GB-A 1.394.170). Hun gebruik voor de splitsing van de onderhavige cyclopropaancarbonzuren is echter niet in de literatuur beschreven en er bestond geen enkele aanleiding om te verwachten dat de volgens de onderhavige werkwijze toegepaste combinaties van optisch actieve basen en oplosmiddelen tot goede opbrengsten aan gesplitste zuren zouden leiden.The method according to the invention is characterized in that as optically active base use is made of D-ephedrine, L-ephedrine, DN-methylphedrine, LN-methylphedrine, D-pseudoephedrine and L-pseudoephedrine and the solvent is chosen from dichloroethane, ethanol, isopropanol, mixtures of isopropyl ether and methanol, ethyl acetate and methyl ethyl ketone. It is noted that ephedrine and N-methylphedrine are known per se as basic cleaving agents (see Ullmann's EncyklopSdie 17 (1979), 453-4 and GB-A 1,394,170). However, their use for the cleavage of the present cyclopropanecarboxylic acids has not been described in the literature and there was no reason to expect that the combinations of optically active bases and solvents used in the present process would lead to good yields of split acids.

De uitvinding heeft in het bijzonder betrekking op een werkwijze voor de splitsing van D,L-cis-2,2-dimethyl-3-(2,2-dichloorvinylcyclopropaan-l-carbonzuur door omzetting van dit zuur in een zout met behulp van D- of L-efedrine.The invention relates in particular to a process for the cleavage of D, L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinylcyclopropane-1-carboxylic acid by converting this acid into a salt using D - or L-ephedrine.

Bij voorkeur voert men de reactie ter vorming van het zout uit in een oplosmiddel, gekozen uit dichloorethaan, ethanol, isopropanol en mengsels van isopropylether en methanol .Preferably, the reaction to form the salt is carried out in a solvent selected from dichloroethane, ethanol, isopropanol and mixtures of isopropyl ether and methanol.

De uitvinding heeft voorts in het bijzonder betrekking op een werkwijze voor de splitsing van D,L-cis-2,2-dimethyl - 3 - (2,2 -dichloorvinyl) cyclopropaan-1 - carbon zuur door omzetting van dit zuur in een zout met behulp van D-of L-N-methylefedrine.The invention further relates in particular to a process for the cleavage of D, L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropan-1-carboxylic acid by converting this acid into a salt using D or LN-methylphedrine.

Bij voorkeur voert men in dit geval de reactie ter vorming van het zout uit in ethylacetaat.Preferably, in this case, the reaction to form the salt is carried out in ethyl acetate.

De uitvinding heeft tevens in het bijzonder betrekking op een werkwijze voor de splitsing van D,L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichloorvinyl) cyclopropaan-1 -carbonzuur door omzetting van dit zuur in een zout met behulp van D-of L-pseudo-efedrine.The invention also relates in particular to a process for the cleavage of D, L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropan-1-carboxylic acid by converting this acid into a salt with using D or L pseudoephedrine.

Bij voorkeur voert men de reactie ter vorming van het zout in dit geval uit in dichloorethaan.Preferably, the reaction to form the salt is carried out in dichloroethane in this case.

De zure hydrolyse van het efedrinezout, het N-methyl-efedrinezout of pseudo-efedrinezout word gemakkelijk uitge voerd met behulp van zoutzuur, al dan niet in aanwezigheid van een organisch oplosmiddel, in het bijzonder methyleen-chloride.The acidic hydrolysis of the ephedrine salt, the N-methyl-ephedrine salt or pseudoephedrine salt is easily carried out with the aid of hydrochloric acid, with or without the presence of an organic solvent, in particular methylene chloride.

De uitvinding heeft eveneens in het bijzonder betrekking op een werkwijze voor de splitsing van D,L-trans-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichloorvinyl) cyclopropaan-1 -carbonzuur door omzetting van het zuur in een zout met behulp van D-of L-efedrine.The invention also relates in particular to a process for the cleavage of D, L-trans-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropan-1-carboxylic acid by converting the acid into a salt with using D or L-ephedrine.

Bij voorkeur voert men in dit geval de reactie ter vorming van het zout uit in methylethylketon.Preferably, in this case, the reaction to form the salt is carried out in methyl ethyl ketone.

De zure hydrolyse van het efedrinezout wordt in het geval van het zuur met trans-structuur gemakkelijk uitgevoerd met behulp van zoutzuur, al dan niet in aanwezigheid van een organisch oplosmiddel, in het bijzonder methyleen-chloride.The acid hydrolysis of the ephedrine salt in the case of the transstructured acid is easily carried out using hydrochloric acid, with or without the presence of an organic solvent, in particular methylene chloride.

Het spreekt vanzelf, dat de uitvinding tevens een werkwijze omvat, waarbij men de moederlogen van de kristallisatie, die het niet uitgekristalliseerde zout bevatten, indampt tot droog en het aldus verkregen zout ontleedt door zure hydrolyse onder vorming van het overeenkomstige gesplitste zuur.It goes without saying that the invention also comprises a process in which the crystallization mother liquors containing the uncrystallized salt are evaporated to dryness and the salt thus obtained is decomposed by acid hydrolysis to form the corresponding split acid.

De werkwijze der uitvinding biedt het voordeel, dat gebruik gemaakt wordt van betrekkelijk goedkope basen en goede opbrengsten aan gesplitste zuren verkregen worden.The method of the invention offers the advantage of using relatively inexpensive bases and obtaining good yields of split acids.

Het is bekend, dat de zuren, die men volgens de werkwijze der uitvinding kan verkrijgen, tussenprodukten zijn bij de bereiding van esters met een opmerkelijke insecticide -werking.It is known that the acids obtainable by the process of the invention are intermediates in the preparation of esters with a remarkable insecticidal activity.

De uitvinding zal nader toegelicht worden door de hiernavolgende, niet beperkende voorbeelden.The invention will be further illustrated by the following non-limiting examples.

Voorbeeld I:Splitsina van D.L-cis-2.2-dimethyl-3 -(2.2-di-chloorvinvl)cyclooropaan-l-carbonzuur met behulp van D-efe-drine in dichloorethaan.Example I: Splice of D.L-cis-2,2-dimethyl-3 - (2,2-dichlorovinyl) cycloropane-1-carboxylic acid using D-ephridine in dichloroethane.

Trap A; D-efedrinezout van L-cis-2.2-dimethvl-3-(2.2-di-chloorvinvl)cvclopropaan-1-carbonzuur.Step A; D-ephedrine salt of L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-di-chlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid.

Men mengt 10 g D,L-cis-2,2-dimethyl-3-(2,2-dichloor-vinyl)cyclopropaan-1-carbonzuur in 100 cm3 dichloorethaan en voegt vervolgens 7,9 g D-efedrine toe. Nadat totale oplossing heeft plaats gevonden kristalliseert het gewenste zout uit. Men roert 1 uur bij 20°C, zuigt af en wast met di-chloorethaan. Men verkrijgt 9,9 g van het ruwe gewenste zout, dat men herkristalliseert in dichloorethaan. Men verkrijgt 6,6 g zuiver zout.10 g of D, L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichloro-vinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid are mixed in 100 ml of dichloroethane and then 7.9 g of D-ephedrine are added. After total solution has taken place, the desired salt crystallizes. It is stirred at 20 ° C for 1 hour, suction is filtered and the mixture is washed with dichloroethane. 9.9 g of the crude desired salt are obtained, which is recrystallized from dichloroethane. 6.6 g of pure salt are obtained.

a20D = +26° ± 0,5° (c = 5% dimethylformamide) .a20D = + 26 ° ± 0.5 ° (c = 5% dimethylformamide).

Trap B: L-cis-2.2-dimethyl-3 -(2.2-dichloorvinvl)cvclopro-paan-l-carbonzuur.Step B: L-cis-2,2-dimethyl-3 - (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid.

Men roert 15 min bij 20°C een mengsel van 5 g van het in trap A verkregen zout, 22,5 cm3 methyleenchloride en 27 cm3 IN zoutzuur. Men decanteert, extraheert de waterige fase met methyleenchloride, verzamelt de organische extracten, wast met water, droogt, dampt het oplosmiddel af en verkrijgt 2,7 g van het gewenste L-cis-zuur. a20D = -39° ± 0,5° (c = 5% dimethyl formamide) .A mixture of 5 g of the salt obtained in step A, 22.5 ml of methylene chloride and 27 ml of 1N hydrochloric acid is stirred at 20 ° C for 15 min. The aqueous phase is decanted, extracted with methylene chloride, the organic extracts are collected, washed with water, dried, the solvent is evaporated and 2.7 g of the desired L-cis acid are obtained. a20D = -39 ° ± 0.5 ° (c = 5% dimethyl formamide).

Voorbeeld II: Splitsing van D.L-cis-2.2-dimethyl-3-(2.2- dichloorvinvl)cvclopropaan-l-carbonzuur met behulp van L-efedrine in dichloorethaan.Example II: Cleavage of D.L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid using L-ephedrine in dichloroethane.

Met gaat op soortgelijke wijze te werk als in voorbeeld I uitgaande van 10 g van het D,L-cis-zuur, 200 cm3 dichloorethaan en 7,9 g L-efedrine. Men verkrijgt 7,1 g van het zout en vervolgens na hydrolyse onder dezelfde omstandigheden 2,9 g van het gewenste D-cis-zuur.Met proceeds in a similar manner as in Example 1, starting from 10 g of the D, L-cis acid, 200 ml of dichloroethane and 7.9 g of L-ephedrine. 7.1 g of the salt are obtained, and after hydrolysis under the same conditions 2.9 g of the desired D-cis acid are obtained.

Q!20d = +36,5° (c = 5% dimethylformamide) .Q = 20d = + 36.5 ° (c = 5% dimethylformamide).

Voorbeeld III: Splitsing van P.L-cis-2.2-dimethyl-3-(2.2- dichloorvinvl)cvclopropaan-l-carbonzuur met behulp van L-efedrine in ethanol.Example III: Cleavage of P.L-cis-2.2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid using L-ephedrine in ethanol.

Men gaat op soortgelijke wijze te werk als in voorbeeld I uitgaande van 10 g van het D, L-cis-zuur, 100 cm3 ethanol en 7,9 g L-efedrine. Men verkrijgt 4,6 g van het zout en vervolgens na hydrolyse 1,95 g van het gewenste D-ciszuur.The procedure is similar to that in Example 1, starting from 10 g of the D, L-cis acid, 100 ml of ethanol and 7.9 g of L-ephedrine. 4.6 g of the salt are obtained, followed by hydrolysis of 1.95 g of the desired D-cis acid.

a20D = +36° (c = 5% dimethyl formamide) .a20D = + 36 ° (c = 5% dimethyl formamide).

Voorbeeld IV: Splitsing van D.L-cis-2.2-dimethvl-3-(2.2- dichloorvinvl)cvclopropaan-l-carbonzuur met behulp van L-efedrine in isopropanol.Example IV: Cleavage of D.L-cis-2.2-dimethvl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid using L-ephedrine in isopropanol.

Men gaat op soortgelijke wijze te werk als in voorbeeld I uitgaande van 10 g van het D,L-cis-zuur, 150 cm3 isopropanol en 7,9 g L-efedrine. Men verkrijgt 6,4 g van het zout en vervolgens na hydrolyse 2,7 g van het gewenste D-cis-zuur.The procedure is similar to that in Example 1, starting from 10 g of the D, L-cis acid, 150 ml of isopropanol and 7.9 g of L-ephedrine. 6.4 g of the salt are then obtained, and after hydrolysis, 2.7 g of the desired D-cis acid.

Q(20d = + 36,5° (c = 5% dimethylformamide) .Q (20d = + 36.5 ° (c = 5% dimethylformamide).

Voorbeeld V: Splitsing van D.L-cis-2.2-dimethvl-3-(2.2-di- chloorvinvl)cvclopropaan-l-carbonzuur met behulp van L-efe-drine in een mengsel van isopropvlether en methanol (57-43).Example V: Cleavage of D.L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid using L-ephridine in a mixture of isopropyl ether and methanol (57-43).

Men gaat op soortgelijke wijze te werk als in voorbeeld I uitgaande van 10 g van het D, L-cis-zuur, 70 cm3 van een mengsel van isopropylether en methanol (57-43) en 7,9 g L-efedrine.The procedure is similar to that in Example 1, starting from 10 g of the D, L-cis acid, 70 ml of a mixture of isopropyl ether and methanol (57-43) and 7.9 g of L-ephedrine.

Men verkrijgt 5 g van het zout en vervolgens na hydrolyse 2,1 g van het gewenste D-cis-zuur. g20D = +36° (c = 5% dimethyl formamide) .5 g of the salt are obtained, followed by hydrolysis 2.1 g of the desired D-cis acid. g20D = + 36 ° (c = 5% dimethyl formamide).

Voorbeeld VI: Splitsing van D.L-cis-2.2-dimethvl-3-(2.2-di-chloorvinvl)cvclopropaan-l-carbonzuur met behulp van D-N-methvlefedrine in ethvlacetaat.Example VI: Cleavage of D.L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid using D-N-methylphedrine in ethyl acetate.

Men gaat op soortgelijke wijze te werk als in voorbeeld I uitgaande van 10 g van het D,L-cis-zuur, 100 cm3 ethylacetaat en 8,6 g D-N-methylefedrine.The procedure is similar to that in Example 1, starting from 10 g of the D, L-cis acid, 100 ml of ethyl acetate and 8.6 g of D-N-methylphedrine.

Men verkrijgt 4,8 g van het zout en vervolgens na hydrolyse 2,6 g van het gewenste L-cis-zuur. or20D = -33° (c = 5% dimethyl formamide) .4.8 g of the salt are obtained and then 2.6 g of the desired L-cis acid after hydrolysis. or20D = -33 ° (c = 5% dimethyl formamide).

Voorbeeld VII: Splitsing van D.L-cis-2.2-dimethvl-3-(2.2- dichloorvinvl)cvclopropaan-l-carbonzuur met behulp van L-pseudo-efedrine in dichloorethaan.Example VII: Cleavage of D.L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid using L-pseudoephedrine in dichloroethane.

Men gaat op soortgelijke wijze te werk als in voorbeeld I uitgaande van 10 g van het D,L-cis-zuur, 60 cm3 dichloorethaan en 7,9 g L-pseudo-efedrine.The procedure is similar to that in Example 1, starting from 10 g of the D, L-cis acid, 60 ml of dichloroethane and 7.9 g of L-pseudoephedrine.

Men verkrijgt 3,5 g van het zout en vervolgens na hydrolyse 1,9 g van het gewenste D-cis-zuur. g20D = +32,5° (c = 5% dimethyl formamide) .3.5 g of the salt are then obtained, and after hydrolysis, 1.9 g of the desired D-cis acid. g20D = + 32.5 ° (c = 5% dimethyl formamide).

Voorbeeld VIII: Splitsing van D.L-trans-2.2-dimethyl-3- (2.2-dichloorvinvl)cvclopropaan-l-carbonzuur met behulp van D-efedrine in methvlethvlketon.Example VIII: Cleavage of D.L-trans-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid using D-ephedrine in methyl ketone.

Trap A: D-efedrinezout van L-trans-2.2-dimethvl-3-(2.2-di chloorvinvl) cvclopropaan-l-carbonzuur.Step A: D-ephedrine salt of L-trans-2,2-dimethyl-3- (2,2-di-chlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid.

Men mengt 10 g D,L-trans-2,2-dimethyl-3 -(2,2-di-chloorvinyl)cyclopropaan-l-carbonzuur, 7,9 g D-efedrine en 60 cm3 methylethylketon, roert 2 uur bij 20°C, zuigt het neerslag af, wast het methylethylketon, droogt en verkrijgt na herkristallisatie in methylethylketon 1,7 g van het gewenste produkt.10 g of D, L-trans-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid, 7.9 g of D-ephedrine and 60 ml of methyl ethyl ketone are stirred for 2 hours at 20 ° C, aspirates the precipitate, washes the methyl ethyl ketone, dries and, after recrystallization in methyl ethyl ketone, obtains 1.7 g of the desired product.

Trap B : L-trans-2.2-dimethvl-3-(2.2-dichloorvinvl)cvclopro- paan-1-carbonzuur.Step B: L-trans-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid.

Men mengt 1,5 g van het in trap A verkregen zout, 10 cm3 water en 5 cm3 IN zoutzuur. Men roert 15 min en voegt vervolgens 15 cm3 methyleenchloride toe, decanteert, wast de organische fase met water, droogt, dampt in tot droog en verkrijgt 0,7 g van het gewenste L-trans-zuur. a20D =-64°±l° (c = l% dimethylformamide) .1.5 g of the salt obtained in step A, 10 ml of water and 5 ml of 1N hydrochloric acid are mixed. The mixture is stirred for 15 minutes and then 15 cm 3 of methylene chloride is added, decanted, the organic phase is washed with water, dried, evaporated to dryness and 0.7 g of the desired L-trans acid are obtained. a20D = -64 ° ± 1 ° (c = 1% dimethylformamide).

Claims (7)

1. Werkwijze voor de splitsing van D,L-cis- en D,L-trans-2,2 - dimethyl-3 - (2,2-dichloorvinyl) cyclopropaan-1-car-bonzuren met formule 1 door omzetting in een zout met behulp van een optisch actieve base in aanwezigheid van een oplosmiddel, afzondering en ontleding van het uitgekristalliseerde zout door zure hydrolyse onder vorming van het met het uitgangszuur overeenkomende gesplitste zuur, met het kenmerk, dat men als optisch actieve base gebruik maakt van D-efedrine, L-efedrine, D-N-methylefedrine, L-N-methylefe-drine, D-pseudo-efedrine of L-pseudo-efedrine en het oplosmiddel kiest uit dichloorethaan, ethanol, isopropanol, mengsels van isopropylether en methanol, ethylacetaat, en methylethylketon.1. Process for the cleavage of D, L-cis- and D, L-trans-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acids of formula 1 by conversion into a salt with the aid of an optically active base in the presence of a solvent, isolation and decomposition of the crystallized salt by acid hydrolysis to form the split acid corresponding to the starting acid, characterized in that D-ephedrine is used as the optically active base , L-ephedrine, DN-methylphedrine, LN-methylphedrine, D-pseudoephedrine or L-pseudoephedrine and the solvent selects from dichloroethane, ethanol, isopropanol, mixtures of isopropyl ether and methanol, ethyl acetate, and methyl ethyl ketone. 2. Werkwijze volgens conclusie 1, voor de splitsing van D, L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichloorvinyl)cyclopropaan-1-carbonzuur, met het kenmerk, dat men als optisch actieve base D- of L-efedrine toepast en het oplosmiddel kiest uit dichloorethaan, ethanol, isopropanol en mengsels van isopropylether en methanol.2. Process according to claim 1, for the cleavage of D, L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid, characterized in that as optically active base D- or using L-ephedrine and selecting the solvent from dichloroethane, ethanol, isopropanol and mixtures of isopropyl ether and methanol. 3. Werkwijze volgens conclusie 1 voor de splitsing van D,L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichloorvinyl)cyclopropaan-1-carbonzuur, met het kenmerk, dat men als optisch actieve base D- of L-methylefedrine en als oplosmiddel ethylacetaat toepast.Process according to claim 1 for the cleavage of D, L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid, characterized in that as the optically active base D- or L-methylphedrine and ethyl acetate as solvent. 4. Werkwijze volgens conclusie 1 voor de splitsing van D, L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichloorvinyl)cyclopropaan-1-carbonzuur, met het kenmerk, dat men als optisch actieve base D- of L-pseudo-efedrine en als oplosmiddel dichloorethaan toepast.Process according to claim 1 for the cleavage of D, L-cis-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid, characterized in that as the optically active base D- or L-pseudoephedrine and dichloroethane as solvent. 5. Werkwijze volgens conclusie 1 voor de splitsing van D, L-trans-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichloorvinyl)cyclopropaan-1-carbonzuur, met het kenmerk, dat men als optisch actieve base D- of L-efedrine en als oplosmiddel methylethylketon toepast.Process according to claim 1 for the cleavage of D, L-trans-2,2-dimethyl-3- (2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acid, characterized in that as the optically active base D- or L-ephedrine and methyl solvent ketone as solvent. 6. Werkwijze volgens conclusies 1-5, met het kenmerk, dat men de zure hydrolyse uitvoert met zoutzuur.6. Process according to claims 1-5, characterized in that the acid hydrolysis is carried out with hydrochloric acid. 7. Werkwijze volgens conclusies 1-6, met het kenmerk, dat men de moederlogen van de kristallisatie, die het niet uitgekristalliseerde zout bevatten, indampt tot droog en het aldus verkregen zout ontleedt door zure hydrolyse onder vorming van het overeenkomstige gesplitste zuur.7. Process according to claims 1-6, characterized in that the crystallization mother liquors containing the uncrystallized salt are evaporated to dryness and the salt thus obtained is decomposed by acid hydrolysis to form the corresponding split acid.
NL9600013A 1979-04-03 1996-08-08 Resolution of di:methyl-di:halovinyl-cyclopropane-carboxylic acids - using ephedrine, N-methyl-ephedrine or pseudo-ephedrine, useful as intermediates for insecticidal ester(s) NL9600013A (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
NL9600013A NL9600013A (en) 1979-04-03 1996-08-08 Resolution of di:methyl-di:halovinyl-cyclopropane-carboxylic acids - using ephedrine, N-methyl-ephedrine or pseudo-ephedrine, useful as intermediates for insecticidal ester(s)

Applications Claiming Priority (6)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR7908338 1979-04-03
FR7908338A FR2455024A1 (en) 1979-04-03 1979-04-03 NEW PROCESS FOR THE SPLITTING OF ACIDS D, L-CIS 2,2-DIMETHYL 3- (2 ', 2'-DIHALOVINYL) CYCLOPROPANE-1-CARBOXYLIC
NL8001953 1980-04-02
NL8001953A NL192681C (en) 1979-04-03 1980-04-02 Process for the cleavage of D, L-cis and D, L-trans 2,2-dimethyl-3- (2,2-dibromovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acids.
NL9600013 1996-08-08
NL9600013A NL9600013A (en) 1979-04-03 1996-08-08 Resolution of di:methyl-di:halovinyl-cyclopropane-carboxylic acids - using ephedrine, N-methyl-ephedrine or pseudo-ephedrine, useful as intermediates for insecticidal ester(s)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
NL9600013A true NL9600013A (en) 1996-10-01

Family

ID=26221088

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NL9600013A NL9600013A (en) 1979-04-03 1996-08-08 Resolution of di:methyl-di:halovinyl-cyclopropane-carboxylic acids - using ephedrine, N-methyl-ephedrine or pseudo-ephedrine, useful as intermediates for insecticidal ester(s)

Country Status (1)

Country Link
NL (1) NL9600013A (en)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2902466C2 (en)
DE1668603B2 (en) Substituted cyclopropanecarboxylic acid esters and process for their preparation
DE1468531B1 (en) RIGHT ROTARY HEXAHYDROINDANE PROPIONAL ACID DERIVATIVES AND METHOD FOR THEIR PRODUCTION
NL192681C (en) Process for the cleavage of D, L-cis and D, L-trans 2,2-dimethyl-3- (2,2-dibromovinyl) cyclopropane-1-carboxylic acids.
HU184193B (en) Process for preparing /s/-alpha-cyano-3-phenoxy-benzyl-alcohol ester with insecticide activity formed with d-2-isopropyl-2-/4-chloro-phenyl/-acetic acid
US3786070A (en) Process for preparation of cischrysanthemic acids
NL9600013A (en) Resolution of di:methyl-di:halovinyl-cyclopropane-carboxylic acids - using ephedrine, N-methyl-ephedrine or pseudo-ephedrine, useful as intermediates for insecticidal ester(s)
EP0002460B1 (en) Process for the preparation of 3,4-methylendioxymandelic acid
US4111994A (en) Preparation of optically active allethrolone
EP0030887B1 (en) Imines derived from esters of 3-formyl-cyclopropane-1-carboxylic acids, their preparations, their use in the preparation of corresponding 3-vinyl-substituted esters
HU181948B (en) Process for the resolution of dl-cys- and dl-trans-2,2-dimethyl-3-/2'-methyl-1'-propylene/-cyclopropane-1-carboxylic acid /chrysanthemic acid/
EP0665212B1 (en) Process for the preparation of 2,4,6-trimethylphenylacetic acid
US4005146A (en) Resolution of dl-allethrolone
SU577966A3 (en) Method of splitting d,l-alletrolon
US4001334A (en) Racemization of optically active allethrolone
RU2015953C1 (en) Process for splitting 2,2-dimethylcyclopropanecarboxylic acid racemate
US3282984A (en) Racemization of optically active transchrysanthemic acid
DE1793175C3 (en) Process for the preparation of 5-benzyl-3-furancarboxylic acid
US3711555A (en) Aryl allyl sulfones
US4419524A (en) Process for the preparation of dihalovinylcyclopropanecarboxylic acids
DE4102327C1 (en) (R)-keto:cyanohydrin prepn. - by reacting ketone with prussic acid in organic solvent in presence of (R)-oxy:nitrilase; used in prepn. of alpha-hydroxy-alpha-(m)ethyl carboxylic acid
Horning et al. Cyclization of α-Phenylglutaric Anhydride
EP0050543B1 (en) Terbutylester derivatives of 2,2-dimethylcyclopropane-1,3-dicarboxylic acids, their preparation and intermediates obtained
US4487955A (en) Process for preparing cis or trans, optically active monoalkyl esters of cyclopropane-1,3-dicarboxylic acids
FR2499567A2 (en) Alpha-cyano- phenoxy-pyridyl-methyl cyclopropane carboxylate derivs. - useful as insecticides and acaricides

Legal Events

Date Code Title Description
BC A request for examination has been filed
BV The patent application has lapsed