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DE1240601B - Process for the production of metal-containing, water-insoluble azo dyes - Google Patents

Process for the production of metal-containing, water-insoluble azo dyes

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Publication number
DE1240601B
DE1240601B DE1962F0036140 DEF0036140A DE1240601B DE 1240601 B DE1240601 B DE 1240601B DE 1962F0036140 DE1962F0036140 DE 1962F0036140 DE F0036140 A DEF0036140 A DE F0036140A DE 1240601 B DE1240601 B DE 1240601B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
amino
metal
pyrazole
phenyl
water
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE1962F0036140
Other languages
German (de)
Inventor
Dipl-Chem Dr Ulrich Dreyer
Dipl-Chem Dr Richard Gross
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst AG filed Critical Hoechst AG
Priority to DE1962F0036140 priority Critical patent/DE1240601B/en
Publication of DE1240601B publication Critical patent/DE1240601B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B45/00Complex metal compounds of azo dyes

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Coloring (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung von metallhaltigen, wasserunlöslichen Azofarbstoffen Zusatz zum Patent: 1198 000 Gegenstand des Patents 1 198 000 ist ein Verfahren zur Herstellung von metallhaltigen, wasserunlöslichen Azofarbstoffen, welches darin besteht, daß man die Diazoniumverbindungen von Aminen der allgemeinen Formel worin X ein Wasserstoffatom, einen Alkyl-, Cyanalkyl-, Aralkyl- oder Arylrest und Y ein Wasserstoffatom, einen Alkyl-, `Aryl- oder Cyanrest bedeutet, mit Arylamiden von aromatischen oder heterocyclischen o-Oxycarbonsäuren oder von Acylessigsäuren in Substanz, auf der Faser oder auf einem anderen Substrat kuppelt, wobei man die Komponenten so wählt, daß sie keine wasserlöslichmachenden Gruppen enthalten, und die so erhaltenen Azofarbstoffe mit metallabgebenden Mitteln behandelt.A process for the preparation of metal-containing, water-insoluble azo dyes addition to the patent: 1198 000 subject of the patent 1,198,000 is a process for the preparation of metal-containing, water-insoluble azo dyestuffs, which consists in that the diazonium compounds of amines of the general formula where X is a hydrogen atom, an alkyl, cyanoalkyl, aralkyl or aryl radical and Y is a hydrogen atom, an alkyl, aryl or cyano radical, with arylamides of aromatic or heterocyclic o-oxycarboxylic acids or of acyl acetic acids in substance on the fiber or coupled to another substrate, the components being chosen so that they do not contain any water-solubilizing groups, and the azo dyes thus obtained are treated with metal donating agents.

Nach diesem Verfahren erhält man wertvolle Farbstoffe, die sich durch gute Licht- und Naßechtheiten auszeichnen.This process gives valuable dyes that stand out good light and wet fastness properties.

Bei der Weiterverfolgung dieses Erfindungsgedankens wurde nun gefunden, daß man zu metallhaltigen, wasserunlöslichen Azofarbstoffen von ähnlich wertvollen Eigenschaften gelangt, wenn man die Diazoniumverbindungen von Aminen der allgemeinen Formel worin X ein Wasserstoffatom, einen Alkyl-, Cyanalkyl-, Aralkyl- oder Arylrest und Y ein Wasserstoffatom, einen Alkyl-, Aryl- oder Cyanrest bedeuten, hier mit carbonsäure- und sulfonsäuregruppenfreien Azokomponenten, die in Nachbarstellung zu einer Oxygruppe kuppeln, mit Ausnahme der Arylamide von aromatischen oder heterocyclischen o-Oxycarbonsäuren oder von Acylessigsäuren, in Substanz, auf der Faser oder auf einem anderen Substrat kuppelt und die so erhaltenen Azofarbstoffe mit metallabgebenden Mitteln behandelt.In pursuing this inventive concept, it has now been found that metal-containing, water-insoluble azo dyes with similar valuable properties are obtained if the diazonium compounds of amines of the general formula are used wherein X is a hydrogen atom, an alkyl, cyanoalkyl, aralkyl or aryl radical and Y is a hydrogen atom, an alkyl, aryl or cyano radical, here with carboxylic acid and sulfonic acid group-free azo components which couple in the neighboring position to an oxy group, with the exception of Arylamides of aromatic or heterocyclic o-oxycarboxylic acids or of acyl acetic acids, in bulk, on the fiber or on another substrate, and the azo dyes obtained in this way are treated with metal donating agents.

Als Diazokomponenten kommen bei dem erfindungsgemäßen Verfahren 5-Aminopyrazole der angegebenen Formel in Betracht, die in 3- und/oder 4-Stellung Substituenten enthalten können, beispielsweise Verbindungen, die in 3-Stellung durch einen Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Cyanmethyl-, Benzyl- oder Phenylrest und in 4-Stellung durch einen Cyan-, Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Phenyl- oder Naphthylrest substituiert sind, wobei die Arylreste noch weitere, nicht wasserlöslichmachende Substituenten, wie z. B. Halogenatome, Alkyl- oder Alkoxygruppen, enthalten können. Geeignete Verbindungen sind beispielsweise 5-Amino-3-methyl-4-phenyl-pyrazol, 5-Amino-3-phenyl-pyrazol, 5-Amino-4-cyan-3-cyanmethylpyrazol, 5 - Amino - 4 - phenyl - pyrazol, 5 - Amino-3 - methyl - 4 - (2' - chlorphenyl) - pyrazol, 5 - Amino-3,4-diphenyl-pyrazol, 5-Amino-3-benzyl-4-phenylpyrazol, 5 - Amino - 3 - methyl - pyrazol, 5 - Amino-3-äthyl-4-phenyl-pyrazol, 5-Amino-3-n-propyl-4-phenyl-pyrazol, 5-Amino-3-(4'-methyl)-phenylpyrazol, 5-Amino-3-(4'-chlor)-phenyl-pyrazol oder 5 - Amino - 3 - phenyl - 4 - methyl - pyrazol. Die Herstellung dieser Verbindungen kann nach bekannten Methoden erfolgen, beispielsweise durch Umsetzung von Acylacetonitrilen, Acyl-a-alkyl- oder -arylacetonitrilen oder von Malonsäuredinitril mit Hydrazinhydrat.The diazo components used in the process according to the invention are 5-aminopyrazoles of the formula given, the 3- and / or 4-position substituents may contain, for example compounds that are in the 3-position by a methyl, Ethyl, propyl, cyanomethyl, benzyl or phenyl radical and in the 4-position by a Cyan, methyl, ethyl, propyl, phenyl or naphthyl radical are substituted, with the aryl radicals have other, non-water-solubilizing substituents, such as. B. Halogen atoms, alkyl or alkoxy groups. Suitable connections are for example 5-amino-3-methyl-4-phenyl-pyrazole, 5-amino-3-phenyl-pyrazole, 5-amino-4-cyano-3-cyanomethylpyrazole, 5 - amino - 4 - phenyl - pyrazole, 5 - amino-3 - methyl - 4 - (2 '- chlorophenyl) - pyrazole, 5 - amino-3,4-diphenylpyrazole, 5-amino-3-benzyl-4-phenylpyrazole, 5 - amino - 3 - methyl - pyrazole, 5 - amino-3-ethyl-4-phenyl-pyrazole, 5-amino-3-n-propyl-4-phenyl-pyrazole, 5-amino-3- (4'-methyl) -phenylpyrazole, 5-amino-3- (4'-chloro) -phenyl-pyrazole or 5 - Amino - 3 - phenyl - 4 - methyl - pyrazole. The making of these connections can be carried out by known methods, for example by reacting acylacetonitriles, Acyl-a-alkyl- or -arylacetonitriles or of malonic acid dinitrile with hydrazine hydrate.

Als Azokomponenten finden bei dem erfindungsgemäßen Verfahren solche Verbindungen Verwendung, die in Nachbarstellung zu einer Oxygruppe kuppeln, d. h. aromatische oder heterocyclische Oxyverbindungen sowie Verbindungen, die eine enolisierbare oder enolisierte Ketomethylengruppe enthalten. Derartige Verbindungen sind in p-Stellung substituierte Oxybenzole, z. B. 4-Methyl-l-oxybenzol, 4-Isopropyl - 1 - oxybenzol, 4 - tert. Butyl - 1 - oxybenzol, 2-Amino-4-oxy-l-methylbenzol, 4-Acetylamino-1 - oxybenzol oder 4 - Benzoylamino -1 - oxybenzol, ferner Polyoxybenzole, z. B. 1,3-Dioxybenzol, 2,4-Dioxybenzophenon, 1,4-Di-(2',4'-dioxybenzoyl)-benzol oder 1,3,5-Trioxybenzol, sowie Oxynaphthaline, z. B. 2-Oxynaphthalin, 6-Brom-2-oxynaphthalin, 6-Methoxy=2-oxynaphthalin, 7-Methoxy-2-oxynaphthalin, 1- Acylamino - 7 - oxynaphthaline, 5 -Chlor -1 - oxynaphthalin, 5,8 -Dichlor-1-oxynaphthalin, 1-Oxy-4-benzoylnaphthalin, 1-Oxy-4-methoxynaphthalin, 2-Oxy-7-benzoylamino-naphthalin, 2-Oxynaphthalin-3-carbonsäuremethylester, 2-Oxynaphthalin-6-carbonsäure-phenylamid, 2-Oxynaphthalin-6-sulfonsäureamid, 1-Oxynaphthalin-5-sulfonsäureamid oder 2 - Oxynaphthalin - 6 - alkylsulfone, ferner Dioxynaphthaline, z. B. 1,3-, 2,6- oder 2,7-Dioxynaphthalin, Pyrazolone, z. B. 1-Phenyl-5-pyrazolon-3-carbonsäureamide, 1-(Naphthyl-2')-3-methyl-5-pyrazolon, 1-Phenyl-3-methyl-5-pyrazolon, 1-(4'-Chlorphenyl)-3-methyl-5-pyrazolon oder 1-(2',5'-Dichlorphenyl)= 3-methyl-5-pyrazolon, 2-Oxychinolin, 2,4-Dioxychinolin, 2 - Oxycarbazol, 3 - Oxycarbazol, 3 - Oxydiphenylenoxyd, 3-Oxydiphenylamin oder Barbitursäurederivate.The azo components used in the process according to the invention are those Use of compounds which couple in the vicinity of an oxy group, d. H. aromatic or heterocyclic oxy compounds and compounds that have an enolizable or contain enolized ketomethylene group. Such compounds are in the p-position substituted oxybenzenes, e.g. B. 4-methyl-1-oxybenzene, 4-isopropyl - 1 - oxybenzene, 4 - tert. Butyl - 1 - oxybenzene, 2-amino-4-oxy-1-methylbenzene, 4-acetylamino-1 - oxybenzene or 4 - benzoylamino -1 - oxybenzene, also polyoxybenzenes, z. B. 1,3-Dioxybenzene, 2,4-dioxybenzophenone, 1,4-di- (2 ', 4'-dioxybenzoyl) benzene or 1,3,5-trioxybenzene, as well as oxynaphthalenes, e.g. B. 2-oxynaphthalene, 6-bromo-2-oxynaphthalene, 6-methoxy = 2-oxynaphthalene, 7-methoxy-2-oxynaphthalene, 1- acylamino - 7 - oxynaphthalene, 5 -chloro -1 - oxynaphthalene, 5,8-dichloro-1-oxynaphthalene, 1-oxy-4-benzoylnaphthalene, 1-oxy-4-methoxynaphthalene, 2-oxy-7-benzoylamino-naphthalene, 2-oxynaphthalene-3-carboxylic acid methyl ester, 2-oxynaphthalene-6-carboxylic acid phenylamide, 2-oxynaphthalene-6-sulfonic acid amide, 1-oxynaphthalene-5-sulfonic acid amide or 2-oxynaphthalene - 6 - alkyl sulfones, also dioxynaphthalenes, z. B. 1,3-, 2,6- or 2,7-dioxynaphthalene, Pyrazolones, e.g. B. 1-phenyl-5-pyrazolone-3-carboxamides, 1- (naphthyl-2 ') -3-methyl-5-pyrazolone, 1-phenyl-3-methyl-5-pyrazolone, 1- (4'-chlorophenyl) -3-methyl-5-pyrazolone or 1- (2 ', 5'-dichlorophenyl) = 3-methyl-5-pyrazolone, 2-oxyquinoline, 2,4-dioxyquinoline, 2 - oxycarbazole, 3 - oxycarbazole, 3 - oxydiphenylene oxide, 3-oxydiphenylamine or barbituric acid derivatives.

Die Diazotierung der verfahrensgemäß verwendeten Diazokomponenten sowie die Kupplung mit den Azokomponenten kann in bekannter Weise erfolgen. Die Diazoniumverbindungen der 5-Amino-pyrazole sind sehr beständig und besitzen eine hohe Kupplungsenergie. Die Kupplung, die vorzugsweise in schwach saurem Medium vorgenommen wird, verläuft daher rasch und vollständig. Bei der Herstellung der Farbstoffe auf pflanzlichen Fasern, einschließlich solchen aus regenerierter Cellulose, kann man beispielsweise so verfahren, daß man das Färbegut mit der alkalischen Lösung der Azokomponente imprägniert, die anhaftende überschüssige Lösung durch Abquetschen entfernt und nach einer eventuellen Zwischentrocknung des imprägnierten Färbegutes die Farbstoffbildung in der üblichen Weise vornimmt.The diazotization of the diazo components used according to the process and the coupling with the azo components can be carried out in a known manner. the Diazonium compounds of 5-amino-pyrazoles are very stable and have a high coupling energy. The coupling, which is preferably carried out in a weakly acidic medium is therefore quick and complete. In the manufacture of the dyes on Vegetable fibers, including those made from regenerated cellulose, can be used for example, proceed so that the dyed material with the alkaline solution of the Azo component impregnates the adhering excess solution by squeezing it off removed and after any intermediate drying of the impregnated material to be dyed carries out the dye formation in the usual way.

Die Behandlung der verfahrensgemäß erhältlichen wasserunlöslichen Azofarbstoffe mit den metallabgebenden Mitteln kann mit Vorteil während der Kupplung, aber auch nach der Kupplung in Substanz oder auf der Faser in bekannter Weise erfolgen. Bei der Herstellung der Farbstoffe auf der Faser kann man so verfahren, daß man die Metallisierung durch Zugabe der metallabgebenden Verbindungen zum Entwicklungsbad vornimmt oder diese Verbindungen bereits dem Grundierungsbad zugibt und durch Steigerung der Entwicklungstemperatur gleichzeitig mit der Farbstoffbildung die Metallkomplexbildung herbeiführt. Die Behandlung der Farbstoffe mit den metallabgebenden Mitteln nach der Kupplung erfolgt mit Vorteil in einem zweiten Bad, das neutral, schwach sauer oder schwach alkalisch gehalten ist. Gegebenenfalls ist es nützlich, wenn dieses Bad Dispergier- oder Waschmittel, beispielsweise Fettalkoholpolyglykoläther, Alkylphenylpolyglykoläther, Alkylnaphtholpolyglykoläther, Fettalkoholpolyglykolester oder Fettsäureamidpoiyglykolester enthält.The treatment of the water-insoluble substances obtainable according to the process Azo dyes with the metal donating agents can advantageously be used during the coupling, but can also be carried out in a known manner after the coupling in substance or on the fiber. When producing the dyes on the fiber, one can proceed in such a way that one metallization by adding the metal donating compounds to the development bath undertakes or already adds these compounds to the primer bath and by increasing it the development temperature simultaneously with the formation of the dye, the formation of metal complexes brings about. Treatment of dyes with metal donors after The coupling is advantageously carried out in a second bath, which is neutral and slightly acidic or kept slightly alkaline. It may be useful if this Bath dispersants or detergents, for example fatty alcohol polyglycol ethers, alkylphenyl polyglycol ethers, Alkylnaphthol polyglycol ethers, fatty alcohol polyglycol esters or fatty acid amide polyglycol esters contains.

Als metallabgebende Mittel kommen bei dem erfindungsgemäßen Verfahren insbesondere Kupfer, Kobalt, Nickel, Mangan, Eisen, Chrom, Vanadium, Cadmium, Zink und Blei abgebende Verbindungen in Betracht, die in Form ihrer anorganischen oder organischen Salze, beispielsweise als Chloride, Bromide, Sulfate, Nitrate, Formiate oder Acetate, oder als Komplexverbindungen, insbesondere mit Oxyalkylaminen, beispielsweise Triäthanolamin, oder mit Aminosäuren, wie beispielsweise Aminoessigsäure, Nitrilotriessigsäure oder Äthylendiamintetraessigsäure, oder mit Oxycarbonsäuren, wie z. B. Zitronensäure oder Weinsäure, oder mit Alkaliphosphaten, wie beispielsweise Alkalipolyphosphaten und Alkalipyrophosphaten, zur Anwendung gelangen können. Bei der Verwendung eines Kobalt abgebenden Mittels wirkt sich ein Zusatz von Oxydationsmitteln, wie beispielsweise Alkalichromaten, Alkaliperboraten, Alkalipercarbonaten oder Alkalipersulfaten, günstig auf die Metallisierung aus.The metal-releasing agents used in the method according to the invention in particular copper, cobalt, nickel, manganese, iron, chromium, vanadium, cadmium, zinc and lead-releasing compounds in the form of their inorganic or organic salts, for example as chlorides, bromides, sulfates, nitrates, formates or acetates, or as complex compounds, in particular with oxyalkylamines, for example Triethanolamine, or with amino acids such as aminoacetic acid, nitrilotriacetic acid or ethylenediaminetetraacetic acid, or with oxycarboxylic acids, such as. B. Citric Acid or tartaric acid, or with alkali phosphates, such as alkali polyphosphates and alkali pyrophosphates, can be used. When using a Cobalt releasing agent affects an addition of oxidizing agents, such as Alkali chromates, alkali perborates, alkali percarbonates or alkali persulfates, favorable on the metallization.

Auf pflanzlichen Fasern, einschließlich solchen aus regenerierter Cellulose, erhält man nach den aus der Eisfarbentechnik bekannten Färbe- und Druckverfahren vorwiegend gelbbraune, bordofarbige, grüne, violette, blaue und schwarze Farbstoffe, die sich durch gute Lichtechtheiten auszeichnen.On vegetable fibers, including those made from regenerated Cellulose, is obtained using the dyeing and printing processes known from ice dye technology predominantly yellow-brown, bordo-colored, green, violet, blue and black dyes, which are characterized by good lightfastness.

Die neuen Farbstoffe können auch auf tierischen Fasern, wie Wolle oder Seide, nach den bei diesen Fasern üblichen Färbeverfahren hergestellt werden, wobei ebenfalls wertvolle Färbungen von guten Echtheitseigenschaften erhalten werden.The new dyes can also be used on animal fibers, such as wool or silk, using the usual dyeing processes for these fibers, valuable dyeings with good fastness properties are also obtained.

Die Farbstoffe lassen sich auch in Substanz herstellen und durch Behandlung mit metallabgebenden Mitteln in die komplexen Metallverbindungen überführen. Die Metallisierung kann sowohl in wäßriger Suspension als auch in organischen Lösungsmitteln, beispielsweise Alkohol, Aceton, Dioxan oder Dimethylformamid, erfolgen, wobei in vielen Fällen ein Zusatz von Pyridin die Komplexbildung beschleunigt. Die so erhaltenen Metallkomplexverbindungen sind meist sehr farbstark. Sie eignen sich zur Herstellung von gefärbten Lacken, Druck- und Anstrichmassen, zum Färben von tierischen Fasern, wie Wolle oder Seide, von synthetischen Fasern, wie Polyamid-, Polyurethan-, Acetylcellulose- oder Polyesterfasern, sowie zum Färben von hochmolekularen organischen plastischen Massen und zur Spinnfärbung.The dyes can also be produced in bulk and by treatment convert into the complex metal compounds with metal-releasing agents. the Metallization can be done both in aqueous suspension and in organic solvents, for example alcohol, acetone, dioxane or dimethylformamide take place, where in In many cases the addition of pyridine accelerates the complex formation. The so obtained Metal complex compounds are usually very strong in color. They are suitable for manufacture of colored varnishes, printing and painting compounds, for dyeing animal fibers, such as wool or silk, of synthetic fibers such as polyamide, polyurethane, acetyl cellulose or polyester fibers, as well as for dyeing high molecular organic plastic Masses and for spin dyeing.

Gegenüber den aus der USA.-Patentschrift2095484 bekannten Chrom-, Kupfer-, Kobalt- und Nickelkomplexverbindungen des Azofarbstoffes aus diazotiertem 5-Aminotetrazol und 2-Oxynaphthalin zeichnen sich die verfahrensgemäß erhältlichen Metallkomplexfarbstoffe nächstvergleichbarer Konstitution durch eine größere Farbtiefe und bessere Seifbeständigkeit der damit hergestellten Baumwollfärbungen aus.Compared to the chromium, Copper, cobalt and nickel complex compounds of the azo dye from diazotized 5-aminotetrazole and 2-oxynaphthalene are the ones obtainable according to the process Metal complex dyes of the closest comparable constitution due to a greater depth of color and better soap resistance of the cotton dyeings produced with it.

Beispiel 1 Baumwollgewebe wird auf dem Foulard mit dem nachstehend beschriebenen Grundierungsbad geklotzt und getrocknet. Anschließend wird auf dem Foulard in dem angegebenen Entwicklungsbad entwickelt und durch einen kurzen Luftgang und anschließende Heißwasserpassage die Entwicklung vervollständigt. Dann wird heiß und kalt gespült und im Flottenverhältnis 1 : 40 30 Minuten bei 95' C in dem nachstehend -beschriebenen Metallisierungsbad behandelt, 10 Minuten bei 95°C mit 0,8 g eines Einwirkungsproduktes von etwa 10 Mol Äthylenoxyd auf 1 Mol Nonylphenol und 1 g Soda im Liter Wasser geseift, gespült und getrocknet. Grundierungsbad 14 g j3-Naphthol werden mit 30 ccm denaturiertem Äthylalkohol, 10 ccm Natronlauge von 38 - Be und 30 ccm Wasser angeteigt, dann in ein Bad eingetragen, das im Liter Wasser 30 g eines Netzmittels vom Typ der Ulsulfonate, 10 ccm Natronlauge von 38 @ Be und 5 g Carboxymethylcellulose enthält, und mit Wasser auf 1 1 eingestellt.Example 1 Cotton fabric is made on the padder with the following primer bath described padded and dried. Then the Developed the foulard in the specified developing bath and passed through a short air passage and subsequent hot water passage completes the development. Then it gets hot and rinsed cold and in the liquor ratio 1:40 for 30 minutes at 95 ° C. in the following -described metallization bath treated, 10 minutes at 95 ° C with 0.8 g of a Product of action of about 10 moles of ethylene oxide on 1 mole of nonylphenol and 1 g of soda Soaped, rinsed and dried in a liter of water. Primer bath 14 g of j3-naphthol are mixed with 30 cc of denatured ethyl alcohol and 10 cc of sodium hydroxide solution of 38 - Be and 30 ccm of water made into a paste, then entered into a bath containing a liter Water, 30 g of a wetting agent of the ulsulfonate type, 10 cc of 38 sodium hydroxide solution @ Be and 5 g of carboxymethyl cellulose, and adjusted to 1 l with water.

Entwicklungsbad 4,9 g 5-Amino-3-äthyl-4-phenyl-pyrazol in Form einer in der üblichen Weise hergestellten Diazoniumverbindung werden in 250 ccm Wasser gelöst, das 1,5 g eines Einwirkungsproduktes von etwa 20 Mol Äthylenoxyd auf 1 Mol Octodecylalkohol, 3 ccm Essigsäure (50°loig) und 9 g Natriumacetat enthält.Development bath 4.9 g of 5-amino-3-ethyl-4-phenyl-pyrazole in the form of a Diazonium compounds prepared in the usual way are dissolved in 250 cc of water dissolved, the 1.5 g of an action product of about 20 moles of ethylene oxide to 1 mole Contains octodecyl alcohol, 3 cc acetic acid (50 ° loig) and 9 g sodium acetate.

Metallisierungsbad 1,25 g Kupfersulfat und 1 g eines Einwirkungsproduktes von etwa 10 Mol Äthylenoxyd auf 1 Mol Nonylphenol werden in 1 1 Wasser gelöst.Metallization bath 1.25 g of copper sulphate and 1 g of an action product from about 10 moles of ethylene oxide to 1 mole of nonylphenol are dissolved in 1 liter of water.

Man erhält eine dunkle Korinthfärbung. Beispiel 2 Baumwollgewebe wird auf dem Foulard mit dem nachstehend beschriebenen Grundierungsbad geklotzt und getrocknet. Anschließend wird auf dem Foulard in dem angegebenen Entwicklungsbad entwickelt und durch einen kurzen Luftgang und anschließende Heißwasserpassage die Entwicklung vervollständigt. Dann wird heiß und kalt gespült und im Flottenverhältnis 1 : 40 30 Minuten bei 95°C in dem nachstehend beschriebenen Metallisierungsbad behandelt, mit 0,8 g eines Einwirkungsproduktes von etwa 10 Mol Äthylenoxyd auf 1 Mol Nonylphenol und 1 g Soda im Liter Wasser geseift, gespült und getrocknet.A dark Corinth color is obtained. Example 2 becomes cotton fabric padded on the padder with the primer bath described below and dried. Development is then carried out on the padder in the specified developing bath and the development through a short passage of air and subsequent hot water passage completed. Then it is rinsed hot and cold and in a liquor ratio of 1:40 Treated for 30 minutes at 95 ° C in the metallization bath described below, with 0.8 g of an action product of about 10 moles of ethylene oxide to 1 mole of nonylphenol and 1 g of soda per liter of water soaped, rinsed and dried.

Grundierungsbad 12 g Resorcin werden mit 30 ccm denaturiertem Äthylalkohol, 10 ccm Natronlauge von 38 -' Be und 30 ccm Wasser angeteigt, dann in ein Bad eingetragen, das im Liter Wasser 30 g eines Netzmittels vom Typ der Ulsulfonate, 10 ccm Natronlauge von 38'-' Be und 5 g Carboxymethylcellulose enthält, und mit Wässer auf 1 1 eingestellt. Entwicklungsbad 5,13 g 5-Amino-3-(4'-methyl)-phenyl-pyrazol in Form einer in der üblichen Weise hergestellten Diazoniumverbindung werden in 250 ccm Wasser gelöst, das 1,5 g eines Einwirkungsproduktes von etwa 20 Mol Äthylenoxyd auf 1 Mol Octodecylalkohol, 3 ccm Essigsäure (50o/oig) und 9 g Natriumacetat enthält.Primer bath 12 g of resorcinol are mixed with 30 ccm of denatured ethyl alcohol, 10 ccm caustic soda of 38 - 'Be and 30 ccm water made into a paste, then added to a bath, 30 g of a wetting agent of the Ulsulfonate type, 10 ccm of sodium hydroxide solution per liter of water of 38'- 'Be and 5 g of carboxymethyl cellulose, and adjusted to 1 l with water. Development bath 5.13 g of 5-amino-3- (4'-methyl) -phenyl-pyrazole in the form of an Diazonium compounds prepared in the usual way are dissolved in 250 ccm of water, the 1.5 g of an action product of about 20 moles of ethylene oxide to 1 mole of octodecyl alcohol, Contains 3 cc of acetic acid (50%) and 9 g of sodium acetate.

Metallisierungsbad 1,4 g Nickelsulfat und 1 g eines Einwirkungsproduktes von etwa 10 Mol Äthylenoxyd auf 1 Mol Nonylphenol werden in 1 1 Wasser gelöst.Metallization bath 1.4 g of nickel sulfate and 1 g of an action product from about 10 moles of ethylene oxide to 1 mole of nonylphenol are dissolved in 1 liter of water.

Man erhält eine rotstichige Braunfärbung. Beispiel 3 8 Gewichtsteile 5-Amino-3-phenyl-pyrazol werden in 250 Volumteilen Wasser, 15 Volumteilen konzentrierter Salzsäure und 5 Volumteilen Eisessig gelöst und durch Zugabe einer konzentrierten wäßrigen Lösung von 3,5 Gewichtsteilen Natriumnitrit diazotiert. Zu dieser Diazoniumsalzlösung läßt man unter Rühren bei Raumtemperatur eine Lösung von 12 Gewichtsteilen 2-Oxynaphthalin-6-sulfonsäureamid in 250 Volumteilen Wasser und 10 Volumteilen Natronlauge von 38 - Be einlaufen. Nach beendeter Kupplung wird der orangefarbene Monoazofarbstoff durch Filtration isoliert und durch Waschen mit Wasser gereinigt. Zur Uberführung in die Kobaltkomplexverbindung wird der feuchte Filterkuchen des Farbstoffs in 400 Volumteilen Aceton angeschlämmt. Nach Zugabe von 12 Gewichtsteilen kristallisiertem Kobaltchlorid, gelöst in wenig Wasser, und 30 Volumteilen Pyridin wird die Mischung unter Luftzutritt einige Stunden verrührt, bis die anfänglich dunkelrotbraune Farbe der Mischung in Dunkelgrün umgeschlagen ist. Nach Zugabe von 500 Volumteilen Wasser treibt man durch Erhitzen Aceton und Pyridin ab, säuert mit 10 Volumteilen konzentrierter Essigsäure an, saugt den abgeschiedenen Farbstoff ab, wäscht und trocknet.A reddish brown coloration is obtained. Example 3 8 parts by weight 5-Amino-3-phenyl-pyrazole are concentrated in 250 parts by volume of water, 15 parts by volume Hydrochloric acid and 5 parts by volume of glacial acetic acid and dissolved by adding a concentrated diazotized aqueous solution of 3.5 parts by weight of sodium nitrite. About this diazonium salt solution a solution of 12 parts by weight of 2-oxynaphthalene-6-sulfonic acid amide is left with stirring at room temperature run in 250 parts by volume of water and 10 parts by volume of 38 Be sodium hydroxide solution. After the coupling has ended, the orange-colored monoazo dye is obtained by filtration isolated and purified by washing with water. For conversion into the cobalt complex compound the moist filter cake of the dye is suspended in 400 parts by volume of acetone. After adding 12 parts by weight of crystallized cobalt chloride, dissolved in a little Water, and 30 parts by volume of pyridine, the mixture is a few hours with the admission of air Stirred until the initially dark red-brown color of the mixture turned dark green is. After adding 500 parts by volume of water, acetone is driven off by heating Pyridine, acidified with 10 parts by volume of concentrated acetic acid, sucks the deposited Dye off, washes and dries.

Man erhält 21 Gewichtsteile des kobalthaltigen Farbstoffs in Form eines grünstichigschwarzen Pulvers.21 parts by weight of the cobalt-containing dye are obtained in the form of a greenish black powder.

Die nachfolgende Tabelle enthält noch eine Anzahl von weiteren erfindungsgemäß verwendbaren Komponenten sowie die Farbtöne de. daraus auf der Faser erhältlichen metallhaltigen Azofarbstoffe: Diazokomponente I Azokomponente Farbton Kupferkomplex 5-Amino-3-äthyl-4-phenyl-pyrazol 2-Oxycarbazol dunkles Braun 5-Amino-3-äthyl-4-phenyl-pyrazol Resorcin dunkles Braun 5-Amino-3-äthyl-4-phenyl-pyrazol 3-Oxydiphenylamin Schwarzbraun 5-Amino-3-äthyl-4-phenyl-pyrazol 2,4-Dioxybenzophenon Korinth 5-Amino-4-(4'-chlor)-phenyl-pyrazol 13-Naphthol Korinth 5-Amino-4-(4'-chlor)-phenyl-pyrazol 2-Oxycarbazol Korinth 5-Amino-4-(4'-chlor)-phenyl-pyrazol Resorcin blaustichiges Braun 5-Amino-4-(4'-chlor)-phenyl-pyrazol 3-Oxydiphenylamin dunkles Braun 5-Amino-4-(4'-chlor)-phenyl-pyrazol 2,4-Dioxybenzophenon helles Korinth 5-Amino-3,4-diphenyl-pyrazol 13-Naphthol helles Grauviolett 5-Amino-3,4-diphenyl-pyrazol 2-Oxycarbazol Violett 5-Amino-3,4-diphenyl-pyrazol Resorcin helles Violett 5-Amino-3,4-diphenyl-pyrazol 3-Oxydiphenylamin dunkles Korinth 5-Amino-3,4-diphenyl-pyrazol 2,4-Dioxybenzophenon helles Korinth 1~ ortsetzung Diazokomponente Azokomponente Farbton Kobaltkomplex 5-Amino-3-n-propyl-4-phenyl-pyrazol E3-Naphthol Grauschwarz 5-Amino-3-n-propyl-4-phenyl-pyrazol 2-Oxycarbazol Dunkelbraun 5-Amino-3-n-propyl-4-phenyl-pyrazol Resorcin Dunkelbraun 5-Amino-3-n-propyl-4-phenyl-pyrazol 3-Oxydiphenylamin Schwarzbraun 5-Amino-3-n-propyl-4-phenyl-pyrazol 2,4-Dioxybenzophenon blaustichiges Braun 5-Amino-4-phenyl-pyrazol l3-Naphthol Schwarzgrau 5-Amino-4-phenyl-pyrazol 2-Oxycarbazol Schwarzbraun 5-Amino-4-phenyl-pyrazol Resorcin dunkles Korinth 5-Amino-4-phenyl-pyrazol 3-Oxydiphenylamin tiefes Schwarzbraun 5-Amino-4-phenyl-pyrazol 2,4-Dioxybenzophenon Korinth 5-Amino-3-benzyl-4-phenyl-pyrazol j3-Naphthol Silbergrau 5-Amino-3-benzyl-4-phenyl-pyrazol 2-Oxycarbazol Korinth 5-Amino-3-benzyl-4-phenyl-pyrazol Resorcin schwaches blaustichiges Braun 5-Amino-3-benzyl-4-phenyl-pyrazol 3-Oxydiphenylamin dunkles Korinth 5-Amino-3-benzyl-4-phenyl-pyrazol 2,4-Dioxybenzophenon schwaches blaustichiges Braun Nickelkomplex 5-Amino-3-(4'-methyl)-phenyl-pyrazol i3-Naphthol Rehbraun 5-Amino-3-(4'-methyl)-phenyl-pyrazol 2-Oxycarbazol Graubraun 5-Amino-3-(4'-methyl)-phenyl-pyrazol 3-Oxydiphenylamin dunkles Rotbraun 5-Amino-3-(4'-methyl)-phenyl-pyrazol 2,4-Dioxybenzophenon blaustichiges Braun 5-Amino-3-methyl-4-phenyl-pyrazol f-Naphthol Granat 5-Amino-3-methyl-4-phenyl-pyrazol 2-Oxycarbazol Schwarzbraun 5-Amino-3-methyl-4-phenyl-pyrazol Resorcin blaustichiges Braun 5-Amino-3-methyl-4-phenyl-pyrazol 3-Oxydiphenylamin dunkles blaustichiges Braun The table below also contains a number of further components which can be used according to the invention and the color shades de. therefrom metal-containing azo dyes available on the fiber: Diazo component I Azo component color shade Copper complex 5-Amino-3-ethyl-4-phenyl-pyrazole 2-oxycarbazole dark brown 5-Amino-3-ethyl-4-phenyl-pyrazole resorcinol dark brown 5-Amino-3-ethyl-4-phenyl-pyrazole 3-oxydiphenylamine Black-brown 5-Amino-3-ethyl-4-phenyl-pyrazole 2,4-dioxybenzophenone Corinth 5-Amino-4- (4'-chloro) -phenyl-pyrazole 13-naphthol Corinth 5-Amino-4- (4'-chloro) -phenyl-pyrazole 2-oxycarbazole Corinth 5-amino-4- (4'-chloro) -phenyl-pyrazole resorcinol bluish brown 5-Amino-4- (4'-chloro) -phenyl-pyrazole 3-oxydiphenylamine dark brown 5-Amino-4- (4'-chloro) -phenyl-pyrazole 2,4-Dioxybenzophenone light Corinth 5-Amino-3,4-diphenylpyrazole 13-naphthol light gray violet 5-Amino-3,4-diphenylpyrazole 2-Oxycarbazole Violet 5-Amino-3,4-diphenyl-pyrazole Resorcinol light purple 5-Amino-3,4-diphenyl-pyrazole 3-oxydiphenylamine dark Corinth 5-Amino-3,4-diphenylpyrazole 2,4-Dioxybenzophenon light Corinth 1 ~ continuation Diazo component Azo component hue Cobalt complex 5-Amino-3-n-propyl-4-phenyl-pyrazole E3-naphthol Gray black 5-Amino-3-n-propyl-4-phenyl-pyrazole 2-oxycarbazole Dark brown 5-Amino-3-n-propyl-4-phenyl-pyrazole resorcinol dark brown 5-Amino-3-n-propyl-4-phenyl-pyrazole 3-oxydiphenylamine Black brown 5-Amino-3-n-propyl-4-phenyl-pyrazole 2,4-Dioxybenzophenone bluish brown 5-Amino-4-phenyl-pyrazole 13-naphthol Black gray 5-Amino-4-phenyl-pyrazole 2-oxycarbazole Black brown 5-Amino-4-phenyl-pyrazole Resorcinol dark Corinth 5-Amino-4-phenyl-pyrazole 3-oxydiphenylamine deep black brown 5-Amino-4-phenyl-pyrazole 2,4-Dioxybenzophenone Corinth 5-Amino-3-benzyl-4-phenyl-pyrazole j3-naphthol Silver gray 5-Amino-3-benzyl-4-phenyl-pyrazole 2-oxycarbazole Corinth 5-Amino-3-benzyl-4-phenyl-pyrazole resorcinol pale bluish brown 5-Amino-3-benzyl-4-phenyl-pyrazole 3-oxydiphenylamine dark Corinth 5-Amino-3-benzyl-4-phenyl-pyrazole 2,4-dioxybenzophenone pale bluish brown Nickel complex 5-Amino-3- (4'-methyl) -phenyl-pyrazole i3-naphthol Fawn 5-Amino-3- (4'-methyl) -phenyl-pyrazole 2-oxycarbazole gray-brown 5-Amino-3- (4'-methyl) -phenyl-pyrazole 3-oxydiphenylamine dark red brown 5-Amino-3- (4'-methyl) -phenyl-pyrazole 2,4-Dioxybenzophenone bluish brown 5-Amino-3-methyl-4-phenyl-pyrazole-naphthol garnet 5-Amino-3-methyl-4-phenyl-pyrazole 2-oxycarbazole Black brown 5-Amino-3-methyl-4-phenyl-pyrazole resorcinol bluish brown 5-Amino-3-methyl-4-phenyl-pyrazole 3-oxydiphenylamine dark bluish brown

Claims (5)

Patentansprüche: 1. Weitere Ausgestaltung des Verfahrens zur Herstellung von metallhaltigen, wasserunlöslichen Azofarbstoffen gemäß Patent 1 198 000, d a -durch gekennzeichnet, daß man die Diazoniumverbindungen von Aminen der allgemeinen Formel worin X ein Wasserstoffatom, einen Alkyl-, Cyanalkyl-, Aralkyl- oder Arylrest und Y ein Wasserstoffatom, einen Alkyl-, Aryl- oder Cyanrest bedeutet, hier mit carbonsäure- und sulfonsäuregruppenfreien Azokomponenten, die in Nachbarstellung zu einer Oxygruppe kuppeln, mit Ausnahme der Arylamide von aromatischen oder heterocyclischen o-Oxycarbonsäuren oder von Acylessigsäuren, in Substanz, auf der Faser oder auf einem anderen Substrat kuppelt und die so erhaltenen Azofarbstoffe mit metallabgebenden Mitteln behandelt. Claims: 1. A further embodiment of the process for the preparation of metal-containing, water-insoluble azo dyes according to Patent 1,198,000, characterized in that the diazonium compounds of amines of the general formula are used wherein X denotes a hydrogen atom, an alkyl, cyanoalkyl, aralkyl or aryl radical and Y denotes a hydrogen atom, an alkyl, aryl or cyano radical, here with azo components which are free of carboxylic acid and sulfonic acid groups and which couple in an adjacent position to an oxy group, with the exception of Arylamides of aromatic or heterocyclic o-oxycarboxylic acids or of acyl acetic acids, in bulk, on the fiber or on another substrate, and the azo dyes obtained in this way are treated with metal donating agents. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Behandlung mit den metallabgebenden Mitteln während der Kupplung vornimmt. 2. The method according to claim 1, characterized in that the treatment with the metal-releasing agents during the coupling. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Behandlung mit den metallabgebenden Mitteln nach der Kupplung in einem separaten neutralen, schwach sauren oder schwach alkalischen Bad vornimmt. 3. The method according to claim 1, characterized in that the treatment with the metal donating agents after the coupling in a separate neutral, weakly acidic or weakly alkaline Bad undertakes. 4. Verfahren nach Anspruch 1 und 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die Behandlung mit den metallabgebenden Mitteln in Gegenwart von Dispergier- oder Waschmitteln vornimmt. 4. The method according to claim 1 and 3, characterized in that one the treatment with the metal donating agents in the presence of dispersants or Makes detergents. 5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man als metallabgebende Mittel Verbindungen des Kupfers, Kobalts, Nickels, Mangans, Eisens, Chroms, Vanadiums, Cadmiums, Zinks oder Bleis verwendet. In Betracht gezogene Druckschriften USA.-Patentschrift Nr. 2 095 484. Bei der Bekanntmachung der Anmeldung sind zwei Färbetafeln mit Erläuterungen ausgelegt worden.5. The method according to claim 1 to 4, characterized in that that compounds of copper, cobalt, nickel, manganese, Iron, chromium, vanadium, cadmium, zinc or lead are used. Considered U.S. Patent No. 2,095,484. At the time of publication of the application two coloring tables with explanations have been laid out.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0011295A1 (en) * 1978-11-15 1980-05-28 Montedison S.p.A. Yellow monoazo dyes of the 2-hydroxydibenzofuran series; their preparation and use for dyeing and printing synthetic hydrophobic fibres

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2095484A (en) * 1934-10-17 1937-10-12 Gen Aniline Works Inc Azodyestuffs

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