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DE1193060B - Verfahren zur Herstellung von AEthern des 4, 6-Diamino-1, 2-dihydro-2, 2-dimethyl-1-hydroxy-1, 3, 5-triazins - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von AEthern des 4, 6-Diamino-1, 2-dihydro-2, 2-dimethyl-1-hydroxy-1, 3, 5-triazins

Info

Publication number
DE1193060B
DE1193060B DEV21663A DEV0021663A DE1193060B DE 1193060 B DE1193060 B DE 1193060B DE V21663 A DEV21663 A DE V21663A DE V0021663 A DEV0021663 A DE V0021663A DE 1193060 B DE1193060 B DE 1193060B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
dihydro
dimethyl
diamino
hydroxy
triazine
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEV21663A
Other languages
English (en)
Inventor
Patrick Mamalis
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Vitamins Ltd
Original Assignee
Vitamins Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Vitamins Ltd filed Critical Vitamins Ltd
Publication of DE1193060B publication Critical patent/DE1193060B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/12Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C2603/00Systems containing at least three condensed rings
    • C07C2603/02Ortho- or ortho- and peri-condensed systems
    • C07C2603/04Ortho- or ortho- and peri-condensed systems containing three rings
    • C07C2603/22Ortho- or ortho- and peri-condensed systems containing three rings containing only six-membered rings
    • C07C2603/26Phenanthrenes; Hydrogenated phenanthrenes

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)

Description

DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Deutsche Kl.: 12 ρ -10/05
Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:
V21663IVd/12p
28. November 1961
20. Mai 1965
Die Erfindung bezieht sich auf ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von Äthern des 4,6-Diamino-1,2-dihydro-2,2-dimethyl-1 -hydroxy-1,3,5-triazins in nur einer Verfahrensstufe.
Aus der britischen Patentschrift 831 252 ist es bekannt, zur Herstellung solcher Verbindungen ein Alkoxy- oder N-Aralkoxydiguanid der allgemeinen Formel
R — O — NH —C-NH-C-NH2
NH
NH
in der R einen geradkettigen oder verzweigten Alkylrest mit 7 bis 16 Kohlenstoffatomen oder einen Arylalkylrest der allgemeinen Formel X · C6Hk · CH2 '5 oder der allgemeinen Formel X · CioHe · CH2, worin X Wasserstoff oder ein Methylrest ist, bedeutet, mit Aceton in Gegenwart eines sauren Katalysators umzusetzen. Der Nachteil dieses bekannten Verfahrens liegt darin, daß die Ausgangs-Guanidverbindung ihrerseits zunächst über ein dreistufiges Verfahren aus Arylmethyl- oder Alkylhalogeniden der allgemeinen Formel YCH2Z, in der Y ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest oder einen gegebenenfalls durch Halogenatome oder Carbalkoxygruppen substituierten Benzol-, Naphthalin-, Anthracen-, Phenanthren-, Pyren- oder Chinolinring bedeutet und Z ein Chlor-, Brom- oder Jodatom darstellt, hergestellt werden müssen in der Weise, daß die Alkyl- oder Arylmethylhalogenide zunächst mit einem Oxim, dann mit Salzsäure und Äthylalkohol und danach mit Dicyandiamid umgesetzt werden.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das gewünschte Endprodukt in einem einstufigen Verfahren direkt aus den Arylmethyl- oder Alkylhalogeniden zu gewinnen. Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein Verfahren zur Herstellung von Äthern des 4,6-piamino-l,2-dihydro-2,2-dimethyl-l-hydroxy-l,3,5-triazins der allgemeinen Formel
NH2
Y-CH2-O-
•Ν Ν
CH3-/Cs
CH3
C-NH2
in der Y ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest, einen gegebenenfalls durch Halogenatome oder Carbalkoxygruppen substituierten Benzol-, Naphthalin-, Verfahren zur Herstellung von Äthern
des4,6-Diamino-l,2-dihydro-2,2-dimethyl-
l-hydroxy-l,3,5-triazins
Anmelder:
Vitamins Limited, London
Vertreter:
Dr.-Ing. A. v. Kreisler, Dr.-Ing. K. Schönwald
und Dr.-Ing. Th. Meyer, Patentanwälte,
Köln 1, Deichmannhaus
Als Erfinder benannt:
Patrick Mamalis, Cheam, Surrey
(Großbritannien)
Beanspruchte Priorität:
Großbritannien vom 29. November 1960 (41051)
Anthracen-, Phenanthren-, Pyren- oder Chinolinring bedeutet, und deren Salzen, gelöst, das dadurch gekennzeichnet ist, daß ein 4,6-Diamino-l,2-dihydro-2,2-dimethyl-l-hydroxy-1,3,5-triazin mit einem Halogenid der allgemeinen Formel Y — CH2 — Z, in der Z ein Chlor-, Brom- oder Jodatom bedeutet und Y die vorstehend angeführte Bedeutung hat, in einem inerten Lösungsmittel oder Verdünnungsmittel umgesetzt wird. Als Lösungsmittel verwendet man zweckmäßig Dimethylformamid oder einen niederen Alkohol.
Das Verfahren zur Herstellung des 4,6-Diaminol,2-dihydro-2,2-dimethyl-l-hydroxy-l,3,5-triazins ist Gegenstand der Patentanmeldung V 21664 IVd/12 p.
Das Verfahren gemäß der Erfindung ist besonders vorteilhaft, weil es sowohl auf extrem labile HaIomethylderivate, wie 9-Brommethylanthracen, und weniger labile Derivate, wie n-Decylbromid, anwendbar ist. Unter den Reaktionsbedingungen wird nur der Wasserstoff der Hydroxylgruppe im, 4,6-Diamino-1,2-dihydro-2,2-dimethyl-1 -hydroxy-1,4,5-triazin verdrängt, während die Aminogruppen unverändert bleiben. Die Reaktion wird vorzugsweise in Abwesenheit einer fremden Base durchgeführt, jedoch kann, falls erforderlich, ein Äquivalent Natrium oder Natriumhydroxyd pro Mol 4,6-Diamino-l,2-dihydro-
509570/411
2,2-dimethyl-l-hydroxy-l,3,5-triazin verwendet werden. Der Einfachheit halber wird das Hydrochlorid des 4,6-Diamino-1 ^-dihydro^^-dimethyl-1 -hydroxy-1,3,5-triazins gewöhnlich verwendet, aus dem die freie Base durch Behandlung mit äthanolischem Natriumhydroxyd erhalten wird.
B ei spiel 1
1 - Hydroxy-4,6-diamino-1 ^2-dihydro-2,2-dimethyl-1,3,5-triazinhydrochlorid (19,4 Teile) in Äthanol (250 Teile) wurde mit Natriumhydroxyd (4,0 Teile) in Äthanol (20 Teile) behandelt. Das sich abscheidende Natriumchlorid wurde abfiltriert und das Filtrat zur Trockene eingedampft. Der feste Rückstand wurde in Dimethylformamid (200 Teile) suspendiert, mit Methyljodid (17 Teile) behandelt und 1 Stunde bei Raumtemperatur gerührt, anschließend 1 Stunde erhitzt und' eingedampft. Der feste Rückstand wurde mit wenig Wasser gerührt. Das unlösliche Produkt kristallisierte aus einem Äthanol-Äther-Gemisch aus. Aus dem Äthanol-Äther-Gemisch schied sich 4,6-Diamino- 1,2-dihydro-2,2-dimethyl-1 -methoxy-1,3,5-triazinhydrojodid (21 Teile) in Form von Nadeln aus, die einen Schmelzpunkt von 217 bis 218°C hatten.
Beispiel 2
1 -Hydroxy-4,6-diamino-1,2-dihydro-2,2-dimethyl-1,3,5-triazinhydrQchlorid (19,4 Teile) wurde auf die im Beispiel! beschriebene Weise in die Base umgewandelt, die in Dimethylformamid (200 Teile) suspendiert wurde. Nach Zusatz von n-Decylbromid (23 Teile) wurde die Mischung 30 Minuten unter Rühren erhitzt. Nach Aufarbeitung wie im Beispiel 1 wurde 4,6-Diamino-l,2-dihydro-2,2-dimethyl-l-n-decyloxy-l,3,5-triazinhydrobromid in Form von Nadeln aus Äthanol—Äther erhalten (16 Teile). Schmelzpunkt 193 bis 194° C.
Beispiel 3
In Äthanol (150 Teile) gelöstes 4,6-Diamino-1,2-dihydro - 2,2 - dimethyl -1 - hydroxy -1,3,5 - triazinhydrochlorid (7 Teile) wurde mit Natriummetall (1,7 Teile) in Äthanol (10 Teile) behandelt. Die Mischung wurde bei 200C gerührt. Nach Zusatz von 2-Brommethyl-
phenanthren (9,5 Teile)'wurde noch weitere 4 Stunden gerührt. Äthanolischer Chlorwasserstoff wurde zugesetzt, der unlösliche Teil abfiltriert und das Filtrat eingedampft, wobei ein fester Rückstand erhalten wurde. Duich Kristallisation aus- Äthanol—Aceton wurde 4,6 - Diamino - 1,2 - dihydro - 2,2 - dimethyl-1 -(2-phenanthrylmethoxy)- 1,3,5-triazinhydrochlorid in Form jron Nadeln erhalten (10,3 Teile). Schmelzpunkt 223°C.
Beispiel 4
4,6-Diamino-1,2-dihydro-2,2-dimethyl-1 -hydroxytriazinhydrochlorid (13,5 Teile) wurde in Äthanol (100 Teile) gelöst, das Natriumhydroxyd (2,8 Teile) enthielt. Der unlösliche Anteil wurde abfiltriert und die klare Lösung zur Trockene eingedampft. Der feste Rückstand wurde teilweise in Dimethylformamid (50 Teile) gelöst und mit 9-Brommethylanthracen (18,2 Teile) behandelt, wobei eine exotherme Reaktion stattfand. Die Lösung wurde nun 2 Minuten erhitzt und dann eingedampft, wobei ein Sirup erhalten wurde, der durch Reiben mit Aceton kristallisierte. Aus Äthanol kristallisierte 4,6-Diamino-l,2-dihydro-2,2-dimethyl-1 -(9-anthrylmethoxy)- 1,3,5-triazinhydrobromid in Form von Nadeln (30 Teile). Schmelzpunkt 218 bis 2190C.
Beispiel5
In Dimethylformamid (50 Teile) suspendiertes 4,6 - Diamino -1,2 - dihydro - 2,2 - dimethyl -1 - hydroxytriazin (2,6 Teile) wurde mit 8-BrommethylchinoIin (3,65 Teile) behandelt und 15 Minuten auf 85°C erwärmt: Durch Eindampfen der Lösung wurde ein fester Rückstand erhalten, der aus wäßrigem Äthanol zu 4,6-Diamino-l,2-dihydro-2,2-dimethyl-l-(8-chinolylmethoxy)-l,3,5-triazinhydrobrornid in Form von Nadeln kristallisierte (3,7 Teile). Schmelzpunkt 251 bis 252°C.
Die folgenden zusätzlichen erfindungsgemäßen Verbindungen wurden auf die in den vorstehenden Beispielen beschriebene Weise hergestellt. Diese Verbindungen haben die allgemeine Formel IV, wobei Y jeweils die in der Tabelle angegebene Bedeutung hat.
Beispiel , Y Base oder Salz Schmelzpunkt
(0C)
6 p-tertiäres Butylphenyl Base 246
.. 7. 3,4-Dichlorphenyl Hydrochlorid 227
8 1-Naphthyl Hydrobromid 205
... . 9. ■ 2-Naphthyl Hydrobromid 219
10 1-Brom-2-naphthyl Hydrochlorid 217
11. ' 1-Brom-2-naphthyl Hydrobromid 217
12 1-Brom-4-naphthyl Hydrochlorid 225
13 . . 9-Phenanthryi Hydrochlorid 235
14 ■■.;' 1-Phenanthryl Hydrochlorid 228
15 .- 3-Phenanthryl Hydrochlorid 214
16 . 3-Phenanthryl Hydrobromid 230
17 9-Brom-lO-antljryl Hydrobromid 219
'18 . 3-Pyrenyl , Hydrobromid 238
19 8-Chüiolyl Dihydrochlorid 242
20 ■/. ■ . 2-ChinpIyl Hydrobromid 186
21 4-Methoxycarbonylphenyl Hydrobromid 219,5 bis 220,5
22'' ■' .2-Methoxycarbonylphenyl Hydrobromid 225 bis 228
l-Chlor-2-naphthyl Hydrobromid 223 bis 224
24 3,4-DichlorpheriyI Saccharinat 183
Fortsetzung
Beispiel Y Base oder Salz Schmelzpunkt
CQ
25 1-Naphthyl Acetat 183 bis 185
26 1-Naphthyl saures Maleat 202 bis 203
27 1-Naphthyl Succinat 225 bis 226
28 1-Naphthyl saures Phthalat 195
29 1-Naphthyl Phosphat 210 bis 211
30 1-Naphthyl p-Nitrobenzoat 230 bis 232
31 1-Naphthyl Stearat 149 bis 150
32 1-Naphthyl Saccharinat 207
33 2-Naphthyl Acetat 160
34 2-Naphthyl saures Maleat 195
35 2-Naphthyl p-Nitrobenzoat 218
36 2-Naphthyl Mandelat 182 bis 183
37 2-Naphthyl N-Acetylglycinat 194 bis 195
38 l-Chlor-2-naphthyl Saccharinat 185 bis 186
39 1 -Brom-2-naphthyl Acetat 186 bis 187
40 2-Phenanthryl Saccharinat 186 bis 188
41 8-Chinolyl Saccharinat 234 bis 235

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von Äthern des 4,6-Diamino-1 ^-dihydro^^-dimethyl- 1-hydroxy-1,3,5-triazins der allgemeinen Formel
NH2
Y-CH2-O-N N
CH3-/
CH3
C-NH2
35 thalin-, Anthracen-, Phenanthren-, Pyren- oder Chinolinring bedeutet, und deren Salzen, dadurch gekennzeichnet, daß ein 4,6-Diamino -1,2 - dihydro - 2,2 - dimethyl -1 - hydroxy-1,3,5-triazin mit einem Halogenid der allgemeinen Formel Y-CH2-Z, in der Z ein Chlor-, Brom- oder Jodatom bedeutet und Y die vorstehend angeführte Bedeutung hat, in einem inerten Lösungsmittel oder Verdünnungsmittel umgesetzt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Lösungsmittel Dimethylformamid oder ein niederer Alkohol ist.
in der Y ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest, einen gegebenenfalls durch Halogenatome oder Carbalkoxygruppen substituierten Benzol-, Naph-In Betracht gezogene Druckschriften:
USA.-Patentschrift Nr. 2 649 484;
britische Patentschrift Nr. 831 252.
509 570/411 5.65 © Bundesdruckerei Berlin
DEV21663A 1960-11-29 1961-11-28 Verfahren zur Herstellung von AEthern des 4, 6-Diamino-1, 2-dihydro-2, 2-dimethyl-1-hydroxy-1, 3, 5-triazins Pending DE1193060B (de)

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