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DE1301074B - Process for the preparation of polymerization products - Google Patents

Process for the preparation of polymerization products

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Publication number
DE1301074B
DE1301074B DE1964R0038168 DER0038168A DE1301074B DE 1301074 B DE1301074 B DE 1301074B DE 1964R0038168 DE1964R0038168 DE 1964R0038168 DE R0038168 A DER0038168 A DE R0038168A DE 1301074 B DE1301074 B DE 1301074B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
polymerization
chloride
tertiary
dimethyl
sulfoxide
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE1964R0038168
Other languages
German (de)
Inventor
Dipl-Chem Dr Heinz
Schmalz
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
RESART IHM AG
Original Assignee
RESART IHM AG
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Filing date
Publication date
Application filed by RESART IHM AG filed Critical RESART IHM AG
Priority to DE1964R0038168 priority Critical patent/DE1301074B/en
Publication of DE1301074B publication Critical patent/DE1301074B/en
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F4/00Polymerisation catalysts
    • C08F4/28Oxygen or compounds releasing free oxygen
    • C08F4/32Organic compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F265/00Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers of unsaturated monocarboxylic acids or derivatives thereof as defined in group C08F20/00
    • C08F265/04Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers of unsaturated monocarboxylic acids or derivatives thereof as defined in group C08F20/00 on to polymers of esters
    • C08F265/06Polymerisation of acrylate or methacrylate esters on to polymers thereof

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Polymerization Catalysts (AREA)

Description

Zur Polymerisation ungesättigter organischer Verbindungen bei vergleichsweise niederen Temperaturen verwendet man bekanntlich Redoxsysteme. Ein solches Redoxsystem besteht aus einer reduzierend und einer oxydierend wirkenden Verbindung. Bei den bekannten Polymerisationsverfahren werden als reduzierend wirkende Komponente tertiäre Amine, Sulfinsäure oder Mercaptane verwendet, während die oxydierend wirkende Komponente aus einem Peroxid besteht. For the polymerization of unsaturated organic compounds at comparatively Redox systems are known to be used at lower temperatures. Such a redox system consists of a reducing and an oxidizing compound. Both known polymerization processes are tertiary as a reducing component Amines, sulfinic acid or mercaptans are used as the oxidizing component consists of a peroxide.

Die Verwendung der obengenannten, an sich sehr wirksamen Redoxkomponenten ist mit Nachteilen verbunden. Tertiäre Amine haben die Neigung, dem Endprodukt eine unerwünschte Verfärbung zu geben, und die Anwendung von Sulfinsäuren ist infolge ihrer Unbeständigkeit unbequem. In Gegenwart von Mercaptanen wird nur dann eine rasche Polymerisation erzielt, wenn dem zu polymerisierenden Gemisch geringe Mengen einer Kupfer-Verbindung zugesetzt werden. Verfärbungen des Polymerisats durch Kupfer lassen sich dabei nicht immer vermeiden. Außerdem haben die bekannten Verfahren den Nachteil, daß sie unterhalb 15"C wenig oder gar nicht wirksam sind. The use of the above-mentioned redox components, which are per se very effective is associated with disadvantages. Tertiary amines have a tendency to give the end product an to give undesirable discoloration, and the use of sulfinic acids is a consequence inconvenient to their impermanence. In the presence of mercaptans, only one rapid polymerization achieved when the mixture to be polymerized is small a copper compound can be added. Discoloration of the polymer due to copper cannot always be avoided. In addition, the known methods the disadvantage that they are little or not at all effective below 15 "C.

Es wurde nun ein Verfahren zur Herstellung von Polymerisationsprodukten durch Polymerisation von Methacryl-, Acrylsäureestern, Styrolen oder Vinylestern in Masse ohne äußere Anwendung von Wärme in Gegenwart von Peroxiden, ausgenommen Dialkyl-und Diacylperoxide, und Beschleunigern gefunden, bei dem die obenerwähnten Nachteile nicht auftreten und zusätzlich die Reaktion erheblich beschleunigt wird, wenn als Polymerisationsbeschleuniger Säurechloride von ein- oder mehrbasischen gesättigten oder ungesättigten Fettsäuren bzw. von aromatischen Carbonsäuren zusammen mit Dialkylsulfoxid oder aliphatischen oder aromatischen Thioäthern verwendet werden. There has now been a method of making polymerization products by polymerizing methacrylic, acrylic acid esters, styrenes or vinyl esters in bulk without external application of heat in the presence of peroxides, except Dialkyl and diacyl peroxides, and accelerators found in the above mentioned Disadvantages do not occur and the reaction is also significantly accelerated, when used as a polymerization accelerator acid chlorides of monobasic or polybasic saturated or unsaturated fatty acids or aromatic carboxylic acids together with dialkyl sulfoxide or aliphatic or aromatic thioethers.

Die Verwendung eines Säurechlorids als Komponente eines Initiatorsystems ist zwar aus der französischen Patentschrift 1 069 088 bekannt. Nach diesem bekannten Verfahren wird jedoch das Initiatorsystem aus dem Säurechlorid und einem Arylsulfonalkylamin gebildet, und es konnte daraus nicht die Lehre gezogen werden, daß Hydroperoxyde mit Säurechloriden wirksame Systeme bilden. Während die Anwendbarkeit des Verfahrens der französischen Patentschrift auf einen Temperaturbereich von 15 bis 50"C beschränkt ist, kann mit dem erfindungsgemäßen Initiatorsystem noch bei Temperaturen um 0°C polymerisiert werden. The use of an acid chloride as a component of an initiator system is known from French patent specification 1,069,088. According to this well-known However, the process is the initiator system from the acid chloride and an arylsulfonalkylamine formed, and the lesson could not be drawn from it that hydroperoxides Form effective systems with acid chlorides. While the Applicability of the procedure the French patent is limited to a temperature range of 15 to 50 "C. is, can still at temperatures around 0 ° C with the initiator system according to the invention are polymerized.

Als Säurechlorid gemäß dem Verfahren der Erfindung sind gesättigte und ungesättigte Fettsäuren sowie aromatische Carbonsäuren geeignet, in denen die Hydroxylgruppe durch Chlor ersetzt ist. Neben den Säurechloriden von Monocarbonsäuren können mit gleich gutem Erfolg Säurechloride von mehrwertigen Carbonsäuren verwendet werden. As acid chloride according to the method of the invention are saturated and unsaturated fatty acids and aromatic carboxylic acids in which the Hydroxyl group is replaced by chlorine. In addition to the acid chlorides of monocarboxylic acids Acid chlorides of polybasic carboxylic acids can be used with equal success will.

Als Peroxide sind nach dem erfindungsgemäßen Verfahren besonders Hydroperoxide, wie tertiär-Butylhydroperoxid, Cumolhydroperoxid und Pinanhydroperoxid, geeignet. Außer mit Hydroperoxyden werden hohe Polymerisationsgeschwindigkeiten auch in Gegenwart von Mono-tertiär-Butylpermaleinat erzielt, insbesondere auch dann, wenn dieses in Mischung mit Hydroperoxiden vorliegt. Brauchbar, aber weniger wirksam als Hydroperoxide sind tertiär-Butylperoctoat, tertiär-Butylperacetat und tertiär-Butylperbenzoat. Dialkylperoxide und Diacylperoxide sind dagegen ungeeignet. Die als Aktivator dienenden Dialkylsulfoxide sowie aliphatischen und aromatischen Thioäther brauchen nur in geringen Mengen anwesend zu sein. Andere schwefelhaltige organische Verbindungen, wie Mercaptane, sind weitaus weniger wirksam als die genannten Thioäther oder Sulfoxide. Particularly useful peroxides in the process according to the invention are Hydroperoxides, such as tertiary butyl hydroperoxide, cumene hydroperoxide and pinane hydroperoxide, suitable. In addition to using hydroperoxides, polymerization rates are high also achieved in the presence of mono-tertiary-butylpermaleate, especially then, if this is present in a mixture with hydroperoxides. Useful but less effective as hydroperoxides are tertiary butyl peroctoate, tertiary butyl peracetate and tertiary butyl perbenzoate. Dialkyl peroxides and diacyl peroxides, on the other hand, are unsuitable. The ones that serve as an activator Dialkyl sulfoxides and aliphatic and aromatic thioethers only need in to be present in small quantities. Other sulfur-containing organic compounds, such as mercaptans, are far less effective than the thioethers or sulfoxides mentioned.

Als Monomere, die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren in Substanz bei Temperaturen bis 0°C polymerisiert werden können, sind Acryl- und Methacrylsäureester, ferner Styrol und Vinylester geeignet. As monomers which, according to the process according to the invention, in substance can be polymerized at temperatures down to 0 ° C, are acrylic and methacrylic acid esters, styrene and vinyl ester are also suitable.

Das neue Initiatorsystem ist zur Herstellung von Dentalpräparaten, z. B. für die Herstellung von Prothesen, Dentalfüllungen und für Prothesenreparaturen geeignet. Weiterhin ist das erfindungsgemäße Vorhgehen zum Erhärten von Gießharzen auf Polyester- und Methacrylatbasis verwendbar. The new initiator system is for the production of dental preparations, z. B. for the production of prostheses, dental fillings and for prosthesis repairs suitable. Furthermore, the procedure according to the invention is for the hardening of casting resins Can be used on a polyester and methacrylate basis.

Die in der nachfolgenden Tabelle aufgeführten Beispiele 1 bis 9 beziehen sich auf 100 g einer 40010eigen Lösung von Polymethylmethacrylat in monomerem Methacrylsäuremethylester und auf eine Ausgangstemperatur von 21 C. Examples 1 to 9 listed in the table below relate to 100 g of a 40010eigen solution of polymethyl methacrylate in monomeric methyl methacrylate and to an initial temperature of 21 C.

Tabelle Maximale Versuch Peroxid Säurechlorid Schwefelhaltige Tempe Polymerisations- Bemerkung Nr. Startmittel ratur I dauer 1 0,95 O/o tertiär-Butyl- 0,8 0/, Acetyl- 0,05 0/, Dimethyl- 122 7 Minuten Hartes, hydroperoxid, chlorid sulfoxid glasklares, 1,35 O/o Mono-tertiär- farbloses Butylpermaleinat Polymerisat 2 0,95 0/, tertiär-Butyl- 1,2 0/o Methacryl- 0,05 01o Dimethyl- 123 8 Minuten Hartes, hydroperoxid, säurechlorid sulfoxid glasklares, 1,35 01o Mono-tertiär- farbloses Butylpermaleinat Polymerisat 3 0,95 01o tertiär-Butyl- 0,8 8°/o Acetyl- 0,05 01o Dibutyl- 130 12 Minuten Hartes, hydroperoxid, chlorid sulfid glasklares, 1,35 0/, Mono-tertiär- farbloses Butylpermaleinat Polymerisat 4 10/o tertiär-Butyl- 0,80/0 Acetyl- 0,05 °/0 Dimethyl- 113 7 Minuten Hartes, hydroperoxid chlorid sulfoxid glasklares, farbloses Polymerisat Maximale Schwefelhaltige Tempe- Polymerisations- Peroxid Säurechlorid Bemerkung Nr. Startmittel ratur dauer °C 5 0,98% Cumolhydro- 0,8% Acetyl- 0,05% Dimethyl- 112 6 Minuten Hartes, peroxid chlorid sulfoxid glasklares, farbloses Polymerisat 6 1,3 °/o tertiär-Butyl- 0,8 0/o Acetyl- 0,05 % Dimethyl- 119 22 Minuten Hartes, peracetat chlorid sulfoxid glasklares, farbloses Polymerisat 7 2,4% tertiär-Butyl- 0,8% Acetyl- 0,05% Dimethyl- 126,5 29 Minuten Hartes, peroctoat chlorid sulfoxid glasklares, farbloses Polymerisat 8 0,95% tertiär-Butyl- 1,4% Benzoyl- 0,05% Dimethyl- 112,5 10 Minuten Hartes, hydroperoxid, chlorid sulfoxid glasklares, 1,35 0/o Mono-tertiär- farbloses Butylpermaleinat Polymerisat 9 0,98% Cumolhydro- 0,5% Fumar- 0,05% Dimethyl- 121,5 6 Minuten Hartes, peroxid säurechlorid sulfoxid glasklares, farbloses Polymerisat Vergleichsversuche: A 2,4% Dibenzoylperoxid 0,8% Acetyl- 0,05% Dimethyl- - - Keine Härtung chlorid sulfoxid B 2,7% Dicumylperoxid 0,8% Acetyl- 0,05% dimethyl- - - Keine Härtung chlorid sulfoxid C 1,5% Di-tertiär-Butyl- 0,8% Acetyl- 0,05% Dimethyl- - - Keine Härtung peroxid chlorid sulfoxid Beispiel 10 100 g einer 40%igen Lösung von Polymethylmethacrylat in monomerem Methacrylsäuremethylester wurden auf 0°C abgekühlt und unter Rühren in die Lösung 0,95% tertiär-Butylhydroperoxid, 1,350/, Mono-tertiär-Butylpermaleinat, 0,80/, Acetylchlorid, 0,050/0 Dimethylsulfoxid und 2,86 0/o Dimethylformamid eingetragen. Die Polymerisation setzte spontan ein und war nach 15 Minuten beendet. Das erreichte Temperaturmaximum betrug 115°C. Das Polymerisat war hart, glasklar und farblos.Tabel Maximum Experiment Peroxide Acid Chloride Sulfur-Containing Tempe Polymerization Remark No. Starting means rature I duration 1 0.95 O / o tertiary butyl 0.8 0 /, acetyl 0.05 0 /, dimethyl 122 7 minutes hard, hydroperoxide, chloride sulfoxide crystal clear, 1.35% mono-tertiary colorless Butyl permaleate polymer 2 0.95 0 /, tertiary butyl 1.2 0 / o methacrylic 0.05 01o dimethyl 123 8 minutes hard, hydroperoxide, acid chloride sulfoxide crystal clear, 1.35 01o mono-tertiary colorless Butyl permaleate polymer 3 0.95 01o tertiary butyl 0.8 8% acetyl 0.05 01o dibutyl 130 12 minutes hard, hydroperoxide, chloride sulfide crystal clear, 1.35 0 /, mono-tertiary colorless Butyl permaleate polymer 4 10 / o tertiary butyl 0.80 / 0 acetyl 0.05 ° / 0 dimethyl 113 7 minutes hard, hydroperoxide chloride sulfoxide crystal clear, colorless Polymer Maximum Sulfur-containing temperature polymerisation Peroxide acid chloride remark No. Starting medium temperature duration ° C 5 0.98% cumene hydro- 0.8% acetyl- 0.05% dimethyl- 112 6 minutes hard, peroxide chloride sulfoxide crystal clear, colorless Polymer 6 1.3% tertiary butyl 0.8 0 / o acetyl 0.05% dimethyl 119 22 minutes hard, peracetate chloride sulfoxide crystal clear, colorless Polymer 7 2.4% tertiary butyl- 0.8% acetyl- 0.05% dimethyl- 126.5 29 minutes hard, peroctoate chloride sulfoxide crystal clear, colorless Polymer 8 0.95% tertiary butyl 1.4% benzoyl 0.05% dimethyl 112.5 10 minutes hard, hydroperoxide, chloride sulfoxide crystal clear, 1.35% mono-tertiary colorless Butyl permaleate polymer 9 0.98% cumene hydro- 0.5% fumar- 0.05% dimethyl- 121.5 6 minutes hard, peroxide acid chloride sulfoxide crystal clear, colorless Polymer Comparative tests: A 2.4% dibenzoyl peroxide 0.8% acetyl - 0.05% dimethyl - - - No hardening chloride sulfoxide B 2.7% dicumyl peroxide 0.8% acetyl- 0.05% dimethyl- - - No hardening chloride sulfoxide C 1.5% di-tertiary-butyl- 0.8% acetyl- 0.05% dimethyl- - - No hardening peroxide chloride sulfoxide Example 10 100 g of a 40% solution of polymethyl methacrylate in monomeric methyl methacrylate were cooled to 0 ° C. and, while stirring, 0.95% tertiary butyl hydroperoxide, 1.350%, mono-tertiary butyl permaleate, 0.80%, acetyl chloride, 0.050 / 0 dimethyl sulfoxide and 2.86 0 / o dimethylformamide entered. The polymerization started spontaneously and ended after 15 minutes. The maximum temperature reached was 115 ° C. The polymer was hard, crystal clear and colorless.

Beispiel 11 In ein handelsübliches Gießharz aus 65 Gewichtsprozent Monostyrol und 35 Gewichtsprozent Polyester wurden bei 200 C unter Rühren folgende Komponenten des Initiatorsystems eingetragen: 1,00 0/o tertiär-Butylhydroperoxid, 0,95 % Mono-tertiär-Butylpermaleinat, 0,80 0/o Acetylchlorid, 0,050/0 Dimethylsulfoxid. Example 11 In a commercially available casting resin of 65 percent by weight Monostyrene and 35 percent by weight polyester were as follows at 200 ° C. with stirring Components of the initiator system entered: 1.00 0 / o tertiary butyl hydroperoxide, 0.95% mono-tertiary-butylpermaleate, 0.80% acetyl chloride, 0.050 / 0 dimethyl sulfoxide.

Die Polymerisation war nach 5 Minuten beendet, und das erreichte Temperaturmaximum betrug 140°C. The polymerization was complete in 5 minutes, and this accomplished The maximum temperature was 140 ° C.

Beispiel 12 Gemäß Beispiel 11 wurden 50g Vinylacetat bei 200 C polymerisiert. Die Polymerisation war nach 12 Minuten beendet, und die Temperatur stieg während der Polymerisation auf 126°C an. Das Polymerisat war glasklar und farblos. Example 12 As in Example 11, 50 g of vinyl acetate were polymerized at 200.degree. The polymerization was over after 12 minutes and the temperature rose during the polymerization to 126 ° C. The polymer was crystal clear and colorless.

Claims (1)

Patentanspruch : Verfahren zur Herstellung von Polymerisationsprodukten durch Polymerisation von Methacryl-, Acrylsäureestern, Styrolen oder Vinylestern in Masse ohne äußere Wärmezufuhr in Gegenwart von Peroxiden, ausgenommen Dialkyl- und Diacylperoxide, und Beschleunigern, d a du r c h g e k e n n z ei c h n e t, daß als Polymerisationsbeschleuniger Säurechloride von ein- oder mehrbasischen gesättigten oder ungesättigten Fettsäuren bzw. von aromatischen Carbonsäuren zusammen mit Dialkylsulfoxid oder aliphatischen oder aromatischen Thioäthern verwendet werden. Claim: Process for the production of polymerization products by polymerizing methacrylic, acrylic acid esters, styrenes or vinyl esters in bulk without external heat supply in the presence of peroxides, with the exception of dialkyl and diacyl peroxides, and accelerators that are not indicated, that as a polymerization accelerator acid chlorides of mono- or polybasic saturated or unsaturated fatty acids or aromatic carboxylic acids together with dialkyl sulfoxide or aliphatic or aromatic thioethers can be used.
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FR1069088A (en) * 1954-03-01 1954-07-05 Heraeus Gmbh W C Process for increasing the activity of catalysts used in the preparation of polymerization products
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