NL8304440A - Werkwijze voor de bereiding van een slagvast etheen-propeen-blokcopolymeer. - Google Patents
Werkwijze voor de bereiding van een slagvast etheen-propeen-blokcopolymeer. Download PDFInfo
- Publication number
- NL8304440A NL8304440A NL8304440A NL8304440A NL8304440A NL 8304440 A NL8304440 A NL 8304440A NL 8304440 A NL8304440 A NL 8304440A NL 8304440 A NL8304440 A NL 8304440A NL 8304440 A NL8304440 A NL 8304440A
- Authority
- NL
- Netherlands
- Prior art keywords
- propylene
- ethylene
- block copolymer
- astm
- melt index
- Prior art date
Links
- 229920001400 block copolymer Polymers 0.000 title claims description 3
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title abstract description 3
- 238000004898 kneading Methods 0.000 claims abstract description 30
- 125000004805 propylene group Chemical group [H]C([H])([H])C([H])([*:1])C([H])([H])[*:2] 0.000 claims abstract description 21
- 229920005676 ethylene-propylene block copolymer Polymers 0.000 claims abstract description 16
- QQONPFPTGQHPMA-UHFFFAOYSA-N propylene Natural products CC=C QQONPFPTGQHPMA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 14
- 239000000155 melt Substances 0.000 claims abstract description 12
- 238000006116 polymerization reaction Methods 0.000 claims abstract description 11
- 229920001577 copolymer Polymers 0.000 claims abstract description 6
- -1 ethylene-propylene part Chemical group 0.000 claims abstract description 6
- 229920001519 homopolymer Polymers 0.000 claims abstract description 6
- VGGSQFUCUMXWEO-UHFFFAOYSA-N Ethene Chemical compound C=C VGGSQFUCUMXWEO-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 3
- 239000005977 Ethylene Substances 0.000 claims abstract description 3
- 125000000816 ethylene group Chemical group [H]C([H])([*:1])C([H])([H])[*:2] 0.000 claims abstract description 3
- 238000000034 method Methods 0.000 claims description 14
- 230000005855 radiation Effects 0.000 claims description 6
- 150000002978 peroxides Chemical class 0.000 claims description 5
- HCHKCACWOHOZIP-UHFFFAOYSA-N Zinc Chemical compound [Zn] HCHKCACWOHOZIP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 claims description 3
- 229910052725 zinc Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 239000011701 zinc Substances 0.000 claims description 3
- 229920000642 polymer Polymers 0.000 claims description 2
- 239000004744 fabric Substances 0.000 claims 2
- 229910052793 cadmium Inorganic materials 0.000 claims 1
- BDOSMKKIYDKNTQ-UHFFFAOYSA-N cadmium atom Chemical compound [Cd] BDOSMKKIYDKNTQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims 1
- 229940065285 cadmium compound Drugs 0.000 claims 1
- 150000001662 cadmium compounds Chemical class 0.000 claims 1
- HQQADJVZYDDRJT-UHFFFAOYSA-N ethene;prop-1-ene Chemical group C=C.CC=C HQQADJVZYDDRJT-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims 1
- 239000000047 product Substances 0.000 description 3
- 239000003381 stabilizer Substances 0.000 description 2
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 2
- QEQBMZQFDDDTPN-UHFFFAOYSA-N (2-methylpropan-2-yl)oxy benzenecarboperoxoate Chemical compound CC(C)(C)OOOC(=O)C1=CC=CC=C1 QEQBMZQFDDDTPN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- KDGNCLDCOVTOCS-UHFFFAOYSA-N (2-methylpropan-2-yl)oxy propan-2-yl carbonate Chemical compound CC(C)OC(=O)OOC(C)(C)C KDGNCLDCOVTOCS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- CCNDOQHYOIISTA-UHFFFAOYSA-N 1,2-bis(2-tert-butylperoxypropan-2-yl)benzene Chemical compound CC(C)(C)OOC(C)(C)C1=CC=CC=C1C(C)(C)OOC(C)(C)C CCNDOQHYOIISTA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- OMPJBNCRMGITSC-UHFFFAOYSA-N Benzoylperoxide Chemical compound C=1C=CC=CC=1C(=O)OOC(=O)C1=CC=CC=C1 OMPJBNCRMGITSC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000000654 additive Substances 0.000 description 1
- 239000007795 chemical reaction product Substances 0.000 description 1
- 238000005520 cutting process Methods 0.000 description 1
- LSXWFXONGKSEMY-UHFFFAOYSA-N di-tert-butyl peroxide Chemical compound CC(C)(C)OOC(C)(C)C LSXWFXONGKSEMY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- SRXOCFMDUSFFAK-UHFFFAOYSA-N dimethyl peroxide Chemical compound COOC SRXOCFMDUSFFAK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000001125 extrusion Methods 0.000 description 1
- 239000008187 granular material Substances 0.000 description 1
- 239000002667 nucleating agent Substances 0.000 description 1
- 230000000379 polymerizing effect Effects 0.000 description 1
- 239000003017 thermal stabilizer Substances 0.000 description 1
- 150000003752 zinc compounds Chemical class 0.000 description 1
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L53/00—Compositions of block copolymers containing at least one sequence of a polymer obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Medicinal Chemistry (AREA)
- Polymers & Plastics (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Graft Or Block Polymers (AREA)
- Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
- Processes Of Treating Macromolecular Substances (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Organic Insulating Materials (AREA)
- Prostheses (AREA)
Description
✓ ί ‘ <<**· „ , LvG/WP/mjh
* STAMIGARBON B.V., LICENSING SUBSIDIARY OF DSM
Uitvinders: Johannes F. Repin te Brunssum
Mathijs J.M.G. Kisters te Sittard -1- PN 3528
WERKWIJZE VOOR DE BEREIDING VAR EEN SLAGVAST-ETHEEN-PROPEEN-BLOKCQPOLYMEER
De uitvinding betreft een werkwijze voor de bereiding van een slagvast etheen-propeen-blokcopolymeer, gekenmerkt doordat men in een eerste polymerisatiestap vervaardigt een propeenprepolymeer, dat voor tenminste 98 gew.Z uit propeengroepen, 5 met een smeltindex gemeten volgens ASTM-D-1238 bij 503 K en 21,6 N van 0,1- 100 dg/min, bij voorkeur 0,5 - 50 dg/min, doordat men in een tweede polymerisatiestap etheen en propeen polymeriseert in aangewezigheid van het in de eerste polymerisatiestap vervaardigde propeenprepolymeer op een zodanige wijze dat een 10 uitgangs-etheen-propeen-blokcopolymeer ontstaat dat tenminste bestaat uit een tenminste nagenoeg homopolymeer propeendeel en een copolymeer etheen-propeendeel, waarbij de gewichtsverhouding tussen het tenminste nagenoeg homopolymere propeendeel en het copolymere etheen-propeendeel ligt tussen 3 : 2 en 9 : 1, dat in totaal 10-25 gew.% etheengroepen 15 bevat, en dat een smeltindex gemeten volgens ASTM-D-1238 bij 503 K en 21,6 N heeft welke het 1/100 tot het 1/2 deel, bij voorkeur het 1/50 tot het 1/4 deel bedraagt van de smeltindex gemeten volgens ASTM-D-1238 bij 503 K en 21,6 N van het propeenprepolymeer, en doordat men vervolgens dit uitgangs-etheen-propeen-20 blokcopolymeer onderwerpt aan een kneedbehandeling, bestaande uit één of meer kneedbewerkingen, welke kneedbehandeling plaatsvindt in aanwezigheid van vrije radicalen bij een temperatuur van tenminste 450 K, bij voorkeur bij 470-570 K, gedurende tenminste 1 minuut.
De kneedbehandeling kan op diverse manieren worden uitge-25 voerd. Voorkeur bestaat voor enkel- of meerschroefskneden, welke kneedbewerking meerdere malen herhaald kan worden en waarbij een of méér van de kneedbewerkingen gevolgd kan worden door extrusie.
Indien de kneedbehandeling uit meer dan één kneedbewerking bestaat, mag tussen twee kneedbewerkingen een langere tijd liggen. Zo 8304440 -2- ' ' I ' * ι,Λ Μ kan men in een eerste kneedbewerking een voorproduct (bijvoorbeeld een granulaat) vervaardigen, dit voorproduct vervolgens naar een andere plaats vervoeren en tenslotte dit voorproduct in een tweede kneedbewerking volgens de uitvinding verwerken tot een eindproduct volgens 5 de uitvinding.
De aanwezigheid van vrije radicalen bij de werkwijze volgens de uitvinding kan op elke geschikte wijze bewerkstelligd worden. Een geschikte manier bestaat uit het voor en/of tijdens de genoemde kneed-behandeling per 106 gew. dln. uitgangs-etheen-propeen-blokcopolymeer 10 toevoegen aan de stof of de stoffen die de kneedbehandeling ondergaan of zullen ondergaan van in totaal 10-20000 gew. dln. van één of meer peroxiden. Bij voorkeur gebruikt men peroxiden die bij de gemiddelde temperatuur van een kneedbewerking een halwaardetijd hebben, welke minder dan 1/5 deel bedraagt van de duur van de betreffende kneed-15 bewerking. Geschikte peroxiden zijn di-(t-butylperoxyisopropyl)-benzeen, 1.1- di-t-butylperoxy-3,3,5-trimethylcyclohexaan, 1.1- di-t-butylperoxycyclohexaan, t-butylperoxyisopropylcarbonaat, t-butylperoxybenzoaat, di-cumylperoxide, di-t-butylperoxide, 20 2,2-di-t-butylperoxybutaan, di-benzoylperoxide, 2.5- di-methylhexaan-2,5-di-t-butylperoxide en 2.5- di-methylhexine-2,5-di-t-butylperoxide.
Een andere geschikte wijze om de aanwezigheid van vrije radicalen te bewerkstelligen is de bestraling van het uitgangs-etheen-25 propeen-blokcopolymeer, dat de kneedbehandeling ondergaat of zal ondergaan, bij voorkeur in nagenoeg volledige afwezigheid van stabilisatoren, met energierijke straling, bijvoorbeeld electronenstraling of ganmta-straling, in een dosis van 0,1-4 Mrad.
Ook zijn allerlei combinaties van het gebruik van peroxiden 30 en van de genoemde bestraling geschikt.
De kneedbehandeling volgens de uitvinding wordt bij voorkeur geheel of gedeeltelijk uitgevoerd in aanwezigheid van tenminste 50 gew. dln. van één of meer zinkverbindingen, berekend als atomair zink, per 106 gew. delen uitgangs-etheen-propeen-blokcopolymeer. Ook andere 35 additieven mogen aanwezig zijn of toegevoegd worden tijdens deze kneedbehandeling, bijvoorbeeld thermische stabilisatoren, UV- 8304440 *· ., s -3- % stabilisatoren en kiemvormers.
De slagvaste etheen-propeen-blokcopolymeren volgens de uitvinding zijn zeer geschikt voor toepassing in autobumpers, zgn. front-ends, spoilers, zgn. liners, onderkantbekleding voor auto's en 5 wielkastbekleding voor auto's.
8304440
Claims (11)
1. Werkwijze voor de bereiding van een slagvast etheen-propeen-blok-polymeer, mee het kenmerk, dat men in een eerste polymerisatiestap vervaardigt een pro-peenprepolymeer, dat voor tenminste 98 gew.Z bestaat uit pro-5 peengroepen, met een smeltindex gemeten volgens ASTM-D-1238 bij
503 K, 21,6 N van 0,1 - 100 dg/min, dat men in een tweede polymerisatiestap etheen en propeen polymeriseert in aangewezigheid van het in de eerste polymerisatiestap vervaardigde propeenprepolymeer op een zodanige wijze dat 10 een uitgangs-etheen-propeen-blokcopolymeer ontstaat dat tenminste bestaat uit een tenminste nagenoeg homopolymeer propeéndeel en een copolymeer etheen-propeendeel, waarbij de gewichtsverhouding tussen het tenminste nagenoeg homopolymere propeendeel en het copolyraere etheen-propeendeel ligt tussen 3 : 2 en 9 : 1, dat in 15 totaal 10-25 gew.Z etheengroepen bevat, en dat een smeltindex gemeten volgens ASTM-D-1238 bij 503 K en 21,6 N heeft welke het 1/100 tot het 1/2 deel bedraagt van de smeltindex gemeten volgens ASTM-D-1238*bij 503 K en 21,6 N van het prepolymeer, en dat men vervolgens dit uitgangs-etheen-propeen-blokcopolymeer 20 onderwerpt aan een kneedbehandeling, bestaande uit ëën of meer kneedbewerkingen, welke kneedbehandeling plaatsvindt in aanwezigheid van vrije radicalen bij een temperatuur van tenminste 450 K gedurende tenminste 1 minuut.
2* Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat men in de 25 eerste polymerisatiestap een propeenprepolymeer vervaardigt met een smeltindex gemeten volgens ASTM-D-1238 bij 503 K en 21,6 N van 0,5 - 50 dg/min.
3. Werkwijze volgens conclusie 1 of 2, met het kenmerk, dat men in de tweede polymerisatiestap een ultgangs-etheen-propeen-30 blokcopolymeer vervaardigt dat een smeltindex gemeten volgens ASTM-D-1238 heeft welke het 1/50 tot het 1/4 deel bedraagt van de smeltindex gemeten volgens ASTM-D-1238 bij 503 K en 21,6 N van het prepolymeer. 8304440 * -5- - - -
4. Werkwijze volgens één der conclusies 1-3, met het kenmerk, dat men de kneedbehandeling uitvoert bij 470-570 K.
5· Werkwijze volgens êën der conclusies 1-4, met het kenmerk, dat men de kneedbehandeling geheel of gedeeltelijk uitvoert in aan-5 wezigheid van tenminste 50 gew. dln. van ëén of meer zink- en/of cadmiumverbindingen, berekend als atomen zink en/of cadmium, per 106 gew. din. uitgangs-etheen-propeen-blokcopolymeer. I
6. Werkwijze volgens êën der conclusies 1-5, met het kenmerk, dat men voor en/of tijdens de genoemde kneedbehandeling 10-20000 gew. dln. 10 van éën of meer peroxiden per 106 gew. dln. uitgangs-etheen- propeen-blokcopolymeer toevoegt aan de stof of de stoffen die de kneedbehandeling ondergaan of zullen ondergaan.
7. Werkwijze volgens éën der conclusies 1-6, met het kenmerk, dat men het uitgangs-etheen-propeen-blokcopolymeer, dat de kneedbehan- 15 deling ondergaat of zal ondergaan, bestraalt met energierijke straling.
8. Werkwijze volgens conclusie 7, met het kenmerk, dat men bij de bestraling een stralingsdosis toepast van 0,1-4 Mrad.
9. Werkwijze volgens éën der conclusies 1-8 zoals in hoofdzaak is 20 beschreven.
10« Slagvast etheen-propeen-blokcopolymeer vervaardigd met een werkwijze volgens één der conclusies 1-7.
11. Voorwerp geheel of gedeeltelijk vervaardigd uit een slagvast etheen-propeen-blokcopolymeer volgens conclusie 10. 8304440
Priority Applications (9)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| NL8304440A NL8304440A (nl) | 1983-12-24 | 1983-12-24 | Werkwijze voor de bereiding van een slagvast etheen-propeen-blokcopolymeer. |
| EP84115875A EP0150450B1 (en) | 1983-12-24 | 1984-12-19 | Process for preparing an impact-resistant ethylene-propylene block copolymer |
| DE8484115875T DE3484278D1 (de) | 1983-12-24 | 1984-12-19 | Verfahren zur herstellung eines schlagfesten ethylen/propylen-blockmischpolymers. |
| AT84115875T ATE61604T1 (de) | 1983-12-24 | 1984-12-19 | Verfahren zur herstellung eines schlagfesten ethylen/propylen-blockmischpolymers. |
| ES538947A ES8602049A1 (es) | 1983-12-24 | 1984-12-21 | Procedimiento para preparar un copolimero de bloques de etileno-propileno, resistente al impacto |
| BE0/214217A BE901358A (nl) | 1983-12-24 | 1984-12-21 | Werkwijze voor de bereiding van een slagvast etheen-propeen-blokcopolymeer. |
| FR8419675A FR2557119B1 (fr) | 1983-12-24 | 1984-12-21 | Procede de preparation d'un copolymere sequence ethylene/propylene resistant au choc |
| IT49346/84A IT1178321B (it) | 1983-12-24 | 1984-12-21 | Procedimento per preparare un copolimero a blocchi etilene-propilene resistente all'impatto e prodotto ottenuto |
| GB08432494A GB2152068A (en) | 1983-12-24 | 1984-12-21 | Process for preparing an impact-resistant ethylene-propylene block copolymer |
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| NL8304440 | 1983-12-24 | ||
| NL8304440A NL8304440A (nl) | 1983-12-24 | 1983-12-24 | Werkwijze voor de bereiding van een slagvast etheen-propeen-blokcopolymeer. |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| NL8304440A true NL8304440A (nl) | 1985-07-16 |
Family
ID=19842926
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| NL8304440A NL8304440A (nl) | 1983-12-24 | 1983-12-24 | Werkwijze voor de bereiding van een slagvast etheen-propeen-blokcopolymeer. |
Country Status (9)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0150450B1 (nl) |
| AT (1) | ATE61604T1 (nl) |
| BE (1) | BE901358A (nl) |
| DE (1) | DE3484278D1 (nl) |
| ES (1) | ES8602049A1 (nl) |
| FR (1) | FR2557119B1 (nl) |
| GB (1) | GB2152068A (nl) |
| IT (1) | IT1178321B (nl) |
| NL (1) | NL8304440A (nl) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FI104828B (fi) * | 1996-04-19 | 2000-04-14 | Borealis As | Uusi putkilaatuinen polypropyleenikoostumus |
| GB2452293B (en) * | 2007-08-30 | 2011-09-28 | Isotek Electronics Ltd | A tuneable filter and a method of tuning such a filter |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB970478A (en) * | 1961-12-20 | 1964-09-23 | Ici Ltd | Copolymers of ethylene and propylene |
| FR1589055A (nl) * | 1968-04-17 | 1970-03-23 | ||
| JPS5545776B2 (nl) * | 1972-08-18 | 1980-11-19 | ||
| JPS5388049A (en) * | 1977-01-13 | 1978-08-03 | Mitsui Petrochem Ind Ltd | Molding polymer composition and its preparation |
-
1983
- 1983-12-24 NL NL8304440A patent/NL8304440A/nl not_active Application Discontinuation
-
1984
- 1984-12-19 AT AT84115875T patent/ATE61604T1/de not_active IP Right Cessation
- 1984-12-19 DE DE8484115875T patent/DE3484278D1/de not_active Expired - Lifetime
- 1984-12-19 EP EP84115875A patent/EP0150450B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1984-12-21 GB GB08432494A patent/GB2152068A/en not_active Withdrawn
- 1984-12-21 BE BE0/214217A patent/BE901358A/nl not_active IP Right Cessation
- 1984-12-21 IT IT49346/84A patent/IT1178321B/it active
- 1984-12-21 ES ES538947A patent/ES8602049A1/es not_active Expired
- 1984-12-21 FR FR8419675A patent/FR2557119B1/fr not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| FR2557119B1 (fr) | 1986-09-12 |
| DE3484278D1 (de) | 1991-04-18 |
| EP0150450B1 (en) | 1991-03-13 |
| ES538947A0 (es) | 1985-11-01 |
| FR2557119A1 (fr) | 1985-06-28 |
| GB8432494D0 (en) | 1985-02-06 |
| IT1178321B (it) | 1987-09-09 |
| IT8449346A0 (it) | 1984-12-21 |
| BE901358A (nl) | 1985-06-21 |
| ATE61604T1 (de) | 1991-03-15 |
| EP0150450A3 (en) | 1985-08-21 |
| ES8602049A1 (es) | 1985-11-01 |
| EP0150450A2 (en) | 1985-08-07 |
| GB2152068A (en) | 1985-07-31 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| DE3066855D1 (en) | Process for producing propylene resin composition and molded articles of said composition | |
| PL338979A1 (en) | Polymerisation of olefins | |
| IE811283L (en) | Thermoformable polymer blend composition | |
| PT96576A (pt) | Processo para a preparacao de copolimeros enxertados em polimeros de olefinas | |
| EP0323742A3 (en) | Polymer composition, its heat resistant, shape memory formed product and method of producing same | |
| AU2281195A (en) | Compatibilized blend of olefinic polymers and monovinylidene aromatic polymers | |
| US3852177A (en) | Method of radiation cross-linking olefin polymers containing acrylate cross-linking promoters | |
| EA200001002A1 (ru) | Способ полимеризации олефинов | |
| EP0541797A4 (en) | THERMOPLASTIC COPOLYMER, PROCESS FOR PRODUCING THIS COPOLYMER, AND THERMOPLASTIC RESIN COMPRISING THE SAME. | |
| US3270090A (en) | Method for making graft copolymers of polyolefins and acrylic and methacrylic acid | |
| DE69923433D1 (de) | Polypropylenepfropfcopolymere mit verbesserter kratzfestigkeit und beschädigungssicherheit | |
| US3563869A (en) | Irradiated polyethylene | |
| NL8304440A (nl) | Werkwijze voor de bereiding van een slagvast etheen-propeen-blokcopolymeer. | |
| US3911051A (en) | Cross-linked ultra high molecular weight polyethylene and S-B copolymer composition and process for molding | |
| KR920018092A (ko) | 스티렌계 혼성중합체의 제조방법 | |
| KR20180082458A (ko) | 내충격성 폴리스티렌 내의 가교를 제어하는 선택적 방법들 | |
| KR100437723B1 (ko) | 플라스틱제품제조방법 | |
| EP0149828B1 (en) | Impact-resistant ethylene-propylene block copolymer and process for preparing such a block copolymer | |
| US20040068024A1 (en) | Production of propylene copolymers having improved properties | |
| EP0149827B1 (en) | Impact-resistant ethylene-propylene block copolymer and process for preparing such a block copolymer | |
| US3812025A (en) | Crosslinking or olefin copolymers containing ketone groups using high energy radiation | |
| EP0842219B1 (en) | Polymer product manufacture | |
| US3494883A (en) | Polyoxymethylene polymers crosslinked with triallylcyanurate and a peroxide | |
| TW363974B (en) | Process for producing high molecular weight monovinylidene aromatic polymers | |
| JPS6211703A (ja) | 変性ポリオレフインの製造方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| BV | The patent application has lapsed |