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DE1618528C - Neue alpha Methylen aldehyde - Google Patents

Neue alpha Methylen aldehyde

Info

Publication number
DE1618528C
DE1618528C DE1618528C DE 1618528 C DE1618528 C DE 1618528C DE 1618528 C DE1618528 C DE 1618528C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
formaldehyde
methylene
aldehyde
aldehydes
group
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
Other languages
English (en)
Inventor
Jack H Oakhurst N J Blumenthal (V St A)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
International Flavors and Fragrances Inc
Original Assignee
International Flavors and Fragrances Inc
Publication date

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Description

CH2
Il
R—C-CHO
Durchführungsform der vorliegenden Erfindung; sie erläutern die Erfindung.
Be i s ρ i el 1
Zu einer Lösung von 4265 g Wasser und 1220 g konzentrierter H2SO4 wurden 175Og Diäthylamin, 120Og 37%iger Formaldehyd, 2266 g Zitronellal (81 %) und'24 g 4-Hydroxymethyl-2,6-di-t-butylphenol zugegeben. Der pH wurde auf 5,1 eingestellt, und die
hexyl(l)-, Nonyl(l)- oder Decyl(l)-Gruppe, 1,5-Dimethylhexen(4)-yl(l)-, Nonen(8)-yl(l)- oder 1,5-Dimethyl-5-hydroxyhexyl(l)-Gruppe bedeutet, sowie ein Verfahren zu deren Herstellung.
Die Herstellung von «-Methylenaldehyden niedrigen 40
Molekulargewichts wurde in. der Literatur von M. I.
F aber ο v, G. S. Mironov und N. A. K. ο rshunoV in C. A., 59, S. 394 (1962), beschrieben.
Bei der Umsetzung wurden äquimolekulare Gewichtsmengen der Reaktionspartner Aldehyd und sekun- 45 Mischung wurde in einem Rührautoklav während däres Amin verwendet. ' 4 Stunden bei 1200C erhitzt. Die ölschicht wurde ab-
Aus der USA.-Patentschrift 2 518 416 ist die Her- getrennt und mit Wasser gewaschen, um 1820 g eines stellung von «-Methylenaldehyden aus einem Aldehyd Produkts zu ergeben, das 8,8 Mol 3,7-Dimethyl-2-me- und Formaldehyd unter Verwendung von Salzen pri- thylen-6-octenal (durch Oximierung bestimmt) enthielt, märer oder sekundärer Amine, als Katalysatoren be- so Die Fraktionierung ergab das reine Produkt 3,7-Dikannt. Nach dem aus der USA.-Patentschrift 2 639 295 methyl-2-methylen-6-octenal, Siedepunkt 84° C bei
7 mm Hg, nf ~ 1,4652, D20 0,8708. Es ist ein Parfüm mit einem Geruch, der durch ein starkes Zitrusfruchtaroma, das sehr an Bergamotöl erinnert und viel we-55 niger derb als Zitronelial ist, gekennzeichnet.
bekannten Verfahren können für die Herstellung von «-Methylenaldehyden ebenfalls katalytische Mengen an Salzen des Ammoniaks oder von primären oder sekundären Aminen eingesetzt werden.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung der vorstehend definierten neuen «-Methylen-aldehyde besieht darin, daß man einen Aldehyd der allgemeinen Formel RCH2CHO, worin R wie vorstehend definiert
B e i s ρ i e I 2
Eine Mischung von 1 Mol n-Dodecanal, 100 g 37%igem Formaldehyd, 0.1 Mol Diäthylamin, 17 ecm
ist, mit Formaldehyd oder einer Formaldehydquelle 60 Wasser und 1 g 2,6-Di-t-butyl-p-kresol wurde mit in Gegenwart einer katalytischen Menge von Ammo- Schwefelsäure auf pH 6 eingestellt und in einem Riihrniak oder einem primären oder sekundären Amin oder autoklav während 3 Stunden bei 12O°C erhitzt. Die deren Salzen in an sich bekannter Weise umsetzt. ölschicht wurde abgetrennt und mit Wasser bis zur
Mit den erfindungsgemäüen neuen «-Methylen- Neutralität gewaschen. Das Rohprodukt wurde überaldehyden wurde eine neue Gruppe von Duftstoffen 65 getrieben und ergab 116 g eines Produktes, das 97% gefunden, die sich in ihren Geruchsnuancen von 2-Methylendodecanal (durch Oximierung bestimmt) anderen am Markte befindlichen Duftstoffen unter- enthielt. Gasflüssigkeitschromatographie zeigte die scheiden. Sie sind besonders geeignet zur Herstellung Abwesenheit des Ausgangsaldehyds an. Die Fraktio-
nierung ergab den reinen Aldehyd nf — 14510 Kp. 105°C/25 mm, D„ 0,8496. Dieses Produkt ist ein Parfüm mit einem kräftigen blumigen Geruch.
Beispiel 3
Eine Mischung von 1 Mol Zitronellal, 0,2 Mol Diäthylamin, HOg 37%igem Formaldehyd, 17ecm Wasser und Ig 2,6-Di-t-butyl-p-kresol wurde mit Schwefelsäure auf pH.6 eingestellt und in einem Rührautoklav während 3 Stunden auf 130°C erhitzt. Die ölschicht wurde abgetrennt, bis zur Neutralität gewaschen und übergetrieben und ergab 140 g eines Produktes, das 80% Aldehyd (durch Oximierung bestimmt) ergab. Gasflüssigkeitschromatographie zeigte an, daß die Aldehydmischung aus 94 °/0 3,7-Dimethyl-2-methyIen-6-octenal und 6% des Ausgangsaldehyds bestand.
d:_-i 4
Eine Mischung von 470 g 3,7-Dimethyl-7-hydroxyoctanal (98,4%), 439 g Diäthylamin, 240 g 37%igem Formaldehyd, UlOmI Wasser und 4,8 g 2,6-Di-tbutyl-p-kresol wurde mit Schwefelsäure auf pH 6,5 eingestellt und in einem Rührautoklav während 4 Stunden bei .1200C erhitzt. Die ölschicht wurde abgetrennt, mit Wasser bis zur Neutralität gewaschen und übergetrieben und ergab 398 g eines destillierten Produkts, das nur Spuren des Ausgangsaldehyds enthielt, wie Gasflüssigkeitschromatographie zeigte. Die Fraktionierung ergab SJ-Dimethyl^-methylen^-hydroxyoctanal, Kp. 1030C bei 0,8 mm, nf = 1,4679. Dieses Produkt ist ein Parfüm mit einem anziehenden blumigen Mugetgeruch.
Beispiel 5
Eine Mischung von 875 g Undecanal (97%), 600 g 37%igem Formaldehyd, 70 g Methylaminhydrochlorid undlO g 2,6-Di-t-butyl-p-kresol wurde mit Natriumhydroxyd auf pH 7 eingestellt und während 2 Stunden auf 1200C in einem Rührautoklav erhitzt. Nach Abtrennung wurde die ölschicht bis zur Neutralität gewaschen und übergetrieben und ergab 495 g eines Produkts von 85% 2-MethyIenundecanal (durch Oximierung bestimmt). Gasflüssigkeitschromatographie zeigte nur Spuren dieses Ausgangsaldehyds an. Die Fraktionierüng ergab das reine Produkt, Kp. 1000C bei 4,2 mm, nf = 1,4481, Dn 0,8469. Dieses Produkt hat einen öligen, milden, frischen, blumigen Geruch.
- B e 1 s ρ 1 e 1 6
Zu einer Mischung von 568 g Eis und 155 gkonzentrierter H2SO1 wurden unter Kühlen 219 g Diäthylamin zugegeben. Die Lösung wurde auf pH 4 eingestellt, und 522 g 10-Undecenal, 5 g 2,6-Di-t-butylp-kresol und 243 g 37%ige Formaldehydlösiing wurden zugegeben. Die Mischung wurde in einem Rührautoklav während 2 Stunden bei 120"C erhitzt. Nach Kühlen wurde die organische Schicht abgetrennt, bis zur Neutralität gewaschen und übergetrieben und ergab 358 g rohes Destillat. Die Fraktionierung ergab 308 g 2-Methylen-lO-undecenal, Kp. 92 C bei 3 mm, nf = 1,4590. Gasflüssigkeitschromalographie zeigte nur Spuren des Ausgangsaldehyds an. Das Produkt hatte einen natürlichen wachsartig rosigen Geruch.
Beispiel
Eine Mischung von 30 g 3,5,5-Trimethylhcxanal (95%), 38 g Dimethylaminhydrochlorid, 88 g Wasser und 17 g 37%iger Formaldehydlösung wurde auf pH 3,5 eingestellt und in einer Parr-Schüttelvorrichtuhg bei 120°C während 1 Stunde erhitzt. Nach Abtrennung wurde die ölschicht mit Wasser bis zur Neutralität gewaschen. Gasflüssigkeitschromatographie zeigte zwei Hauptpcaks an. Der erste Peak (etwa 25% des Gesamten) war identisch mit dem Ausgangsaldehyd, wie sich auf Grund der Retentionszeit zeigte. Der zweite Peak (etwa 75%) wurde in reinem Zustand ao durch Gasflüssigkeitschromatographie aufgefangen und als 3,5,5-Trimethyl-2-methylenhexanal auf Grund von NMR-, IR-und Massenspektroskopie identifiziert (nf = 1,4522). Das Produkt besaß einen prickelnden, milden, minzartigen Geruch mit Baldrianbcigeruch.
Eine Mischung von 5 Mol 3,7-Dimethyloctanal, 1780.g Wasser, 730 g Diäthylamin, 500 g 37%igem Formaldehyd und 10 g 4-Hydroxymethyl-2,6-di-l-bu tylphenol wutde mit Schwefelsäure auf pH 6,5 ein- gestellt und in einem Rührautoklav während 2,5 Stunden bei 120° C erhitzt. Die ölschicht wurde abgetrennt und mit Wasser bis zur Neutralität gewaschen und übergetrieben und ergab 606 g eines Rohprodukts von 93ο/ο (durch Oximierung bestimmt). Gasflüssigkeits-Chromatographie zeigte die Abwesenheit des Ausgangsaldehyds an. Die Fraktionierung ergab 3,7-Dimethyl-2-methylen-octanal, Kp. 62'C bei 2,4 mm, nf ~ 1,4452. Dieses Produkt hat einen zitrus-, fruch tig blumigen, zitronellalähnlichen Geruch.
Die Strukturformel jedes der Produkte der vorstehenden Beispiele wurde durch NMR (Kernresonanz), IR (Infrarot) und Massenspektrum (Molekulargewicht) bestimmt.
Das NMR in jedem der vorstehenden Beispiele wurde in einer Kohlcnstofftctrachloridlösung mit einem Varian A-60-NMR-Spektrometer bestimmt.
Die in den Beispielen verwendeten Substanzen 2,6-Di-tert.-butyl-p-krcsol und 4-Hydroxymethyl- 2,6-di-tert.-butylphenol sind Oxydationsinhibitoren.
Der in den vorstehenden Beispielen verwendete Formaldehyd ist wäßriger Formaldehyd.
Der Ausdruck. »Ammoniak und dessen Salze« soll Ammoniumsalze als solche und eine Mischung von
Ammoniumsalz mit.Ammoniak umfassen.
Die vorstehenden Beispiele können bei normalem Druck oder oberhalb Atinosphärendnick durchgeführt werden.

Claims (2)

Patentansprüche: CH2 Il R—C-CHO von Riechstoffen, die sich durch ihre Duftnote von bisher bekannten Riechstoffen unterscheiden. Als Formaldehydquelle ist beispielsweise Paraform-
1. α-Methylen-aldehyde der allgemeinen Formel aldehyd geeignet.-
5 Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens setzt man als Aldehyd beispielsweise Zitro-I nellal mit einem sekundären Amin, beispielsweise
Diäthylamin, und Formaldehyd oder einer Formaldehydquelle, wie Paraformaldehyd, in einem wäßrigen
worin R eine l,3,3TTrimethyl-butyl(l)-, 1,5-Di- io oder nicht wäßrigen Medium um, um «-Methylenmethylhexyl(l)-, Nonyl(l)- oder Decyl(l)-Gruppe, zitronellal herzustellen. Andere vorstehend erwähnte l,5-Dimethylhexen(4)-yl(l)-, Nonen(8)-yl(l)- oder Substanzen können auf ähnliche Weise verwendet l,5-Dimethyl-5rhydroxyhexyl(l)-Gruppe bedeutet. werden. An Stelle des sekundären Amins können
2. Verfahren zur Herstellung eines «-Methylen- Ammoniak und dessen Salze oder ein primäres Amin aldehyds nach Anspruch 1, dadurch gekennzeich- 15 verwendet werden.
net, daß man einen Aldehyd der allgemeinen Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen VerFormel RCH2CHO, worin R wie vorstehend defi- fahrens bei einem pH-Bereich von 3 bis 9 ergeben sich, niert ist, mit Formaldehyd oder einer Formaldehyd- wie gefunden wurde, befriedigende Ausbeuten,
quelle in Gegenwart einer katalytischen Menge von Die erfindungsgemäßen «-Methylenverbindungen
Ammoniak oder einem primären oder sekundären ao können beispielsweise durch Hydrierung der Methylen-Amin öder deren Salzen in an sich bekannter Weise gruppe in die entsprechenden «-Methyl-Verbindungen umsetzt. übergeführt werden.
Auch kann die Carbonylgruppe beispielsweise
durch Metallhydride, wie Lithiumaluminiurnhydrid
35 und Natriumborhydrid, ohne Reduktion der konjugierten Doppelbindung reduziert werden. Andererseits ist Wasserstoff in Gegenwart von Nickel- oder Palladiumkatalysatoren bei gemäßigten Temperaturen und Drucken wirksam, um die konjugierte Doppelbindung 30 zu reduzieren. Extremere Bedingungen höherer Temperaturen und Drucke werden sowohl die Carbonylgruppe als auch die konjugierte Doppelbindung reduzieren. Die so erhaltenen Verbindungen weisen für Riechstoffe nützliche Gerüche auf.
worin R eine l,3,3-Trimethyl-butyl(l)-, 1,5-Dimethyl- 35 Die folgenden Beispiele betreffen eine bevorzugte
Die Erfindung betrifft a-Methylenaldehyde der allgemeinen Formel

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