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Né Ronald James Padovan à Portsmouth (New Hampshire) en 1942, il monte plusieurs groupes dès l'adolescence et prend le nom d'un célèbre mafioso new-yorkais pour la scène. Leader du groupe Elf en 1969, il monte ensuite Rainbow avec le guitariste Ritchie Blackmore en 1975 pour en devenir le chanteur. Il participe notamment aux albums Rising (1976) et Long Live Rock'N'Roll (1978).
En 1979, il est engagé dans Black Sabbath en remplacement de son chanteur historique Ozzy Osbourne. Avec la formation sabbatique, Dio enregistre les albums Heaven and Hell(1980), Mob Rules (1981) et invente un fameux signe de main désignant les cornes du diable, amené à fleurir chez les fans de heavy metal.
Le chanteur forme ensuite son propre groupe baptisé Dio qui connaît une belle réussite et publie une dizaine d'albums entre 1983 et 2004. En novembre 2009, il annonce officiellement être atteint d'un cancer de l'estomac. Après sept chimiothérapies, la maladie l'emporte sur le chanteur qui décède à l'hôpital de Houston (Texas) le 16 mai 2010.