[go: up one dir, main page]

NL8006965A - Werkwijze voor het bereiden van polycarbonaten onder toepassing van een cyclisch amidine als katalysator. - Google Patents

Werkwijze voor het bereiden van polycarbonaten onder toepassing van een cyclisch amidine als katalysator. Download PDF

Info

Publication number
NL8006965A
NL8006965A NL8006965A NL8006965A NL8006965A NL 8006965 A NL8006965 A NL 8006965A NL 8006965 A NL8006965 A NL 8006965A NL 8006965 A NL8006965 A NL 8006965A NL 8006965 A NL8006965 A NL 8006965A
Authority
NL
Netherlands
Prior art keywords
group
substituted
process according
alkyl group
cyclic amidine
Prior art date
Application number
NL8006965A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Gen Electric
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Gen Electric filed Critical Gen Electric
Publication of NL8006965A publication Critical patent/NL8006965A/nl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G64/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carbonic ester link in the main chain of the macromolecule
    • C08G64/20General preparatory processes
    • C08G64/22General preparatory processes using carbonyl halides
    • C08G64/24General preparatory processes using carbonyl halides and phenols

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polyesters Or Polycarbonates (AREA)

Description

Nb * , S 2348-1089 ' 1 P & c
Werkwijze voor het bereiden van polycarbonaten onder toepassing vein een cyclisch amidine als katalysator.
4
De uitvinding heeft betrekking op een grensvlak-polymerisatieme-thode voor het bereiden van aromatische polycarbonaten met hoog molecuul-gewicht, volgens welke werkwijze men onder grensvlak-polymerisatie-omstan-digheden voor de vorming van polycarbonaten een tweewaardig fenol een een 5 carbonaat-voorprodukt in aanwezigheid van een katalytische hoeveelheid van een cyclisch amidine met elkaar omzet.
Polycarbonaten zijn bekende thermoplastische materialen met een grote verscheidenheid van toepassingen, in het bijzonder voor spuitgiet-doeleinden en voor de vervaardiging van beglazingsplaten ter vervanging 10 van glazen ruiten. Volgens de grensvlak-polymerisatiemethode, die één van de methoden is die toegepast wordt voor het bereiden van een polycarbonaat,' worden een tweewaardig fenol en een carbonaat-voorprodukt met elkaar omgezet in aanwezigheid van waterige loogoplossing, die een alkalimetaal- of aardalkalimetaalhydroxide bevat, en een inert organisch oplosmiddel voor het 15 gevormde polycarbonaat. Hoewel de grensvlak-polymerisatiemethode in het algemeen werkzaam is voor wat betreft het bereiden van polycarbonaten, heeft deze methode in het algemeen twee nadelen. In de eerste plaats is de reaktie-snelheid betrekkelijk gering. In de tweede plaats is het in het algemeen moeilijk aromatische polycarbonaten met hoog molecuulgewicht te bereiden, 20 d.w.z. met een "gewicht"-gemiddeld molecuulgewicht van circa 15.000 of hoger.
Men heeft vele methoden toegepast om deze twee nadelen op te heffen, bijv.
tijdens de reaktie.
door het gebruik van ultrasone golven. Deze methoden zijn niet altijd volledig doelmatig gebleken en vereisen de toepassing van moeilijk te hanteren en kostbare apparatuur. Het is economisch van voordeel de reaktie te versnellen 25 en aromatische polycarbonaten met hoog molecuulgewicht te bereiden zonder dat -men extra apparatuur of rigoreuzere reaktie-omstandigheden behoeft toe te passen. Volgens één van deze methoden worden bij de grensvlak-poly-merisatiemethode. katalysatoren toegepast.
Er is echter in het algemeen betrekkelijk weinig bekend over een 30 doelmatige katalyse van polycarbonaat vormende reakties. In de literatuur wordt vermeld dat bepaalde verbindingen, zoals tertiaire en kwaternaire aminen en hun zouten (Amerikaans octrooischrift 3.275.601, guanidinever-bindingen (Amerikaans octrooischrift 3.763.099) en ammoniak en ammoniumver-bindingen (Amerikaans octrooischrift 4.055.544) werkzame katalysatoren zijn 35 bij de grensvlak-polymerisatiemethode ter bereiding van polycarbonaten.
De stand van de techniek leert echter ook dat bepaalde organische stikstofverbindingen als middelen voor het regelen van het molecuulgewicht of keten-0 Λ Λ C Λ £ r - 2 - stoppers bij de polycarbonaat.vormende reakties werken. Zo vermeldt het bovengenoemde Amerikaanse octrooischrift 3.275.601 dat aniline en methyl-aniline als ketenstoppers bij de polycarbonaat vormende reaktie werken, terwijl het Amerikaanse octrooischrift 4.001.184 vermeldt dat primaire 5 en secundaire aminen werkzame middelen voor het regelen van het molecuul-gewicht zijn. Verder wordt in het Amerikaanse octrooischrift 4.111.910 beschreven dat ammoniak, ammoniumverbindingen, primaire aminen en secundaire aminen als ketenstoppers bij de vorming van polycarbonaten met behulp van de grensvlak-polymerisatiemethode fungeren. Het Amerikaanse octrooi-10 schrift 3.223.678 vermeldt dat monoethanoiamine en morfoline de polycarbo-naatketen afbreken waardoor polycarbonaten met een lager molecuulgewicht verkregen worden.
De uitvinding heeft betrekking op een grensvlak-polymerisatiewerk-wijze voor het bereiden van aromatische carbonaatpolymeren met hoog mole-15 cuulgewicht, volgens welke werkwijze een tweewaardig fenol wordt omgezet met een carbonaat-voorprodukt in aanwezigheid van een waterige loogoplossing, die een alkalimetaal- of aardalkalimetaalhydroxide bevat, en een katalysator, en wel een cyclisch amidine.
De omzetting van een tweewaardig fenol, zoals 2,2-bis(4-hydroxy-20 fenyDpropaan, met een carbonaat-voorprodukt, zoals fosgeen, leidt tot een aromatisch polycarbonaat met hoog molecuulgewicht, dat bestaat uit eenheden die zijn afgeleid van het tweewaardige fenol, welke eenheden door carbonaat-bruggroepen aan elkaar zijn gebonden. De reaktie wordt uitgevoerd in aanwezigheid van een waterige loogoplossing, die een alkalimetaal- of aard-25 alkalimetaalhydroxide als zuuraccepbor bevat, en een inert organisch oplosmiddel voor het gevormde polycarbonaat. In het algemeen is ook een middel voor het regelen van het molecuulgewicht van het polycarbonaat aanwezig. Volgens de onderhavige werkwijze is een amidine aanwezig, welke verbinding fungeert als doelmatige katalysator die de reaktie tussen het carbonaat-• 30 voorprodukt en het tweewaardige fenol versnelt.
De volgens de uitvinding bereide aromatische carbonaatpolymeren met hoog molecuulgewicht omvatten carbonaat-homopolymeren van tweewaardig fenol en carbonaat-copolymeren van twee of meer verschillende tweewaardige fenolen, alsmede thermoplastische polycarbonaten en copolyester-polycar-35 bonaten met willekeurige vertakkingen en hoog molecuulgewicht. De polycarbonaten met willekeurige vertakkingen worden bereid door omzetting van een polyfunktionele organische verbinding met het bovengenoemde tweewaardige fenol en het carbonaat-voorprodukt.
De toe te passen tweewaardige fenolen zijn bekende verbindingen, 8 0 0 fi .9 fi fi
* X
- 3 - waarin de enige reaktieve groepen de twee fenolische hydroxylgroepen zijn. Sommige van deze tweewaardige fenolen kunnen worden voorgesteld door de algemene formule (1) van het formuleblad, waarin A een tweewaardige kool-waterstofgroep met 1-15 koolstofatomen, -S, -S-S-, -S(0)-, -SO^, -O- of 5 —C(O)— voorstelt, elk der symbolen X een waterstofatoom, een halogeenatoom of een eenwaardige koolwaterstofgroep, bijv. een alkylgroep met 1-4 koolstof atomen, een arylgroep met 6-10 koolstofatomen zoals een fenyl-, tolyl-, xylyl- of naftylgroep, een oxyalkylgroep met 1-4 koolstofatomen of een oxyarylgroep met 6-10 koolstofatomen, en n een getal met een waarde van 0 10 of 1.
Representatieve voorbeelden van de toe te passen tweewaardige fenolen zijn bisfenolen zoals bis(4-hydroxyfenyl)methaan, 2,2-bis(4-hydroxy-fenyl)propaan (ook wel bisfenol-A genoemd), 2,2-bis(4-hydroxy-3-methylfenyl)-propaan, 4,4-bis(hydroxyfenyl)heptaan, 2,2-bis(4-hydroxy-3,5-dichloorfenyl)-15-propaan, 2,2-bis(4-hydroxy-3,5-dibroomfenyl)propaan, enz.; tweewaardige fenolethers zoals bis(4-hydroxyfenyl)ether, bis(3,5-dichloor-4-hydroxyfenyl)-ether enz.; dihydroxydifenylverbindingen zoals ρ,ρ'-dihydroxydifenyl, 3,3'-dichloor-4,4'-dihydroxydifenyl, enz.; dihydroxyarylsulfonen zoals bis(4- hydroxyfenyl)sulfon, bis(3,5-dimethyl-4-hydroxyfenyl)sulfon enz.; dihydroxy- door 20 benzenen, zoals resorcinol en hydrochinon; halogeen en alkyl gesubstitueerde dihydroxybenzenen zoals 1,4-dihydroxy-2,5-dichloorbenzenen, 1,4-dihydroxy- 3- methylbenzenen, enz.; en dihydroxydifenylsulfiden en -sulfoxiden zoals bis(4-hydroxyfenyl)sulfide en bis(4-hydroxyfenyl)sulfoxide, bis-(3,5-dibroom- 4- hydroxyfenyl)sulfoxide, enz. Een verscheidenheid van verdere tweewaardige 25 fenolen is eveneens beschikbaar en deze zijn vermeld in de Amerikaanse octrooischriften 2.999.835, 3.028.365 en 3.153.008. Het is uiteraard moge^ lijk twee of meer verschillende tweewaardige fenolen toe te passen of co- polymeren te bereiden van een tweewaardig fenol met een glycol of met een polyester met eindstandige hydroxy- of zuurgroepen of met een tweebasisch 30 zuur in het geval een carbonaat-copolymeer i.p.v. een homopolymeer gewenst is. Ook kan men mengsels van de bovengenoemde tweewaardige fenolen toepassen.
Het bij voorkeur toegepaste.tweewaardige fenol is bisfenol-A. De toe te passen polyfunktionele organische verbindingen worden beschreven in de
Amerikaanse octrooischriften 3.635.895 en 4.001.184. Deze polyfunktionele 35 aromatische verbindingen bevatten ten minste 3 funktionele groepen, die carboxylgroepen, carbonzuuranhydridegroepen, halogeenformylgroepen of mengsels daarvan zijn. Voorbeelden van deze polyfunktionele aromatische verbindingen zijn trimellietzuuranhydride, trimellietzuur, trimellietzuur, trimellityltrichloride, 4-chloorformylftaalzuuranhydride, pyromellietzuur; On/)Crti r - 4 - pyromellietzuurdianhydride, mellietzuur, mellietzuuranhydride, trimesien-zuur:, benzofenontetracarbonzuur, benzofenontetracarbonzuuranhydride e.d.
Bij voorkeur gebruikt men als polyfunktionele aromatische verbindingen trimellietzuuranhydride of trimellietzuur of hun halogeenformylderivaten.
5. Ook kan men volgens de uitvinding mengsels van een lineair polycarbonaat en een vertakt polycarbonaat bereiden.
Als carbonaat-voorprodukt kan men een carbonylhalogenide of een bishalogeenformiaat gebruiken. Als geschikte carbonylhalogeniden zijn te noemen carbonylbromide, carbonylchloride en mengsels hiervan. Als geschikte 10 bishalogeenformiaten zijn te noemen bishalogeenformiaten van tweewaardige fenolen zoals bischloorformiaten van 2-2-bis(4-hydroxyfenyl)propaan, 2,2-bis(4-hydroxy-3,5-dichloorfenyl)propaan, hydrochinon e.d., en bishalogeenformiaten van glycolen zoals bishalogeenformiaten van ethyleenglycol e.d. Hoewel alle bovengenoemde carbonaat-voorprodukten geschikt zijn, wordt de 15 voorkeur gegeven aan carbonylchloride, ook wel fosgeen genoemd.
van
Door toevoeging monofuriktionele verbindingen die in staat zijn te reageren met fosgeen of met de eindstandige groepen van de polycarbonaten (chloorkoolzuurestergroep) en die als eindstandige groepen van de keten aanwezig zijn, bijv. fenolen zoals fenol, tert.butylfenol, cyclohexylfenol, 20 en 2,2-(4,4-hydroxyfenyleen-4'-methoxyfenyleen)propaan, aniline en methyl-aniline, is het mogelijk het molecuulgewicht van de polycarbonaten te regelen.
Zoals hierboven vermeld, kan de zuuracceptor een alkalimetaal-of aardalkalimetaalhydroxide zijn. Voorbeelden van deze zuuracceptoren 25 zijn natriumhydroxide, lithiumhydroxide, kaliumhydroxide, calciumhydroxide e.d..De aanwezige hoeveelheid zuuracceptor dient voldoende de pH van de waterige loogoplossing boven circa 9 te houden.
Voorbeelden van inerte organische oplosmiddelen die tijdens de reaktie aanwezig zijn en het gevormde polycarbonaat oplossen zijn zroma-30 tische koolwaterstoffen en gehalogeneerde koolwaterstoffen zoals benzeen, tolueen, xyleen, chloorbenzeen, ortho-dichloorbenzeen, chloroform, di-chloormethaan, tetrachloorkoolstof,. trichlooretheen en dichloorethaan.
Het oplosmiddel is aanwezig in een hoeveelheid die doelmatig is voor het oplossen van al het gevormde polycarbonaat.
35 De volgens de uitvinding bij de grensvlak-polymerisatiemethode toegepaste katalytische verbindingen zijn cyclische amidinen. Deze cyclische amidinen kunnen worden voorgesteld door de algemene formules (2), (3), (4), 1 3 (5) en (6) van het formuleblad, waarin elk der symbolen R, R en R een waterstofatoom, alkylgroep, gesubstitueerde alkylgroep, alkenylgroep, 8006965 «r * - 5 - gesubstitueerde alkenylgroep, cycloalkylgroep, gesubstitueerde cycloalky1- groep, arylgroep, gesubstitueerde arylgroep, alkarylgroep of aralkylgroep 2 voorstelt; R een alkylgroep, gesubstitueerde alkylgroep, alkenylgroep, gesubstitueerde alkenylgroep, cycloalkylgroep, gesubstitueerde cycloalkyl-5 groep, arylgroep, gesubstitueerde arylgroep, alkarylgroep of aralkylgroep voorstelt; Z eén tweewaardige alifatische koolwaterstofgroep met 1-5 koolstof atomen is, die deel uitmaakt van een ring met 4-8 atomen (bij voorkeur is Z een tweewaardige verzadigde alifatische koolwaterstofgroep met 1-5 1 koolstofatomen); Z een tweewaardige alifatische koolwaterstofgroep met 10 2-6 koolstofatomen is, die deel uitmaakt van een ring met 4-8 atomen (bij 1 voorkeur is Z een tweewaardige verzadigde koolwaterstofgroep met 2-6 kool-2 stofatomen); Z een tweewaardige alifatische koolwaterstofgroep met 3-7 koolstofatomen is, die deel. uitmaakt van een ring met 4-8 atomen (bij 2 voorkeur is Z een tweewaardige verzadigde alifatische koolwaterstofgroep 15 met 3-7 koolstofatomen); elk der symbolen W een alkoxygroep of een lage alkylgroep voorstelt; elk der symbolen W een alkoxygroep of een lage 2 alkylgroep voorstelt; elk der symbolen W een alkoxygroep of een lage alkylgroep voorstelt; n een getal is met een waarde die uiteenloopt van 0-tot een maximum dat gelijk aan het aantal in Z aanwezige vervangbare waterstof-1 20 atomen; n een getal is met een waarde die uiteenloopt van 0 tot een maximum dat gelijk is aan het aantal in Z aanwezige vervangbare waterstofatomen; 2 en n een getal is met een waarde die uiteenloopt van 0 tot een maximum 2 dat gelijk is aan het aantal in Z aanwezige vervangbare waterstofatomen.
12 3
De door R, R , R en R voorgestelde alkylgroepen bevatten bij 25 voorkeur 1 tot circa 20 koolstofatomen, bijv. methyl, ethyl,n.„pröpyl, isopropyl, n.butyl, isobutyl, sec.butyl, tert.butyl, n.pentyl en de verschillende plaatsisomeren hiervan, alsmede de onvertakte en vertakte plaatsiso- meren van hexyl, heptyl, octyl, nonyl, decyl e.d.
12 3
De door R, R , R , R voorgestelde gesubstitueerde alkylgroepen 30 bevatten bij voorkeur 1 tot circa 20 koolstofatomen en 1 tot circa 3 alkoxy-groepen.
12 3
De door R, R , R en R voorgestelde alkanylgroepen bevatten bij voorkeur 2 tot circa 20 koolstofatomen, bijv. vinyl, allyl, propenyl, 2-butenyl, 2-methylpropenyl, 3-octenyl e.d.
12 3 35 De door R, R , R en R voorgestelde gesubstitueerde alkenylgroepen bevatten bij voorkeur 2 tot circa 20 koolstofatomen en 1 tot circa 3 alkyl-of alkoxygroepen.
12 3
De door R, R , R en R voorgestelde cycloalkylgroepen bevatten bij voorkeur 3-14 koolstofatomen, bijv. cyclopropyl, cyclobutyl, cyclopentyl, q λ η a ο λ κ - 6 - cyclohexyl/ cycloheptyl, cyclooctyl, cyclononyl, dimethylcyclohexyl, propyl-cyclohexyl e.d.
12 3
De door R, R , R en R voorgestelde gesubstitueerde cycloalkyl- _ groepen bevatten bij voorkeur 3 tot circa 14 koolstofatomen en 1 tot circa 5 3 substituenten, gekozen uit alkyl- en aloxygroepen. Voorbeelden van deze gesubstitueerde cycloalkylgroepen zijn 2-methoxycyclopentyl, 4,4-dimethyl- cyclohexyl, 4-tert.butylcyclohexyl e.d.
12 3
De door R, R , R en R voorgestelde arylgroepen zijn bij voorkeur 12 3 fenyl en naftyl. De door R, R , R en R voorgestelde alkarylgroepen be- 10 vatten bij voorkeur 7 tot circa 20 koolstofatomen, bijv. tolyl, 2,6-xylyl, 2,4-xylyl, p.ethylfenyl, 2-methyl-1-naftyl, 1-ethy1-2-naftyl e.d.
Verbindingen volgens formules (2) t/m (6) die vanuit een standpunt van de katalytische werkzaamheid de voorkeur verdienen, zijn die waarin R*, 2 3 R en R geen aryl- of alkarylgroepen zijn, d.w.z. de verbindingen waarin 1 3 15 elk der symbolen R en R een waterstofatoom, alkylgroep, gesubstitueerde alkylgroep, alkenylgroep, gesubstitueerde alkenylgroep, cycloalkylgroep, 2 gesubstitueerde cycloalkylgroep of aralkylgroep zijn en R een alkylgroepΛ gesubstitueerde alkylgroep, alkenylgroep, gesubstitueerde alkenylgroep, cycloalkylgroep, gesubstitueerde cycloalkylgroep of aralkylgroep is. De 20 aanwezigheid van een arylgroep, die direkt gebonden is aan een van de stikstofatomen van het cyclische amidine, leidt in het algemeen tot een vermindering van de katalytische werkzaamheid van het cyclische amidine. Hoewel dergelijke cyclische amidinen met arylgroepen aan een van de stikstofatomen of aan beide stikstofatomen nog katalytische werkzaamheid vertonen en in 25 het algemeen geschikt zijn aLs katalysatoren bij de grensvlak-polymerisatie-werkwijze, zijn deze verbindingen niet zulke doelmatige katalysatoren als cyclische amidinen die geen aromatische groep bevatten welke direkt aan het (de) stikstofatoom (atomen) gebonden is.
12 3 30 De door R, R , R en R bij voorkeur voorgestelde gesubstitueerde arylgroepen bevatten 6-20 koolstofatomen en 1-3 substituenten, gekozen uit halogeen en alkoxygroepen, bijv. p.chloorfenyl, p.anisyl en 3,4-dichloor-fenyl e.d.
12 3
De door R, R , R en R voorgestelde aralkylgroepen bevatten bij 35 voorkeur 7 tot circa 20 koolstofatomen, bijv. benzyl, 2-fenylethyl, 3-fenylpropyl, cumyl, naftylmethyl, 3-naftylpropyl e.d.
De tijdens de reaktie aanwezige hoeveelheid van de katalysator is een katalytische hoeveelheid, d.w.z. een hoeveelheid die werkzaam is voor wat betreft het katalyseren van de reaktie tussen het tweewaardige fenol en het carbonaat-voorprodukt onder vorming van het polycarbonaat.
80 069 6 5 2- k - 7 -
In het algemeen bedraagt deze hoeveelheid circa 0,01-10 gew.%, betrokken op het aanwezige tweewaardige fenol.
Voorbeelden van bij voorkeur toegepaste cyclische amidinen volgens formules (2) t/m (6) zijn de verbindingen met de formules (7), (8), (9), 5 (10) [verbindingen volgens formule (2)], (11), (12), (13), (14) [verbindingen volgens formules (3) en (4)], (15), (16), (17), (18) [verbindingen volgens formule (5)], (19), (20), (21) en (22) [verbindingen volgens formule (6)] van het formuleblad.
De als katalysatoren bij de onderhavige werkwijze geschikte cyclische 10 amidinen zijn bekende verbindingen waarvan de chemische eigenschappen en de bereiding eveneens bekend zijn. De cyclische amidinen worden besproken in "Open-Chain Nitrogen Compounds" door P.A.S, Smith, W.A. Benjamin, Ine., 1965, bladzijden 177-184, en in het overzichtsartikel van R.L. Schreiner en F.W. Newmann in "Chemical Reviews", Vol. 35, 1944, bladzijden 351-425.
15 De tijdens-de reaktie aanwezige hoeveelheid van het als katalysator dienende cyclische amidine is een katalytische hoeveelheid. Onder "katalytische hoeveelheid" wordt hier de hoeveelheid verstaan die werkzaam is voor wat betreft het katalyseren van de reaktie tussen het tweewaardige fenol en het carbonaat-voorprodukt onder vorming van het polycarbonaat. In het algemeen 20 bedraagt deze hoeveelheid circa 0,01-10 gew.%, betrokken op het aanwezige tweewaardige fenol.
De onderhavige werkwijze wordt uitgevoerd door omzetting van het tweewaardige fenol, bijv. bisfenol-A, met een carbonaat-voorprodukt, zoals fosgeen, in een reaktiemedium dat gevormd wordt door een waterige loogop-25 lossing en een inert organisch oplosmiddel voor het polycarbonaat, en in aanwezigheid van een katalytische hoeveelheid van een als katalysator fungerend cyclisch amidine.
De temperatuur waarbij deze reaktie plaatsvindt, kan uiteenlopen van minder dan 0° C tot 100° C. De reaktie verloopt bevredigend bij tempe-30 raturen uiteenlopende van ongeveer kamertemperatuur (25° C) tot circa 50° C. Daar de reaktie exotherm is, kan de toevoegingssnelheid van het carbonaat-voorprodukt gebruikt worden om de reaktietemperatuur te regelen. De vereiste hoeveelheid carbonaat-voorprodukt (zoals fosgeen) hangt in het algemeen af van de aanwezige hoeveelheid tweewaardig fenol. In het algemeen reageert 35 1 mol van het carbonaat-voorprodukt met 1 mol tweewaardig fenol onder vorming van het polycarbonaat. Bij toepassing van een carbonylhalogenide, zoals fosgeen, als carbonaat-voorprodukt, worden door de bovengenoemde reaktie 2 mol halogeenwaterstof (bijv. HC1) gevormd. Deze 2 mol zuur worden gebonden door het als zuuracceptor aanwezige alkalimetaal- of aardalkali- ft η n fi o R r - 8 - metaalhydroxide. De bovengenoemde hoeveelheden worden hier aangeduld als stoechiometrische of theoretische hoeveelheden.
Voorkeursuitvoeringsvormen
De uitvinding wordt nader toegelicht in de onderstaande, niet-be-5 perkende voorbeelden.
Voorbeeld I
Dit Voorbeeld beschrijft een zonder succes uitgevoerde poging ter bereiding van een polycarbonaat d.m.v. de grensvlak-polymerisatiemethode zonder de aanwezigheid van een katalysator. In een reaktor, die voorzien 10 was van een terugvloeikoeler en een mechanische roerder, bracht men 57 gew.
dln. 2,2-bis(4-hydroxyfenyl)propaan, 157 gew.dln. water, 325 gew.dln. di- chloormethaan en 1,2 gew.dln. para-tert.butylfenol. Vervolgens werd fosgeen met een snelheid van 0,65 gew.dl. per minuut gedurende 30 minuten aan het men reaktiemengsel toegevoerd, terwijl de pH door toevoeging van een 15 %'s 15 waterige natriumhydroxide-oplossing op een waarde van 9 hield. Na 30 minuten werd de pH tot een waarde van 11,0 verhoogd door toevoeging van verdere hoeveelheden natriumhydroxide-oplossing. De fosgenering werd nog 10 minuten bij deze pH voortgezet. Het materiaal uit het reaktiemengsel geïsoleerd en bleek een intrinsieke viscositeit van 0,12 dl/g te bezitten. Hieruit blijkt 20 dat geen praktische mate van polymerisatie was verkregen.
Voorbeeld II
In een reaktor, die voorzien was van een terugvloeikoeler en een mechanische roerder, bracht men 57 gew.dln. 2,2-bis(4-hydroxyfenyl)propaan, 157 gew.dln. water, 325 gew.dln. dichloormethaan, 0,8 gew.dl fenol en 0,9 25 gew.dl. van het cyclische amidine, 1-methyl-2-fenyliminopyrrolidine♦ Vervolgens werd fosgeen met een snelheid van 0,65 gew.dl. minuut gedurende 30 minuten aan het reaktiemengsel toegevoerd, terwijl men de pH door toevoeging van een 15%'s waterige natriumhydroxide-oplossing op een waarde van 9 hield. Na 30 minuten werd de pH tot 13,0 verhoogd door toevoeging van 30 verdere hoeveelheden natriumhydroxide-oplossing. De fosgenering werd nog 10 minuten bij dee pH voortgezet. Het polycarbonaat werd uit de oplossing geïsoleerd en vervolgens gedroogd, en bleek een intrinsieke viscositeit van 0,22 dl/g te bezitten. Hieruit blijkt de vorming v^n een aromatisch polycarbonaat met hoog molecuulgewicht.
35 Voorbeeld III
Men herhaalde de werkwijze van Voorbeeld I, echter met dit verschil dat de fosgenering werd uitgevoerd in aanwezigheid van 0,39 gew.dl. 1-methyl-2-n.butyliminopyrrolidine. Het polycarbonaat werd geïsoleerd en bleek een intrinsieke viscositeit van 0,44 dl/g te bezitten. Hieruit blijkt de vorming 8 0 069 6 5 - 9 - S- fc van een aromatisch polycarbonaat met hoog molecuulgewicht.
Voorbeeld IV
Men herhaalde de werkwijze van Voorbeeld III, echter met dit verschil dat de fosgenering werd uitgevoerd in aanwezigheid van 0,77 gew.dl.
5 l-methyl-2-n.butyliminopyrrolidiiie. Het polycarbonaat werd geïsoleerd en bleek een intrinsieke viscositeit van 0,49 dl/g te bezitten. Hieruit blijkt de*.vorming van een aromatisch polycarbonaat met hoog molecuulgewicht.
Voorbeeld v
Men herhaalde de werkwijze van Voorbeeld II, echter met dit ver-10 schil dat men i.p.v. l-methyl-2-fenyliminopyrrolidine 0,5 g 4,5-dihydro- 1,2-dimethyl-lH-imidazool gebruikte. Het polycarbonaat werd geïsoleerd en bleek een intrinsieke viscositeit van 0,40 dl/g te bezitten. Hieruit blijkt de vorming van een aromatisch polycarbonaat met hoog molecuulgewicht.
Voorbeeld VI
15 Men herhaalde de werkwijze van Voorbeeld II, echter met dit ver schil dat men i.p.v. l-methyl-2-fenyliminopyrrolidine 0,6 gew.dl. 1,5-dia-zabicyclo(4.3.0)non-5-een gebruikte. Het polycarbonaat werd geïsoleerd en bleek een intrinsieke viscositeit van 0,46 dl/g te bezitten. Hieruit blijkt de vorming van een aromatisch polycarbonaat met hoog molecuulgewicht.
20 Voorbeeld Vil * Men herhaalde de werkwijze van Voorbeeld I, echter met dit ver schil dat de fosgenering werd uitgevoerd in aanwezigheid van 0,8 gew.dl.
l,5-diazabicyclo(5.4.0)undec-5-een. Het polycarbonaat werd geïsoleerd en bleek een intrinsieke viscositeit van 0,41 dl/g te bezitten. Hieruit blijkt 25 de vorming van een aromatisch polycarbonaat met hoog molecuulgewicht.
Zoals blijkt uit vergelijking van Voorbeeld I met Voorbeelden II-VII, leidt de toepassing van de volgens de uitvinding als katalysatoren toegepaste cyclische amidinen bij de grensvlak-polymerisatiemethode tot de vorming van aromatische polycarbonaten met hoog molecuulgewicht, terwijl 30 in afwezigheid van eeh cyclisch amidine als katalysator de grensvlak-polymerisatiemethode in het algemeen niet werkzaam is voor wat betreft het verkrijgen .van aromatische polycarbonaten met hoog molecuulgewicht onder identieke reaktie-omstandigheden.
Uit vergelijking van Voorbeeld II met Voorbeelden III-VII blijkt 35 dat de katalytische werkzaamheid van de cyclische amidinen van de uitvinding, waarin een aromatische groep direkt aan één van de stikstofatomen is gebonden, weliswaar bevredigend is maar in het algemeen enigszins geringer dan van een cyclisch amidine dat geen aan de stikstofatomen gebonden aromatische groepen bevat. Hoewel de katalytische werkzaamheid van de cyclische fl n 0 fi fl fi ς - 10 - amidinen met een direkt aan een stikstofatoom gebonden aromatische groep geringer is dan van cyclische amidinen zonder aan een stikstofatoom gebonden aromatische groep, bezitten de eerstgenoemde verbindingen toch voldoende katalytische werkzaamheid om als katalysatoren bij de grensvlak-5 polymerisatiewerkwijze voor het bereiden van polycarbonaten geschikt te zijn. De uitvinding wordt niet beperkt door de bovenbeschreven uitvoeringsvormen, aangezien uiteraard binnen het raam van de uitvinding talrijke wijzigingen mogelijk zijn.
8006965

Claims (10)

1. Werkwijze voor het bereiden van polycarbonaten met hoog molecuul-gewicht d.m.v. de grensvlak-polymerisatiemethode, met het kenmerk dat men een tweewaardig fenol en een carbonaat-voorprodukt met elkaar omzet onder grensvlak-polymerisaite-omstandigheden voor de vorming van polycarbonaat 5 en in aanwezigheid van een katalytische hoeveelheid van een cyclisch ami-dine.
2. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk dat men als cyclisch amidine een verbinding volgens formule (2), (3), (4), (5) of (6) gebruikt, 1 3 in welke formules elk der symbolen R, R en R een waterstofatoom, alkyl- 10 groep, gesubstitueerde alkylgroep, alkenylgroep, gesubstitueerde alkenyl- groep, cycloalkylgroep, gesubstitueerde cycloalkylgroep, arylgroep, gesub- 2 stitueerde arylgroep, alkarylgroep of aralkylgroep voorstelt; R een alkylgroep, gesubstitueerde alkylgroep, alkenylgroep, gesubstitueerde alkenylgroep, cycloalkylgroep, gesubstitueerde cycloalkylgroep, arylgroep, gesub-15 stitueerde arylgroep, aralkylgroep of alkarylgroep voorstelt; Z een tweewaardige alifatische koolwaterstofgroep met 1-5 koolstofatomen is, die deel uitmaakt van een ring met 4-8 atomen; Z een tweewaardige alifatische koolwaterstof groep met 2-6 koolstofatomen is, die deel uitmaakt van een ring 2 met 4-8 atomen; Z een tweewaardige alifatische koolwaterstofgroep met 3-7 20 koolstofatomen is, die deel uitmaakt van een ring met 4-8 atomen; elk der symbolen W een alkoxygroep of een lage alkylgroep voorstelt; elk der sym-1 bolen W een alkoxygroep of een lage alkylgroep voorstelt; elk der symbolen 2 W een alkoxygroep of een lage alkylgroep voorstelt; n een getal is met een waarde uiteenlopende van 0 tot een maximum dat gelijk is aan het aantal ver- l 25 vangbare waterstofatomen dat in Z aanwezig is; n een getal is met een waarde uiteenlopende van 0 tot een maximum dat gelijk is aan het aantal 1 2 vervangbare waterstofatomen dat in Z aanwezig is; en n een getal is met een waarde uiteenlopende van 0 tot een maximum dat gelijk is aan het aantal 2 vervangbare waterstofatomen dat in Z aanwezig is.
3. Werkwijze volgens conclusie 2, met het kenmerk dat elk der symbolen 1 3 R en R een waterstofatoom, alkylgroep, gesubstitueerde alkylgroep, alkenylgroep, gesubstitueerde alkenylgroep, cycloalkylgroep, gesubstitueerde 2 cycloalkylgroep of aralkylgroep voorstelt; en R een alkylgroep, gesubstitueerde alkylgroep, alkenylgroep, gesubstitueerde alkenylgroep, cycloalkyl-35 groep, gesubstitueerde cycloalkylgroep of aralkylgroep voorstelt.
4. Werkwijze volgens conclusie 2, of 3, met het kenmerk dat men als cyclisch amidine een verbinding volgens formule (2) gebruikt.
5. Werkwijze volgens conclusie 2 of 3, met het kenmerk dat men als cyclisch amidine een verbinding volgens formule (3) gebruikt. 8 0 0 fi 9 fi ü * - 12 -
6. Werkwijze volgens conclusie 2, met het kenmerk dat men als cyclisch amidine een verbinding volgens formule (4) gebruikt.
7. Werkwijze volgens conclusie 2 of 3, met het kenmerk dat men als cyclisch amidine een verbinding volgens formule (5) gebruikt.
8. Werkwijze volgens conclusie 2, met het kenmerk dat men als cyclisch amidine een verbinding volgens formule (6) gebruikt.
9. Werkwijze volgens conclusies 1-8, met het kenmerk dat men als tweewaardig fenol bisfenol-A en als carbonaat-voorprodukt fosgeen gebruikt.
10. Werkwijze volgens conclusies 1-9, met het kenmerk dat men het 10 cyclische amidine in een hoeveelheid van circa 0,01-10 gew.%, betrokken op het tweewaardige fenol, gebruikt. 8006965
NL8006965A 1979-12-28 1980-12-22 Werkwijze voor het bereiden van polycarbonaten onder toepassing van een cyclisch amidine als katalysator. NL8006965A (nl)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US10772679 1979-12-28
US06/107,726 US4277598A (en) 1979-12-28 1979-12-28 Process for preparing polycarbonates using cyclic amidine catalysts

Publications (1)

Publication Number Publication Date
NL8006965A true NL8006965A (nl) 1981-07-16

Family

ID=22318134

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NL8006965A NL8006965A (nl) 1979-12-28 1980-12-22 Werkwijze voor het bereiden van polycarbonaten onder toepassing van een cyclisch amidine als katalysator.

Country Status (2)

Country Link
US (1) US4277598A (nl)
NL (1) NL8006965A (nl)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
BR0107179A (pt) * 2000-09-07 2002-07-02 Bayer Ag Amidinas cìclicas e acìclicas e composições farmacêuticas contendo as mesmas para uso como agentes de ligação de receptor de progesterona

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3763099A (en) * 1971-11-01 1973-10-02 Gen Electric Process for preparing polycarbonate using a guanidine catalyst

Also Published As

Publication number Publication date
US4277598A (en) 1981-07-07

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3763099A (en) Process for preparing polycarbonate using a guanidine catalyst
EP0128444A1 (en) Stabilized polyester-polycarbonate blends and stabilization process therefor
US4286085A (en) Process for preparing polycarbonates using substituted pyridine catalysts
US4384108A (en) Two-phase interfacial polycarbonate process
EP0128445A1 (en) Inhibition of ester-carbonate interchange in polyester-polycarbonate blends
US4535143A (en) Process for the preparation of copolycarbonates of sulfonyl diphenol
US4262113A (en) Process for preparing polycarbonates using amino guanidine or amino amidine catalysts
US4286086A (en) Process for preparing polycarbonate using sterically hindered secondary amine catalysts
US4262111A (en) Process for preparing polycarbonates using amidine catalysts
NL8006965A (nl) Werkwijze voor het bereiden van polycarbonaten onder toepassing van een cyclisch amidine als katalysator.
US4291151A (en) Process for preparing polycarbonate using cyclic di- or triamine catalyst
US4262112A (en) Process for preparing polycarbonates using cyclic isourea catalysts
US4258174A (en) Process for preparing polycarbonates using isourea catalysts
US4277599A (en) Process for preparing polycarbonates using pyrrole catalysts
US4286084A (en) Process for preparing polycarbonate using certain nitrogen-containing heterocyclic compounds as catalysts
US4268658A (en) Process for preparing polycarbonates using iminoethers as catalysts
US4262110A (en) Process for preparing polycarbonate using cyclic iminoethers as catalysts
US4291150A (en) Process for preparing polycarbonate using non-cyclic polyamine catalysts
US4267305A (en) Process for preparing polycarbonates using nitrogen crown-cyclic compounds as catalysts
US4814395A (en) Ester terminated polycarbonates
US4277597A (en) Process for preparing polycarbonates using sterically hindered heterocycloaliphatic secondary amine catalysts
NL8304320A (nl) Eindstandig acyloxy bevattende polycarbonaten.
US4055544A (en) Process for making polycarbonates using ammonia or ammonia compounds as the catalysts
JPH02158622A (ja) セグメント化ブロックコポリカーボネートの製造方法
US5149770A (en) Preparation of a polycarbonate with electron donative amine compound and alkali or alkaline earth metal compound

Legal Events

Date Code Title Description
BV The patent application has lapsed