NL8001940A - Chemische werkwijze en inrichting voor het uitvoeren van de werkwijze. - Google Patents

Description

i f '

Chemische werkwijze en inrichting voor het uitvoeren van de werkwijze.

De uitvinding heeft betrekking op een werkwijze voor het laten reageren van gasvormige grondstoffen door deze met een katalysator in aanraking te brengen, alsmede op een vertikaal op te stellen cylindervormig reactie-vat voor het uitvoeren van de 5 reactie.

Het is bekend dat voor de synthese van ammoniak, de synthese van methanol, voor methanering en voor verschillende andere doeleinden gebruikt wordt gemaakt van een conversie-reactie, die wordt bewerkstelligd door een gasvormig uitgangsmateriaal in 10 contact te brengen met een vaste katalysator onder een geschikte druk. In vele gevallen is deze conversie-reactie een exotherme reactie die wordt uitgevoerd onder een druk die groter is dan die van de atmosfeer. Het gevolg is dat de temperatuur van het gas en de katalysator door de reactiewarmte zeer sterk wordt verhoogd, het-15 geen een vermindering van de werking van de katalysator en een afname van de concentratie van het beoogde produkt, dit laatste door verschuiving van het chemisch evenwicht, tot gevolg heeft. Een dergelijke buitensporige verhoging van de temperatuur van het gas en van de katalysator moet dus worden vermeden en om dit doel te bereiken zijn 20 reeds vele voorstellen gedaan.

Een zeer gangbare werkwijze voor het afvoeren van de reactiewarmte is de reactiewarmte te gebruiken voor het voorverhitten van een aan de reactiedeelnemend gas dat aan de katalysator laag moet worden toegevoerd. Om precies te zijn wordt volgens 25 deze werkwijze de warmte-uitwisseling tot stand gebracht tussen een gas met een hoge temperatuur dat aanwezig is in de katalysatorlaag of deze verlaat en een gas met lage temperatuur dat wordt ingebracht in de katalysatorlaag om de temperatuur van het laatstgenoemde gas dat dus in de katalysatorlaag wordt ingevoerd, op een niveau te 30 brengen dat voor het opgang brengen van de reactie nodig is. Gewoon- 80 0 1 9 4Ó 2 lijk wordt de warmteuitwisseling uitgevoerd onder althans nagenoeg dezelfde druk als de reactiedruk- en zijn een katalysator en een gas/gaswarmtewisselaar in één en hetzelfde reactie-vat ondergebracht.

Bij deze werkwijze voor het voorverhitten van het 5 ingebrachte gas door gebruik te maken van de reactiewarmte is de hoeveelheid van de reactiewarmte groter dan de hoeveelheid warmte die nodig is voor de voorverhitting en in de katalysatorlaag is de temperatuur aan de afvoerkant veel hoger dan de temperatuur aan de gastoevoerkant. Aldus kan geen bevredigend voordeel worden bereikt 10 ten aanzien van de hierboven genoemde activiteit van de katalysator of van het chemische evenwicht. Bovendien geschiedt deze werkwijze te kort doordat extra-apparatuur nodig is voor het op voldoende wijze terugwinnen van het veel aan reactiewarmte, en doordat warmte-energie verloren gaat.

15 Een andere werkwijze voor het verwijderen van de reactiewarmte die vaak wordt gebruikt, is het verwijderen van de reactiewarmte door een vloeistof onder een geschikte druk te verdampen. Als te verdampen vloeistof verdient water vanuit een praktisch gezichtpunt de grootste voorkeur, ofschoon ook gebruik kan worden gemaakt 20 van Dowtherm of van een koolwaterstofmengsel met een geschikt kookpunt.

Bij deze werkwijze is het essentieel dat de vloeistof wordt verdampt onder een druk die een kookpunt opleverd dat lager ligt dan de katalysatortemperatuur teneinde een buitensporige verhoging 25 van de temperatuur van de katalysator te verhinderen, en dat de reactiewarmte wordt afgevoerd door de verdamping van de koelvloeistof. Gewoonlijk is de druk van de koelvloeistof lager dan de druk van het gas en een reactievat met een opbouw als weergegeven in fig. 1 dat de vertikale doorsnede van het reactievat laat zien, wordt hierbij 30 gebruikt.

In fig. 1 zijn een bovenpijpenplaat 2 en een onder-pijpenplaat 3 gasdicht bevestigd in een drukmantel 1, terwijl een groot aantal pijpen 5 gasdicht in deze pijpplaten 2 respectievelijk 3 zijn bevestigd. Onder de pijpenplaat 3 is een rooster 4 aangebracht voor 35 het dragen van een katalysator terwijl in elk van de pijpen 5 met de 80 0 1 9 4Ó

! K

3 katalysator 6 is gevuld. Een gas dat is gecompremeerd tot de reactie-druk en dat is voorverwarmd tot een geschikte temperatuur wordt vanuit een gasinvoer 7 ingebracht, door de katalysator 6 gevoerd en naar de volgende trap geleid vanuit een gasuitvoer 8. Terwijl het gas 5 door de katalysatorlaag wordt heengevoerd, vindt de conversie-reactie plaats en de door de reactie opgewekte warmte wordt via de katalysator 6 en de wand van elk van de pijpen 5 overgedragen naar een koelvloeistof die wordt ingebracht vanuit een koelvloeistofinvoer 9 naar een ruimte tussen de drukmantel en de pijpplaten 2 en 3 aan de buiten-10 kant van de pijpen 5, en de reactiewarmte wordt afgevoerd door koken en verdampen van de koelvloeistof. De koelvloeistof wordt uitgevoerd vanuit een uitvoer 10 in de vorm van een damp of van een vloeistof-dampmengsel en de door damp of vloeistof-dampmengsel opgenomen warmte wordt gebruikt voor een geschikt doel, bijvoorbeeld voor het aan-15 drijven van een turbine die dient voor het compremeren van het als grondstof dienende gas. Het reactievat van het hier beschreven koelvloeistof-verdampingstype heeft voordelen boven het eerder genoemde reactievat van het gas/gaswarmtewisselingstype ten aanzien van het voorkomen van een buitensporige verhoging van de temperatuur 20 van de katalysator en van een effectief gebruik van de reactiewarmte.

Echter doen zich vanuit het standpunt van het resentelijk toegenomen belang van de besparing van energie en vanuit de noodzaak van het vergroten van de afmeting van een enkel reactievat nieuwe problemen voor in het reactievat van het met de verdamping van een 25 koelvloeistof werkende type.

Het eerste probleem is dat om de mate van effectief gebruik van de reactiewarmte te vergroten een hogere temperatuur van de damp en een hogere dampdruk gewenst zijn. Bijvoorbeeld wordt wanneer de verkregen damp stoom is en deze wordt ingevoerd in een turbine 30 en wordt omgezet in mechanische energie, en deze stoom een druk heeft van 10 MPa en een temperatuur van 480 °C en wordt geexpandeerd tot een druk van 4 MPa, per ton stoom ongeveer 180 MJ aan energie gewonnen. Indien echter de druk van de verkregen stoom 4 Mpa bedraagt wordt de met deze stoomdruk overeenkomende energie niet teruggewonnen.

35 De in fig. 1 getoonde constructie is niet geschikt voor een op grote 80 0 1 9 40 4 schaal uitgevoerd reactievat. Wanneer de hoge druk van de opgewekte stroom wordt verlangd.

Het tweede probleem is dat de reactiedruk wordt verlaagd. Bijvoorbeeld wordt bij de bereiding van ammoniak of van 5 methanol gewoonlijk een druk van 10 tot 30 MPa voor de conversie-reactie aangehouden. In dit geval is het nodig het als uitgangsmateriaal dienende gas van een druk tussen 2 en 4 MPa te comprimeren in de gasgenerator-stap tot een druk tussen 10 en 30 MPa. Indien de druk voor de conversie-reactie beneden 10 MPa wordt gebracht 10 kan de voor de compressie benodigde energie aanzienlijk worden teruggebracht. Gezien het chemische evenwicht kan een verlaging van de reactiedruk tot stand worden gebracht indien er een katalysator beschiktbaar is met een hoge activiteit bij een lage temperatuur.

Het is voorts bekend, dat hoe lager de temperatuur en de druk voor 15 de conversie-reactie zijn, des te groter de hoeveelheid warmte is die door de reactie wordt gegenereerd en dat een vermindering van de activiteit door een buitensporige verhoging van de temperatuur zeer duidelijk optreedt in een katalysator die katalytisch actief is bij een lage temperatuur. Om dit tweede probleem op te lossen is het 20 dus nodig het oppervlak van de doorsnede van de gasdoorgang te vergroten om een gasvormig uitgangsmateriaal van lage druk en geringe dichtheid door te laten en de temperatuur in de katalysator geheel te beheersen. Dit kan echter nauwelijks worden bereikt doormiddel van de constructie van het reactie-vat waarin de katalysator is 25 aangebracht in pijpen zoals getekend in fig. 1.

Het derde probleem ontstaat bij de toename van de afmeting van een enkele reactor. Om precies te zijn is in het in fig. 1 getekende reactievat nodig om lek tussen het koelmedium en het aan de reactie deelnemende gas waartussen een drukverschil be-30 staat, te verhinderen nddig de pijpen 5 gasdicht in de pijpplaten 2 en 3 te bevestigen, terwijl voorts de pijpplaten 2 en 3 gasdicht in de drukmantel 1 moeten worden bevestigd door middel van lassen of op andere wijze. Aangezien echter de temperatuur van de pijpen 5 verschilt van de temperatuur van de drukmantel 1 verandert de af-35 stand tussen de pijpplaten 2 en 3 als gevolg van het verschil in 800 1 9 40 -f t 5 warmte—uitzetting tijdens bedrijf. Zelfs indien voor de pijpen 5 een metaal met een warmte-uitzettingscoefficient die in hoofdzaak gelijk is aan die van het materiaal van de drukmantel 1, wordt gebruikt, zoals is beschreven in de ter inzage gelegde octrooi-5 aanvrage 49707/73, wordt in de pijpplaten 2 en 3 een grote thermische spanning opgewekt. Deze thermische spanning neemt toe met het vergroten van de diameter en de lengte van de reactor. Het onderwerpen en uitvoeren van een reactor van grote afmetingen wordt aldus moeilijk.

10 Nog een probleem is dat indien de druk aan de kant van het koelmedium toeneemt en de druk aan de gasafvoerkant wordt verlaagd vanuit het standpunt van een besparing van energie zoals hiervoor is uiteengezet, de noodzaak bestaat de dikte van zowel de drukmantel 1, de pijpplaten 2 en 3 en de pijpen 5 te 15 vergroten, hetgeen resulteert in een ernstig bezwaar wat de prijs betreft ingeval van een reactievat van grote afmetingen.

Een doel van de uitvinding is het verschaffen van een verbeterde werkwijze waarbij gasvormige uitgangsmaterialen in de reactie worden gebracht door compact met een vaste katalysator.

20 Een ander doel van de uitvinding is het verschaffen van een verbeterde werkwijze voor een katalytische gasfase-reactie waarbij de terugwinning van warmte beter kan worden uitgevoerd.

Nog een ander doel van de uitvinding is het verschaffen van een verbeterde werkwijze voor een katalytische gasfase-25 reactie waarbij de optimale temperatuurverdeling in de katalysator- laag kan worden bereikt.

Weer een ander doel van de uitvinding is het verschaffen van een verbeterd reactievat voor het laten reageren van gasvormige uitgangsmaterialen die in contact zijn met een kata-30 lysator.

Nog een doel van de uitvinding is het verschaffen van een verbeterd reactievat voor een katalytische gasfase-reactie waarbij een warmteterugwinningssysteem met een beter terugwinnings-rendement van de reactiewarmte te pas komt.

35 Weer een ander doel van de uitvinding is het verschaf- 800 1 9 40 6 fen van een reactievat voor een katalytische gasfase-reactie waarbij de optimale temperatuurverdeling in de katalysatorlaag kan worden bereikt.

Andeie doelen van de uitvinding zullen blijken uit de 5 hierna volgende beschrijving.

Volgens de uitvinding worden de volgende werkwijze voor een katalytische gasfasereactie en een inrichting daarvoor verkregen: Bij een werkwijze voor het laten reageren van gas-vormige uitgangsmaterialen in contact met een vaste katalysatorlaag 10 die is geformeerd in een vertikale cylindervormige reactiezone, welke werkwijze omvat het althans nagenoeg in een radiale richting door de katalysatorlaag voeren van de gasvormige uitgangsmaterialen waarbij langgerekte koelzones met een geringe diameter vertikaal zijn opgesteld en een koelmedium door de koelzones wordt gevoerd 15 voor het afvoeren van de door de reactie die in de katalysatorlaag plaatsvindt, opgewekte warmte waardoor de optimale temperatuurverdeling in de katalysatorlaag wordt bereikt.

In de hierna volgende beschrijving worden voorbeelden gegeven van de werkwijze en de inrichting volgens de uitvinding.

20 De beschrijving verwijst naar een tekening.

Fig. 1 geeft schematisch een vertikale doorsnede van een bekend reactievat.

Fig. 2 toont de vertikale doorsnede van een eerste uitvoeringsvoorbeeld van het reactievat volgens de uitvinding.

25 Fig. 3 toont op vergrote schaal een voorbeeld van het aanbrengen van de centrale en perifere katalysator-houders in het in fig. 2 getekende reactie-vat.

Fig. 4 toont een deel van de horizontale doorsnede van het voorbeeld van de perifere katalysator-houder die in fig. 3 30 is getekend.

Fig. 5 toont voorbeelden van de opzet van de perifere en centrale katalysator-houders.

Fig. 6 toont de horizontale doorsnede van een voorbeeld van de centrale katalysator-houder.

35 Fig. 7 toont de vertikale doorsnede van de centrale 80 0 1 9 40 * ! 7 katalysator-houder.

Fig. 8 geeft een specifieke uitvoeringsvorm waarin een voorverhittingswarmtewisselaar voor een als uitgangsmateriaal dienend gas is opgesteld in de ruimte van het centrale deel van het 5 reactie-vat volgens de uitvinding.

Onder verwijzing naar fig. 2 wordt nu een schets gegeven van het reactievat volgens de uitvinding. Vanuit een gas-invoer 7 wordt een als uitgangsmateriaal dienend gas dat is gecomprimeerd tot de benodigde druk dat is voorverwarmd tot een geschikte 10 temperatuur, ingevoerd in een cylindervormig reactievat. Nadat de druk in een door een schot 22 bepaalde ruimte 13 binnen de drukmantel 1 gelijkmatig is gemaakt wordt het gas door vele in een perifere katalysator-houder 4-0 aangebrachte openingen gevoerd terwijl het gas afdaalt in een ruimte met een ringvormig horizontale doorsnede 15 aan de binnenkant van de drukmantel 1. De katalysator-houder 4-0 is op enige afstand van de binnenkant van de drukmantel 1 geplaatst. Vervolgens wordt het gas ingevoerd in katalysatorlagen die een ruimte vullen die is gevormd tussen een groot aantal koelhuizen die vertikaal lopen en de conversie-reactie wordt uitgevoerd terwijl 20 hst gas zich althans nagenoeg in horizontale richting verplaatst naar het midden. Vervolgens wordt het gas dat aan de reactie heeft deelgenomen, vervoerd door openingen in een binnenste katalysator-houder 4-1 die is opgesteld nabij de binnenkant van de koelhuizen van de groep die het dichtst bij het hart van het reactievat staat.

25 Het gas wordt verzameld in een centrale ruimte 14 waarin de gasdruk gelijkmatig kan worden en die is gevormd in het centrale deel van het reactievat en is afgescheiden van de bovenruimte door een schot 21. Het gas wordt uit het reactievat afgevoerd via een gas-uitvoer 8. Een op de gewenste temperatuur en druk gehouden koelmedium 30 wordt ingevoerd via een invoer 9 en wel in de vorm van een opstijgende stroom naar binnen in een ringvormige eerste verdeelpijp 17 en het medium wordt vervolgens verdeeld en ingevoerd via pijpen 23 die aan de eerste verdeelpijp 17 zijn aangesloten, in een aantal tweede verdeelpijpen 18 die concentrisch zijn opgesteld. Vervolgens 35 bestijgt het koelmedium op in een groot aantal koelpijpen 15 die 800 1 9 40 8 zijn aangesloten aan de tweede verdelingspijpen 18. Het in elk van de koelpijpen 15 opstijgende koelmedium absorbeert de warmte die wordt opgewekt door de conversie-reactie in de katalysatorlaag die zich buiten de koelpijpen 15 bevindt, en een deel van het koelmedium 5 wordt verdampt en zo komt een gas/vloeistofmengsel tot stand. Vervolgens wordt het gas/vloeistofmengsel ingevoerd in een groot aantal verzamelpijpen 19 die concentrisch boven het katalysatorbed zijn aangebracht en wordt het mengsel vervolgens verzameld in een tweede verzamelpijp 20 via pijpen 24 die aansluiten aan de eerste verzamel-10 pijpen 19. Vervolgens wordt het koelmedium afgevoerd uit het reactievat via een koelmedium-uitvoer 10. Het uit het reactievat afgevoerde koelmedium dat de vorm heeft van een gas/vloeistofmengsel, wordt ingevoerd in een gasvloei s tof-scheider^et wordt in een damp en een vloeistof gescheiden. De vloeistof wordt zonder koelen naar de invoer-15 9 teruggebracht om opnieuw rond te gaan en wel hetzij door gebruik te maken van een pomp of op natuurlijke wijze door middel van de zwaartekracht. De hoge druk en de hoge temperatuur van de afgescheiden damp worden gebruikt voor een bepaald doel. Aangezien deze stap wordt uitgevoerd volgens een bekende werkwijze is hij uit fig.2 weggelaten^ 20 Kenmerkende aspecten van de uitvinding die hierboven is uiteengezet, zullen nu in bijzonderheden worden beschreven.

Het eerste kenmerkende aspect van de uitvinding is dat, ofschoon gebruik wordt gemaakt van pijpenbundels voor het afvoeren van de reactiewarmte, geen gebruik wordt gemaakt van pijpplaten. Indien 25 plaatplaten worden gebruikt in de hierboven beschreven opstelling van koelpijpen volgens de uitvinding zou gebruik moeten worden gemaakt van een zwaar materiaal van hoge kwaliteit met een grote treksterkte voor de pijpplaten en zouden omslachtige handelingen nodig zijn, zoals het vormen van doorlopende openingen in de pijpplaten, het in-30 brengen van pijpen in deze doorlopende openingen en het aan een druk-mantel lassen van de pijpplaten. Volgens de uitvinding kan op het materiaal dat voor de pijpplaten wordt gebruikt, worden bespaard en kan het aantal stappen bij de vervaardiging worden verminderd.

Het tweede kenmerkende aspect van de uitvinding is dat 35 de kanalen voor het koelmiddel hoofdzakelijk zijn vervaardigd uit 800 1 9 40 * i 9 buisvormige organen en niet aan de drukmantel behoeft te zijn bevestigd, en dat bekende lekkage verhinderende telescopische organen van het pakkingssysteem of het expansiebalgsysteem alleen zijn aangebracht in het deel waar de koelmedium-invoer 9 en de koelmedium-5 uitvoer 10 steken door respectievelijk het onderdeksel en het bovendeksel van de drukmantel 1. Aangezien de diameter van dit gedeelte veel geringer is dan de diameter van de las tussen de pijpenplaat 2 of de pijpenplaat 3 en de drukmantel 1 waar anders dergelijke telescopische organen zouden moeten worden aangebracht, kan het 10 aanbrengen van een dergelijke telescopische voorziening aanmerkelijk worden vergemakkelijkt, in de constructie volgens de uitvinding.

Het is dus niet nodig dat de warmtèuitzettingscoefficient van het materiaal van de pijpen voor de warmteuitwisseling gelijk moet zijn aan die van het materiaal van de drukmantel.

15 Het derde kenmerkende aspect van de uitvinding is dat de temperatuur van de respectieve posities van de katalysatorlaag gezien in de stroomrichting van het gas, dat wil zeggen de tempera-tuurverdeling, veel dichter bij een optimale waarde kan worden gebracht dan in het in fig. 1 weergegeven bekende reactievat. Om 20 precies te zijn komt in het bekende reactievat dat in fig. 1 is getekend, het buitenoppervlak van elk van de pijpen 5 in contact met het koelmedium dat op de kook-temperatuur wordt gehouden en het verschil tussen het kookpunt op de verschillende posities in de vertikale richting is zeer gering. Het is daarom onmogelijk het reac-25 tievat zo uit te voeren dat de temperatuur in elke positie in de katalysatorlaag op een gewenste hoogte wordt gehouden omdat de warmte-wisseloppervlakken op de respectieve posities althans nagenoeg gelijk zijn, ofschoon de hoeveelheid warmte die door de reactie wordt opgewekt, op de respectieve posities verschilt aangezien het gas in de 30 katalysatorlaag 6 in elk van de pijpen 5 stroomt. Daarentegen kan in het reactievat volgens de uitvinding, aangezien het gas door de katalysatorlaag in de horizontale richting stroomt dwars op de koel-pijpen 15 de temperatuurverdeling op de respectieve katalysatorposi-tie langs de gasstroom op een optimaal niveau worden gehouden door 35 de diameters en aantallen van de koelpijpen die zich op de respec- 800 1 9 40 10 tieve katalysatorposities bevinden geschikt te kiezen afhankelijk van de afstand tot de hartlijn van het reactievat om verschillen van de katalytische activiteit tussen de respectieve katalysatorposities te verkrijgen. Dit kenmerkende aspect is zeer belangrijk 5 en resulteert in een voordeel dat een bepaalde hoeveelheid van een gas in reactie kan worden gebracht bij een hoge conversie-verhouding met gebruik making van een geringe hoeveelheid van de katalysator en de afmeting van het reactievat kan dienovereenkomstig kleiner 10 zijn.

Het vierde kenmerkende aspect van de uitvinding is dat in het geval een druk van het gas voor de conversie-reactie wordt verlaagd en de druk van het koelmedium wordt verhoogd teneinde energie te besparen zoals hiervoor is beschreven, de dikte 15 van het materiaal van hetzij de drukmantel 1 of van de koelhuizen 15 veel geringer kan worden gemaakt dan in de in fig. 1 getekende constructie, en de materiaalkosten kunnen aanzienlijk worden verlaagd.

Het vijfde kenmerkende aspect van de uitvinding is 20 dat zowel het vullen met de katalysator als het verwijderen van de katalysator zeer gemakkelijk kunnen worden uitgevoerd. In de in fig. 1 getekende constructie wordt indien de katalysator aanwezig is boven de pijpenplaat 2 na het aanbrengen van de katalysator, het koelen van de katalysator in dit deel onvoldoende en de tempera-25 tuur neemt in dit deel toe hetgeen resulteert in slechte invloeden op het bewaren van de sterkte van de pijpenplaat. Wanneer de hoeveelheden van de katalysator die in de verschillende pijpen 5 zijn ingebracht, niet gelijk zijn, treden er afwijkingen op in de gasstroom. In het bekende reactievat is het dus noodzakelijk de 30 katalysator in afgepaste gelijke hoeveelheden in te brengen in de verschillende buizen. Daarentegen is in het reactievat volgens de uitvinding de afstand tussen de buitenoppervlakken van elk paar naast elkaar staande buizen groter dan de diameter van de katalysa-tordeeltjes. In het geval van een katalysator met een gewone deeltjes-35 grootte kan de vulling gemakkelijk worden tot stand gebracht door alleen maar een benodigde hoeveelheid katalysator vanuit een katalysa- 800 1 9 40 t » 11 torinvoeropening 25 die in fig. 1 is getekend, in te brengen.

Zelfs indien de katalysator zich bevindt in de bovenruimte boven de eerste verzamelbuis 19 bij het vullen veroorzaakt dit geen moeilijkheden omdat het gas nauwelijks door deze ruimte stroomt en 5 omdat door de buis 24 een zekere koelcapaciteit wordt verzorgt.

Bij het verwijderen van de katalysator is het in het in fig. 1 getekende bekende reactievat zeer moeilijk te verhinderen dat een grote hoeveelheid katalysator terecht komt in een gasafvoerpijp met grote diameter die aan de gasafvoer 8 is gekoppeld wanneer het 10 katalysatoropvanggaas 4 wordt verwijderd, zelfs indien de aansluit-plaats van de gasafvoer wordt veranderd en de katalysatorafvoer-opening zich onderin bevindt. Het is dus nodig de gasafvoerpijp met grote diameter te verwijderen en de katalysator uit deze pijp te halen. Daarentegen bestaat er met het reactievat volgens de uitvinding 15 geen behoefte aan een dergelijke ingewikkelde handeling en kan de katalysator rechtstreeks worden afgevoerd via de katalysatorafvoer-opening 26 vanuit hetreactievat.

Bepaalde kenmerken van uitvoeringen van de uitvinding zullen nu in bijzonderheden worden beschreven. Het eerste specifieke 20 kenmerk van de uitvinding is te vinden in de richting volgens welke het gas door de katalysatorlaag heen stroomt. Volgens de uitvinding kan niet alleen een uitvoering worden gekozen waarin het gas door de katalysatorlaag heen wordt gevoerd volgens een in hoofdzaak horizontale richting vanuit het omtreksgedeelte naar het centrale gedeelte, 25 zoals hiervoor is beschreven, maar ook een uitvoering waarin het gas door de katalysatorlaag heen wordt gevoerd in de tegengestelde richting, dat wil zeggen vanuit het centrale deel naar het omtreksgedeelte in althans in hoofdzaak een horizontale richting. Welk van deze twee uitvoeringen wordt gekozen, hangt af van verschillende 30 factoren zoals de aard van de hoofdreactie en van de nevenreacties, afhankelijkheid van de uiteindelijke concentraties van de produkten van deze reacties volgens een chemisch evenwicht van de druk en de temperatuur, de mate van invloed van de stroomsnelheid, de temperatuur en de samenstelling van het gas op de activiteit van de katalysa-35 tor voor het bevorderen van de hoofdreactie van de nevenreacties, 800 1 9 40 12 de temperatuur van het gas aan de invoer van de katalysatorlaag en de hoeveelheden warmte die worden opgewekt en die worden afgevoerd in de verschillende delen van de katalysatorlaag. Door de hierna beschreven specifieke schikking van koelpijpen aan te nemen kan een 5 optimale temperatuurverdeling in de katalysatorlaag in de gasver-plaatsingsrichting die de hoeveelheid katalysator die nodig is voor het bereiken van een beoogde concentratie van het produkt aan de uitvoerkant van de katalysatorlaag, tot een minimum terug-brengt, afhankelijk van deze factoren worden vastgesteld. Met andere woorden: 10 het is volgens de uitvinding mogelijk de afmeting van hetreactie-vat te verkleinen. Bijvoorbeeld neemt de reactiesnelheid af bij het vorderen van de reactie wanneer het gasvolume bij de voortgang van de reactie afneemt of de katalysator-activiteit aanzienlijk verminderd bij het toenemen van de hoeveelheid gas die door de katalysator-15 laag heen gaat. Indien deze omstandigheid in rekening wordt gebracht blijkt dat in het geval dat hetzelfde omzettingsprodukt wordt verkregen uit het gasvormig uitgangsmateriaal door gebruikmaking van dezelfde katalysator in het bekende reactievat dat in fig. 1 is getekend, en wel omdat de doorvoersnelheid van een gas hoog is 20 in het invoerdeel van de katalysatorlaag waar de concentratie van het produkt zeer gering is, de katalysatoractiviteit niet efficient kan worden benut en, ondanks verlaging van de doorvoersnelheid van het gas in het uitvoerdeel van de katalysatorlaag is het noodzakelijk de hoeveelheid katalysator die in dit deel aanwezig is, te 25 vergroten omdat het onmogelijk is de reactiesnelheid te verhogen omdat daarmee de hoeveelheid van het reactieprodukt die wordt gevormd, toeneemt. Bovendien is in de bekende constructie die in fig.

1 is getekend, omdat in het invoerdeel. waar een relatief grote hoeveelheid warmte wordt opgewekt, het voor de koeling beschikbare 30 warmte-overdrachtqppervlak per eenheid van gashoeveelheid geringer dan het voor koelen aanwezige warmte-overdrachtoppervlak in een afvoerdeel waar de hoeveelheid reactiewarmte gering is. Indien een optimale waarde van het warmteoverdrachtoppervlak voor het invoerdeel wordt gekozen, wordt het warmteoverdrachtoppervlak in het af-35 voerdeel buitensporig groot en wordt daar-om een verlies veroorzaakt 800 1 9 40 13 met betrekking tot hetzij de hoeveelheid van de katalysator of van de grootte van het warmteoverdrachtoppervlak.

Indien daarentegen de uitvoering wordt gekozen waarbij het gas door de katalysatorlaag wordt gevoerd van buiten naar 5 binnen in een reactievat volgens de uitvinding, wordt bij het begin van het doorlopen van de katalysatorlaag de katalysator-activiteit het meest doeltreffend aangewend met een geringere gassnelheid en wordt de reactie bevorderd met een geringere hoeveelheid van de katalysator dan in het bekende reactievat dat 10 in fig. 1 is getekend, en wordt tenslotte een voldoend groot warmteoverdrachtoppervlak per eenheid van gashoeveelheid verzorgt voor de afvoer van de door de reactie opgewekte warmte. Bovendien kan aangezien het reactievat zo is ingericht dat de hoeveelheid van de katalysator en de grootte van het warmteoverdrachtopper-15 vlak bij het afnemen van het gasvolume en van de opgewekte reactie-warmte minder worden naar gelang de reactie vorderd, een optimaal voor koelen bestemd warmteoverdrachtoppervlak worden aangebracht in elke positie in de katalysatorlaag. De temperatuurverdeling in de katalysatorlaag kan namelijk naar keuze worden ingesteld.

20 Om precies te zijn kan een temperatuurverdeling die de hoeveelheid van de katalysator en de grootte van het warmteoverdrachtoppervlak die noodzakelijk is voor het verkrijgen van een bepaalde hoeveelheid van het omzettingsprodukt in totaal genomen, worden verwezenlijkt in overeenstemming met de aard van de chemische reactie en 25 de eigenschappen van de katalysator die nauw verband houden met de uitvoering van het reactievat zoals eerder is uiteengezet. Bovendien kan de grootte van het reactievat worden verminderd. Wanneer de verandering van de chemische evenwichtsconcentratie van het omzettingsprodukt als functie van de temperatuur gering 30 is, de vermindering van het gasvolume met het voortschrijden van de reactie gering is of de verandering van de katalysatoractiviteit als functie van de verandering van de doorstroomsnelheid van het gas gering is, wordt een andere uitvoering verkozen namelijk die waarbij het gas door de katalysatorlaag heen wordt gevoerd van 35 binnen naar buiten. In deze uitvoering wordt de temperatuur van 800 1 9 40 14 het gas dat aan het centrale deel wordt toegevoerd, op een niveau gehouden, dat zo laag ligt als toelaatbaar is vanuit het gezichtspunt van de activiteit van de katalysator, en worden geen koelpijpen aangebracht in het deel dicht bij de gastoevoer in de katalysatorlaag, 5 maar worden koelpijpen opgesteld op plaatsen die komen na de positie waar de temperatuur van het gas door de reactiewarmte wordt verhoogd tot een toelaatbare bovengrens voor de katalysator zodat een verdere toename van de gastemperatuur op deze posities in de katalysator wordt voorkomen. Door deze inrichting wordt de snelheid van het gas 10 dat door de katalysatorlaag heen stroomt, in de laatste fase van de reactie waar de concentratie van het omzettingsprodukt hoog is, verminderd, met als resultaat dat de reactie in een korte tijd kan worden voltooid en dat de hoeveelheid van de katalysator en de grootte van het warmteoverdrachtoppervlak kunnen worden verminderd.

15 Het tweede kenmerk van de uitvinding is te vinden in de opstelling van de.koelpijpen. Zoals hiervoor reeds uiteengezet zijn in een reactievat volgens de uitvinding de koelpijpen aangebracht in overeenstemming met de aard van de omzettingsreactie en van de eigenschappen van de gebezigde katalysator zodat een optimale tempera-20 tuurverdeling kan worden bereikt in radiale richting in de katalysatorlaag. In het reactievat waarin het gas er toe wordt gebracht in radiale richting te stromen, verdient het de voorkeur dat de gasstroom-hoeveelheden in de verschillende radiale richtingen gelijk zijn.

De aanwezigheid van koelpijpen in de katalysatorlaag heeft invloed 25 op de stroming van het gas. Teneinde de gasstroomhoeveelheden in alle radiale richtingen gelijk te maken verdient het bovendien de voorkeur dat de koelpijpen concentrisch worden opgesteld. In overeenstemming met de afmetingen van het reactievat en de hoeveelheid warmte die door de reactie wordt ontwikkeld, wordt een geschikt aantal concen-30 trische cirkels waarop koelpijpen zijn geplaatst, geformeerd.

De afstand tussen de buitenkant van de katalysatorlaag en de meest naar buiten opgestelde concentrische cirkel, de afstand tussen twee op elkaar volgende concentrische cirkels en de afstand tussen de meest naar binnen geplaatste concentrische cirkel en de binnenkant 35 van de katalysatorlaag moeten worden vastgesteld in overeenstemming 800 1 9 40 15 met de aard van de omzettingsreactie, de eigenschappen van de gebezigde katalysator en ontwerpfactoren zoals de stroomrichting van het gas, zodat een optimale temperatuurverdeling in de katalysatorlaag kan worden verkregen, en het is niet altijd zo dat volgens de 5 uitvinding de genoemde afstanden altijd gelijk zijn. Om de effecten van de uitvinding te versterken is het van belang de opsteldichtheid van het warmteoverdrachtoppervlak volgens de posities van de concentrische cirkels te regelen door verschillende diameters te kiezen voor de koelpijpen die dienen voor het afvoeren van de reactiewarm-10 te.

Volgens de uitvinding is het van belang dat de stroom-hoeveelheid van het koelmedium gelijk is in alle koelpijpen die zijn geplaatst op een en dezelfde concentrische cirkel. Vanuit dit standpunt is het ongewenst dat de koelpijpen horizontaal zijn geplaatst 15 of anders hellend, maar verdient het de voorkeur dat de koelpijpen vertikaal zijn opgesteld.

Het derde kenmerk van de uitvinding is te vinden in de wijze waarop het koelmedium wordt gebruikt. Als koelmedium kan dienen ieder gras, iedere vloeistof of een mengsel van een gas en 20 een vloeistof. Bij gebruikmaking van gas wordt de soortelijke warmte van het gas benut. Bij gebruikmaking van een vloeistof kan een methode voor gebruikmaking van de soortelijke warmte worden gekozen waarbij de temperatuur van de vloeistof die uit tenminste een component bestaat, oploopt onder handhaving van de vloeistoftoestand om 25 zo de reactiewarmte te absorberen, terwijl ook voor een methode kan worden gekozen waarin latente warmte wordt benut, waarbij de vloeistof wordt verdampt door het absorberen van de reactiewarmte.

Bij gebruikmaking van een gas/vloeistofmengsel kan worden gekozen voor de twee genoemde methoden waarbij de soortelijke warmte van de 30 vloeistof en de latente verdampingswarmte van de vloeistof worden benut. In dit geval kunnen bovendien nog twee manieren worden overwogen, dat wil zeggen een manier waarbij het vloeistofbestanddeel oplosbaar is in het condensaat van het gasbestanddeel (van de damp) en een manier waarbij de vloeistof onoplosbaar is in het condensaat 35 van de damp. Bijvoorbeeld is de eerste manier van toepassing op een 80 0 1 9 40 16 combinatie van een vloeibare koolwaterstof en een gasvormige koolwaterstof (damp), of een combinatie van water en stoom, en is de tweede manier van toepassing op een combinatie van stoom en een vloeibare koolwaterstof. Wanneer de methode van het benutten van de 5 soortelijke warmte wordt verkozen is de temperatuur van het koelmedium aan de uitvoer hoger dan de temperatuur van het koelmedium aan de invoer en wel onafhankelijk van de omstandigheid of wordt gewerkt met een gas, een vloeistof of met een gas/vloeistofmengsel en er ontstaat een zeker temperatuurverschil tussen het bovendeel van de 10 katalysatorlaag en het onderdeel van de katalysatorlaag. Bovendien is bij de methode waarbij de soortelijke warmte wordt benut, nodig het koelmedium in veel grotere hoeveelheid te gebruiken dan bij de methode waarin de latente warmte wordt benut. De methode waarbij de soortelijke warmte wordt benut, kan dus alleen worden gekozen wanneer 15 er geen bijzonder nadeel ontstaat, zelfs bij het optreden van een temperatuurverschil tussen het bovendeel en het onderdeel van de katalysatorlaag, of in het geval de hoeveelheid van de reactiewarmte relatief gering is. Volgens de uitvinding verdient het dus de voorkeur de methode te kiezen waarin de latente verdampingswarmte 20 benut wordt voor het absorberen van de reactiewarmte waarbij deze methode kan worden verdeeld in de manier waarbij de vloeistof en de damp in elkaar oplosbaar zijn, en de manier waarbij de vloeistof van de damp niet in elkaar oplosbaar zijn, een en ander zoals hiervoor uiteengezet. Deze twee manieren zullen hierna in bijzonderheden 25 worden beschreven.

Zoals reeds gesteld kunnen er verschillende methoden worden beschouwd ten aanzien van de wijze van benutten van het koelmedium. Het is echter in ieder geval noodzakelijk het benodigde warmteoverdrachtoppervlak te verminderen, zoals hiervoor is uiteenge-30 zet, en om deze vermindering te bereiken is het van belang dat de viscositeit van het koelmedium in de koelpijp gering is. Om precies te zijn is het om de doeleinden van de uitvinding te bereiken noodzakelijk dat de viscositeit van het koelmedium lager is dan 1 poise. Wanneer de soortelijke warmte van het koelmedium wordt benut, is 35 het mogelijk het koelmedium te laten stromen door de koelpijp in de 800 1 9 40 17 vorm van een naar beneden gerichte stroom. Echter verdient het de voorkeur teneinde het koelmedium gelijkmatig door de verschillende koelpijpen te laten stromen, het koelmedium in de vorm van een naar boven gerichte stroom te laten stromen, hetzij volgens de 5 methode met benutting van de soortelijke warmte, of met de methode met benutting van de latente warmte.

Het vierde kenmerk van de uitvinding is te vinden in de wijze van ondersteunen van de katalysator. Zoals hiervoor beschreven is in het reactievat volgens de uitvinding 10 de katalysator niet aanwezig in het meest naar buiten gelegen omtrekdeel en in het centrale deel en moeten er ruimten aanwezig zijn die de doorgang van gas in deze twee delen mogelijk maken. Wanneer dus de katalysator wordt ingebracht vanuit de katalysator-toevoeropening 25 die in fig. 2 is getekend, moeten de katalysator-15 houders zo zijn geplaatst dat de katalysatordeeltjes niet in deze twee ruimten terecht kunnen komen. Voor elk van de delen, het omtrekdeel en het centrale deel, dient een katalysatorhouder aanwezig te zijn. Echter is de wijze van opstellen van de katalysatorhouder in het omtreksdeel iets verschillend van de wijze van 20 opstellen van de katalysatorhouder in het centrale deel. De volgende drie methoden kunnen worden gekozen voor het opstellen van de katalysator-houder in het omtreksdeel.

Volgens de eerste methode die in fig. 3 is getekend, is een cylindervormige plaat 4-2 met daarin doorlopende 25 openingen 4-4 waarvan een aantal en het dagoppervlak zo zijn gekozen dat een benodigde hoeveelheid van het gas doorgang kan krijgen, losneembaar gestoken in het omtreksdeel van de drukmantel 1 met behoud van een zekere afstand tussen het binnenoppervlak van de drukmantel en wel door middel van een geschikt aantal steunen 30 27. Deze steunen zijn aangebracht over het binnenoppervlak van de wand van de drukmantel 1 en hebben ten opzichte van elkaar een afstand die nodig is voor het kunnen doorlaten van het gas. Tenminste een gaasorgaan 4-3 met een geschikt maasnummer is bevestigd op het naar binnen gekeerde oppervlak of anders naar het buiten 35 gekeerde oppervlak van de van openingen voorziene plaat 4-2, waar- 800 1 9 40 18 door een katalysatorhouder wordt geconstrueerd op het naar binnen gekeerde oppervlak van de drukmantel. Het onderdeel van de cylinder-vormige van openingen voorziene plaat 4-2 reikt tot de kop van de bodem van de drukmantel 1 en het bovendeel van de openingen voorziene 5 plaat 4-2 steekt iets uit boven het boveneind van de eerste verzamel-buis 19 voor het koelmedium. Om een kortsluitdoorgang van het gas te verhinderen verdient het de voorkeur dat de doorlopende openingen 4-4 of het gaas 4-3 niet aanwezig zijn in een bepaalde zone van het bovendeel of het onderdeel van de van openingen voorziene plaat 4-2. 10 Bij deze methode is de constructie van de katalysator-houder zeer makkelijk en wordt de katalysatorhouder gemakkelijk aangewend.

Volgens de tweede methode die in fig. 4 is getekend, is een katalysatorhouder aangebracht en bevestigd op koelhuizen 15-1 van de groep die zich bevindt op de meeste buitengelegen concen-15 trische cirkel bij het naar binnengekeerde oppervlak van de drukmantel en dus althans nagenoeg op dezelfde wijze als volgens de eerste methode.

Volgens de derde methode die in fig. 5 is getekend, is een van openingen voorziene plaat 4-2 met doorlopende openingen 20 4-4 waarvan het dagoppervlak en het aantal zo zijn gekozen dat deze de nodige hoeveelheid gas kunnen doorlaten, opgesteld ter plaatse van de centrale cirkel, de buitenste cirkel of een binnenomtrek van koelpijpen 15-1 van de groep die op de binnenste concentrische cirkel is geplaatst om zo elk paar naast elkaar staande koelpijpen 25 te verbinden, en is een gaas 4-3 aangebracht op de binnenkant of de buitenkant van de van openingen voorziene plaat 4-2 op dezelfde wijze als in eerste of tweede methode.

Bij elk van de drie methoden kan de bevestiging van het gaas 4-3 en de van openingen voorziene plaat 4-2 die in fig. 3, 30 fig. 4 en fig. 5 zijn getekend, worden omgekeerd. Bij de tweede en de derde methode wordt zo de gang van zaken bij de constructie van de katalysator-houder vergemakkelijkt.

De katalysator-houder die moet worden omgesteld in het centrale deel zal nu worden beschreven. De werkwijze voor het aan-35 brengen van de katalysator-houder in het centrale deel zoals getekend 800 1 9 40 19 in fig. 3, komt overeen met de eerste methode voor het aanbrengen van de katalysator-houder in het omtreksdeel. Volgens deze methode wordt een geschikt aantal gaasorganen 4-3 met een passend maasgetal bevestigd op het omtreksdeel of het naar binnen gekeerde deel van 5 een van openingen voorziene cylindervormige plaat 4-2 met een passend aantal openingen 4-4 met een toepasselijk dagoppervlak bevestigd, waarbij een schot 21 is bevestigd op het bovenste deel van de plaat, en is het geheel gestoken.in het gedeelte waar de gas-uitvoer 8 naar binnen steekt in het inwendige van de drukmantel 1, of anders 10 wordt de plaat daarop bevestigd door middel van lassen of iets dergelijks. Deze methode heeft voordelen met betrekking tot de vervaardiging en het gebruik van de katalysatorhouder. Voorts kunnen in de praktijk methoden die overeenkomen met de tweede en de derde methode voor het aanbrengen van de katalysatorontvanger in het 15 omtreksdeel, worden gekozen. Om precies te zijn is, zoals in fig.

6 is getekend, een cylindervormige van openingen voorziene plaat 4-2 met doorlopende openingen 4-4 waarvan het aantal en het dagoppervlak zo zijn gekozen dat de benodigde hoeveelheid gas kan passeren, opgesteld langs de binnenomtrek van koelpijpen 15-2 van de 20 groep die op de binnenste concentrische cirkel staat, en is een gaasorgaan 4-3 geplaatst op de binnenkant of op de buitenkant van de daar geplaatste van openingen voorziene plaat 4-2, waardoor een katalysator-houder voor het centrale deel is tot stand gekomen.

Voorts kan een methode worden gekozen waarbij koelpijpen 15-2 van 25 de groep die staat op de binnenste concentrische cirkel, met elkaar zijn verbonden door een plaat 4-2 in de vorm van een band en voorzien van een passend aantal doorlopende openingen 4-4 met eenzelfde dagoppervlak als in de katalysator-houder voor het omtreksdeel die in fig. 5 is getekend, en een gaasorgaan 4-3 is langs de buiten-30 of binnenomtrek van de groep pijpen 15-2 aangebracht, waardoor een katalysator-houder voor het centrale deel is tot stand gebracht.

In elk van deze katalysator-houders voor het centrale deel dient een deksel 21 als in fig. 7 is getekend, te worden bevestigd op het bovendeel van de katalysator-houder voor het centrale deel. De 35 plaatsing van de doorlopende openingen 4-4 en tenminste een gaas- 8001940 20 orgaan 4-3 in het onderste deel en het bovenste deel van de katalysa-torhouder voor het centrale deel ten opzichte van de eerste verzamel-buis 19 en de tweede verzamelbuis 18 is in hoofdzaak dezelfde als in de katalysator-houder voor het omtreksdeel.

5- Een eerste voordeel dat wordt verkregen door het aanbrengen van de hierboven beschreven katalysator-houders is dat de gang van zaken bij de vervaardiging kan worden vergemakkelijkt, en een tweede voordeel is dat de afstand tussen telkens twee naast 10 elkaar staande pijpen 15-1 of 15-2 die zich bevinden op de binnenste of op de buitenste concentrische cirkel, het dagoppervlak van de doorlopende openingen die in de plaat 4-2 zijn gevormd en de verdeling van deze doorlopende openingen naar keuze kan worden gewijzigd, en bijgeregeld, waardoor door het aanmengen van slechts een wand de 15 hoeveelheid van het passerende gas gelijkmatig kan worden gemaakt met betrekking tot iedere radiale richting van de katalysatorlaag en elke hoogte van de katalysatorlaag zonder dat twee randen die de katalysatorlaag aan de kant van de gasinvoer of gasuitvoer bepalen, te gebruiken zoals is beschreven in de Japanse octrooiaanvrage 20 5925/66. Wanneer de hierboven beschreven methode voor het vullen met katalysator wordt gekozen al naar de eigenschappen van de gebezigde katalysator kan het gebeuren dat de katalysatordeeltjes niet met een gelijkmatige dichtheid in de gehele katalysatorlaag aanwezig zijn.

In een dergelijk geval verdient het de voorkeur dat de hierboven 25 genoemde functie van het geregelen van de hoeveelheid van de gas- stroom wordt toegekend aan elk van de van openingen voorziene cylinder-vormige platen van de katalysator-houders voor het centrale deel en het omtreksdeel en dat van openingen voorziene cylinders voor het beheersen van de hoeveelheid van de gasstroom of koelpijpen die in 30 concentrische cirkels zijn opgesteld met een geringe afstand tussen naast elkaar staande pijpen worden geplaatst op een of twee plaatsen tussen de buitenomtrek en de binnenomtrek van de katalysatorlaag.

De vorm en onderlinge plaatsing van openingen die in deze geperforeerde cylinders zijn aangebracht voor het beheersen van de hoeveelheid 35 van de gasstroom zijn niet bijzonder kritisch, maar vanuit het gezichtspunt van een gemakkelijke vervaardiging hebben ronde openingen de 80 0 1 9 40 21 voorkeur.

Het vijfde specifieke aspect van de uitvinding is te vinden in de opstelling van de verdeelpijpen en verzamelpijpen.

In sommige gevallen is het totale aantal van de koelpijpen 15 gering, 5 maar in vele gevallen worden koelpijpen 15 in een groot aantal gebezigd. In het geval dat het totale aantal van de koelpijpen 15 gering is, is het mogelijk alle koelpijpen aan te sluiten aan een enkele eerste verdeelpijp 17 zoals in fig. 2 getekend. In dit geval behoeft dus 10 geen tweede verdeelpijp 18 te worden aangebracht. In het geval echter dat een groot aantal koelpijpen 15 is opgesteld en het onmogelijk is alle koelpijpen aan te sluiten aan een enkele eerste verdeelpijp 17, zijn tweede verdeelpijpen 18 aangebracht en zijn alle of anders een deel van de koelpijpen 15 aangesloten aan deze tweede verdeel-15 pijpen 18 en zijn de tweede verdeelpijpen 18 op hun beurt aangesloten aan de eerste verdeelpijp 17 door middel van verbindingspijpen 23. Wanneer een zeer groot aantal koelpijpen 15 wordt gebruikt is het mogelijk door het aanbrengen van een derde en vierde verdeelpijpen op dezelfde wij-ze als hierboven beschreven de uitvinding toe te 20 passen op een reactievat met een zeer grote maat. In de in fig. 2 getekende uitvoering zijn tweede verdeelpijpen aangebracht. De uitvinding is vanzelfsprekend niet tot deze in fig. 2 getekende uitvoering beperkt. Wanneer deze verdeelpijpen aanwezig zijn verdient het de voorkeur dat de verdeelpijpen van de respectievelijke groepen 25 worden aangebracht op concentrische cirkels met een voldoende onderlinge afstand om de verdeelpijpen aan te sluiten aan de koelpijpen 15 en aan de verbindingspijpen 23 omdat dit de vervaardiging vergemakkelijkt en omdat het reactievat zo op geschikte wijze kan worden gebruikt. Voorts is het van belang teneinde het koelmedium gelijk-30 matig te verdelen in een groot aantal koelpijpen 15 dat tenminste twee invoerpijpen 9 voor het invoeren van het koelmedium naar de eerste verdeelpijpen zijn aangebracht op plaatsen die symmetrisch zijn ten opzichte van de hartlijn van het vat, en zo ook tenminste twee verbindingspijpen 23 voor het verbinden van de eerste verdeel-35 pijpen, ten minste twee verbindingspijpen 23 voor het verbinden van de eerste verdeelpijpen 17 met de tweede verdeelpijpen en tenminste 800 1 9 40 22 twee verbindingspijpen voor het verbinden van de tweede verdeelpijpen met derde verdeelpijpen.

De verzamelpijpen 19 zijn in hoofdzaak op dezelfde wijze aangebracht als hierboven is beschreven met betrekking tot de 5 verdeelpijpen. Wanneer het aantal koelpijpen betrekMijk gering is kunnen alle koelpijpen zijn aangesloten aan een enkele verzamelpijp. Wanneer echter een groot aantal koelpijpen is aangebracht is het noodzakelijk eerste, tweede en derde verzamelpijpen in concentrische cirkels aan te brengen en tenminste één verbindingspijp 24 deze 10 verzamelpijpen met elkaar te laten verbinden. Vanuit het gezichtspunt van een gemakkelijk vervaardiging of gemakkelijke toepassing, verdient het de voorkeur dat het aantal verzamelpijpen in de respectieve groepen geleidelijk afneemt. In de in fig. 2 getekende uitvoering is echter teneinde het koelmedium gelijkmatig in alle koel-15 pijpen te verdelen één enkele laatste verzamelpijp 20 aangebracht en het verdient gewoonlijk de voorkeur dat de afmeting en vorm van deze laatste verzamelpijp 20 zo worden bepaald dat een geschikte stroomsnelheid wordt bewaard in deze laatste verzamelpijp 20. Wanneer het reactievat zeer groot is en de hoeveelheid reactiewarmte betrekkelijk 20 gering, wordt de hierboven besproken methoden waarbij de latente verdampingswarmte van het koelmedium wordt benut, gebruikt en wordt bij voorkeur een constructie gekozen waarin een functie van het scheiden van de vloeistof van de damp aan de laatste verzamelpijp wordt gegeven, waarbij een pijp 28 voor het naar beneden voeren van 25 de afgescheiden vloeistof die met stippellijnen in fig. 2 is aangegeven, wordt aangebracht in de gasruimte in het centrale deel. De pijp 28 is aangesloten aan de eerste verdeelpijpen 17 door middel van tenminste een verbindingspijp 29 voor het bewerkstelligen van een natuurlijke circulatie van het koelmedium in het reactievat.

30 Alleen de damp van het koelmedium wordt afgevoerd uit de koelmedium-afvoer 10 en het koelmiddel wordt vanuit de koelmiddelinvoer 9 aangevoerd in een hoeveelheid die overeenkomt met de hoeveelheid damp die uit de uitvoer 10 wordt afgevoerd. In deze uitvoering kan de constructie worden vereenvoudigd en kan de werking voordelig zijn 35 in vergelijking met de uitvoering waarbij een damp/vloeistofschelder 800 1 9 40 23 is opgesteld buiten het reactievat en waarbij de vloeistof die achterblijft na afscheiding van de damp, weer in circulatie wordt gebracht en wordt teruggevoerd naar de koelmediuminvoer 9 en wel via een vloeistofvalpijp op natuurlijke wijze door middel van de 5 zwaartekracht, of geforseerd door gebruikmaking van een pomp. Een van het drukvat afgescheiden dicht vat kan worden gebruikt als constructie voor het verdelen of verzamelen van het koelmedium inplaats van de hierboven genoemde pijpvormige organen.

Een zesde specifiek aspect van de uitvinding is 10 te vinden in middelen voor het matigen van de thermische spanning die wordt veroorzaakt door het verschil in warmteuitzetting. In het reactievat volgens de uitvinding en zoals hiervoor beschreven is het temperatuursverschil in de katalysatorlaag gedurende het bedrijf veel geringer dan in het bekende reactievat. Echter wordt onvermij-15 delijkt een zeker temperatuurverschil waargenomen. Aldus ontstaat een geringe thermische spanning als gevolg van de temperatuurverschil in het verbindingsdeel van elk van de pijpvormige organen die de koelconstructie vormen, bijvoorbeeld in de verdeelpijpen 17 en 18, de verbindingspijpen 23, de koelpijpen 15, de verzamelpijpen 19 en 20 20 en de verbindingspijpen 24. Aangezien de koelconstructie is opgebouwd uit pijpvormige organen kan een dergelijke thermische spanning worden gematigd en verspreid door het aanbrengen van krommingen in de respectieve pijpen. Gewoonlijk wordt daarom de voorkeur gegeven aan een koelconstructie die is verkregen met pijpen 25 met daarin een kromdeel. Ofschoon er een temperatuurverschil bestaat tussen de drukmantel en de koelconstructie kan het tot stand komen van een thermische spanning door dit temperatuursverschil geheel worden verhinderd door bekende telescopische gaslek verhinderende organen van het pakkingtype of van het expansiebalg-type, getekend 30 in fig. 2, aan te wenden in het deel waar de koelmediuminvoerpijpen en de koelmediumuitvoerpijpen voor de koelconstructie, zoals de koelmediuminvoer 9 en het koelmediumuitvoer 10, door de drukmantel 1 heen gaan.

Het zevende specifieke aspect van de uitvinding 35 is te vinden in de manier waarop het als uitgangsmateriaal dienende 8001940 24 gas dat in het reactievat moet worden ingebracht, wordt voorverhit. Wanneer het reactievat volgens de uitvinding met de hierboven beschreven constructie wordt gebruikt kan praktisch alle reactiewarmte in het koelmedium worden geabsorbeerd en komt de temperatuur van het bij de reactie verkregen gas dat de katalysatorlaag verlaat, 5 overeen met de uitvoertemperatuur van de katalysatorlaag waarin de hierboven besproken temperatuurverdeling is tot stand gebracht en deze temperatuur is iets hoger dan de temperatuur van het gasvormige uitgangsmateriaal aan de invoerkant van de katalysatorlaag. Het gas dat in de katalysatorlaag moet worden ingevoerd, kan dus worden 10 voorverhit door een warmteuitwisseling tot stand te brengen tussen het gas dat de katalysatorlaag verlaat, en het gas dat wordt ingevoerd in de katalysatorlaag. Deze warmteuitwisseling kan worden bewerkstelligd door gebruik te maken van een bekende warmtewisselaar die is opgesteld buiten het reactievat. Voorts kan de warmteuitwis-15 seling worden bewerkstelligd door een warmtewisselaar op te stellen in een ruimte in het inwendige van het reactievat, zoals in fig. 8 is getekend. Op precies te zijn is de in fig. 8 getekende uitvoering een bekende cylindervormige warmtewisselaar van het pijpentype opgesteld in de ruimte van het centrale deel van het reactie. Deze 20 warmtewisselaar omvat als voornaamste onderdelen een groot aantal pijpen 30, een pijpenplaat 31 waaraan de pijpen 30 zijn bevestigd en een mantel 32.

In de in fig. 8 getekende -uitvoering wordt het gasuitgangsmateriaal voor de omzetting ingevoerd vanuit een gasinvoer 25 7 in een ruimte aan de mantelkant van de cylindervormige pijpen- warmtewisselaar die is gedefinieerd door de buitenoppervlakken van de pijpen 30, de pijpenplaat 31 en de binnenkant van de mantel 32, en de warmteuitwisseling wordt bewerkstelligd tussen het zo ingevoerde gasuitgangsmateriaal en het gas met hoge temperatuur dat 30 wordt afgevoerd uit de katalysatorlaag en dat door de pijpen 30 gaat. Het zo voorverhitte gas wordt door een verdeelpijp 34 gevoerd en ingebracht in de katalysatorlaag vanuit een inlaatruimte 13 van de katalysatorlaag op de hierboven beschreven wijze. Het gas dat ^ naar een uitlaatruimte 14 wordt afgevoerd vanuit de katalysatorlaag, 80 0 1 9 40 25 wordt ingebracht in het inwendige van de pijpen 30 vanuit de onderste delen daarvan en de warmteuitwisseling wordt bewerkstelligd tussen dit afgevoerde gas en het aangevoerde gasvormige uitgangsmateriaal dat aan de mantelkant langs stroomt om zo de temperatuur 5 van het afgevoerde gas te verlagen. Het af te voeren gas wordt vervolgens uit het reactievat gevoerd via een uitvoerruimte 33 en een gasuitvoer 8.

Wanneer een voorverhittende warmtewisselaar als hierboven beschreven wordt gebruikt is het drukverschil tussen de buitenkant 10 en de binnenkant van de pijpenplaat 31 voornamelijk het gevolg van het drukverlies dat in het gas wordt veroorzaakt terwijl dit door de katalysatorlaag heen wordt gevoerd. Aangezien dit drukverschil zeer gering is wordt door het aanbrengen van de pijpenplaat 31 geen bijzonder nadeel teweeggebracht.

15 Een ander voorbeeld van de methode van voorverhitten van een gasvormig uitgangsmateriaal dat moet worden ingevoerd in het reactievat volgens de uitvinding, is een methode waarbij het gasvormige uitgangsmateriaal eerst wordt ingevoerd in een afzonderlijke voor-reactor waarbij het daarin ingevoerde gas tot op zekere 20 hoogte aan een omzettingsreactie wordt onderworpen en een hogere temperatuur krijgt, en waarbij vervolgens het aldus verwarmde gas wordt ingevoerd in de reactor volgens de uitvinding. Het gasvormige uitgangsmateriaal bevat gewoonlijk sporen van een katalysator-vergif. Het verlies aan activiteit van de katalysator dat het gevolg 25 is van het katalysatorvergif, kan met het reactievat volgens de uitvinding, en evenmin met het bekende reactievat, worden voorkomen. Echter veroorzaakt het invoeren van het gasvormige uitgangsmateriaal in een afzonderlijke voor-reactor van geringe afmetingen dat de totale hoeveelheid katalysatorvergift wordt opgenomen in het katalysa-30 torbed van de voor-reactor met als resultaat dat de levensduur van de katalysator in het reactievat volgens de uitvinding dat als het hoofdreactievat werkzaam is, aanzienlijk wordt verlengd.

Het eerste doel van de afzonderlijke voorreactor die hierboven wordt genoemd, is ;te vinden in de verwijdering van het 35 katalysator-vergif in het verhogen van de temperatuur van het gas- 800 1 9 40 26 vormig uitgangsmateriaal tot een temperatuur die geschikt is voor het gas dat in het hoofdreactievat moet worden ingevoerd, en wel door de omzettingsreactie tot op zekere hoogte te bewerkstelligen. Daarom kan de voor-reactor kleiner zijn en van een eenvoudiger 5 constructie in vergelijking met het reactievat volgens de uitvinding dat als hoofdreactievat dient.

De levensduur van de katalysator in een hoofdreactievat wordt aanzienlijk verlengd en voorts wordt het bedrijfsrendement 10 van de installatie als geheel, daarbij inbegrepen het proces voor de bereiding van het gasvormig uitgangsmateriaal, verhoogd door een bedrijfsvoering waarbij wanneer de katalysator in de voorreactor zijn activiteit heeft verloren, alleen de voorreactor wordt uitgeschakeld en het gasvormige uitgangsmateriaal rechtstreeks wordt 15 ingevoerd in het hoofdreactievat uitsluitend gedurende de tijd waarin de katalysator in de voor-reactor wordt verwisseld.

Ook kan desgewenst een paar voor-reactors aanwezig zijn om afwisseld te worden gebruikt.

Als constructiemateriaal voor het reactievat kan ieder 20 materiaal worden gebruikt dat de verschillende spanningen die worden veroorzaakt onder de werkelijk gekozen bedrijfsomstandigheden zoals de druk tijdens de omzetting, de temperatuur bij de omzetting, de druk van het koelmedium en de temperatuur van het koelmedium kan weerstaan en dat geen slechte invloed heeft op de omzettingsreactie. 25 ‘! Toepassingen van het reactievat volgens de uitvinding zullen nu worden beschreven. Het reactievat volgens de uitvinding kan worden aangewend bij chemische exotherme reacties waarbij het uitgangsmateriaal wordt ingevoerd in de katalysatorlaag en het reactieprodukt dat uit de katalysatorlaag komt gasvormig blijven 30 onder de omstandigheden van temperatuur en druk die de omzettingsreactie bewerkstelligen, en het wenselijk is een geschikte tempera-tuurverdeling in de katalysatorlaag te verzorgen of een preciese regeling van de temperatuur in de katalysatorlaag tot stand te brengen. Als dergelijke chemische exotherme reacties kunnen worden 35 genoemd bijvoorbeeld de bereiding van ammoniak uitgaande van een gasvormig uitgangsmateriaal dat waterstof en stikstof bevat, de 800 1 9 40 27 bereiding van methanol, methaan,of een koolwaterstof met twee of meer koolstofatomen uitgaande van een gas dat waterstof en koolmono-xyde en/of Rooldioxyde bevat, de bereiding van waterstof uitgaande van een gas dat stoom en koolmonoxyde bevat, de bereiding van een 5 verzadigde gechloreerde koolwaterstof, zoals chloormethaan of etheenchloride uitgaande van een gas dat een koolwaterstof en chloor-bevat, een oxydatie-reactie voor het bereiden van etheenoxyde, maleinezuuranhydride of ftaalzuuranhydride uitgaande van een gas dat een koolwaterstof en zuurstof bevat, de oxychloreringsreactie 10 bij de bereiding van een onverzadigde gechloreerde koolwaterstof zoals fenylchloride vanuit een gas dat een koolwaterstof en chloor en/of chloorwaterstofzuur en zuurstof bevat, de ammoxydatie-reactie bij de bereiding van een cyanogene verbinding zoals acrylonitril of cyaanzuur uitgaande van een gas dat een koolwaterstof, ammoniak en 5 zuurstof bevat, de hydrogeneringsreactie bij de bereiding van een verzadigde koolwaterstof, zoals cyclohexaan, uitgaande van een gas dat een onverzadigde koolwaterstof en waterstof bevat, de alkylerings-reactie bij de bereiding van iso-octaan of ethylbenzeen uitgaande van een gas dat een onverzadigde koolwaterstof en een verzadigde 20 koolwaterstof bevat, en de oxydatie-reactie bij de bereiding van formaldehyde of dergelijke uitgaande van een gas dat een zuurstof bevattende organische verbinding en zuurstof bevat. Wanneer het reactievat volgens de uitvinding wordt gebruikt worden verschillende voordelen bereid, zoals het besparen van energie gedurende alle 25 processtappen door een verbetering van de benutting van de reactie-warmte, het vergemakkelijken van de constructie van het reactievat en een vermindering van de kosten van het materiaal voor de vervaardiging van het reactievat. Voorts is het in elk van de hiervoor genoemde chemische reacties mogelijk de opbrengst van het beoogde 30 produkt te verhogen, de vorming van nevenprodukten tegen te gaan en de levensduur van de katalysator te verlengen, aangezien de tempera-tuurverdeling in de reactielaag optimaal kan worden gemaakt en de temperatuur in de gehele katalysatorlaag nauwkeurig kan worden geregeld. De soort katalysator is niet bijzonder kritisch wanneer het 35 reactievat volgens de uitvinding wordt gebruikt bij de genoemde 800 1 9 40 28 chemische reacties, en een katalysator die voor de beoogde reactie geschikt is, kan worden gebruikt. Voorts kan de capaciteit van het reactievat worden vergroot door twee of meer katalysatoren die wat betreft katalytische eigenschappen verschillen, aan te brengen zodat 5 het gas in contact raakt met verschillende katalysatoren in de kataly-satorlaag waardat voordelig is. In het bijzonder kunnen grote technische en economische voordelen worden verkregen wanneer de uitvinding wordt aangewend bij de produktie op grote schaal van ammoniak of van methanol die wordt uitgevoerd onder een druk die onder 10 100 kPa ligt.

Vervolgens wordt een beschrijving gegeven van het benutten van de reactiewarmte die in het koelmedium is geabsorbeerd. De reactiewarmte kan op verschillende wijzen worden benut. In het geval dat de methode wordt gevolgd waarbij de soortelijke warmte van het 15 koelmedium wordt gebruikt, kan het reactievat worden benut voor het verhogen van de temperatuur van een uitgangsmateriaal dat moet worden gebruikt in een stap die een hoge temperatuur vereist. Ook in het geval van de methode waarbij de latente verdampingswarmte van het koelmedium wordt benut, kan de reactiewarmte die is geabsorbeerd, 20 op dezelfde wijze worden aangewend. Bijvoorbeeld wordt bij de bereiding van ammoniak uit nafta een mengsel van nafta met stoom onder hoge druk of heet water als koelmedium gebruikt om de stoom te verhitten of de nafta in het reactievat volgens de uitvinding te verdampen, waarbij het gas van hoge temperatuur wordt gebruik als 25 het uitgangsmateriaal voor de stap van de bereiding van waterstofgas als uitgangsmateriaal voor ammoniak. In het geval van de methode waarbij de latente verdampingswarmte wordt benut, kan de reactiewarmte voor andere doeleinden worden gebruikt. Bijvoorbeeld wordt de damp van de vloeistof gescheiden en vervolgens ingevoerd in een andere 30 stap voor het verhitten van een andere stof, hetzij rechtstreeks of indirect. Voorts kan de reactie-warmte worden omgezet in mechanische energie door de druk van de damp te benutten in een turbine, hetzij rechtstreeks of na verdere verhitting. Bovendien wordt de damp benut voor het samenpersen van het gas dat in het reactievat moet 35 worden ingebracht. Het kookpunt van het koelmedium dat in het reactie- 800 1 9 40 29 vat wordt gebruikt, kan worden ingesteld op een niveau dat iets lager ligt dan de temperatuur van de katalysatorlaag die is bepaald in overeenstemming met de aard van de omzettingsreactie en met de eigenschappen van de gebezigde katalysator door de invoertempera-5 tuur en de stroomsnelheid van het koelmedium bij te regelen of door de druk die op het koelmedium wordt gezet, te regelen. Ieder koelmedium dat niet door de gedurende het gebruik door de ontwikkelde warmte wordt aangetast en dat geen corrosieve uitwerking heeft op het materiaal van het reactievat, kan in het reactievat volgens 10 de uitvinding worden gebruikt. In het geval van de werkwijze waar bij de latente verdampingswarmte van het koelmedium wordt benut verdiend het vanuit het gezichtspunt van een doeltreffend benutten van de energie die is opgesloten in de damp van het koelmedium , water als koelmedium te gebruiken, of een alifatische koolwaterstof-15 fractie of een aromatische verbinding zoals een aromatische kool waterstof, of een gechloreerde aromatische koolwaterstof of difenyloxyde of een mengsel daarvan. Wanneer een dergelijke koelmedium wordt gebruikt bij de methode waar de latente verdampingswarmte wordt benut, kan de temperatuur in de gehele katalysator-20 laag nauwkeurig worden geregeld door op geschikte wijze de druk van het koelmedium en het kookpunt van het koelmedium te kiezen.

De toelaatbare bovengrens van de druk van het koelmedium bij deze methode bedraagt ongeveer 150 kPa in het geval hierboven genoemde natuurlijke circulatie, of ongeveer 200 kPa in het geval van de 25 hierboven genoemde geforseerde circulatie. Indien de druk dit kritische getal overtreft neemt de koelcapaciteit van de koelpijpen af.

800 1 9 40

Claims (15)

1. Werkwijze voor het laten reageren van gasvormige uitgangsmaterialen in contact met een vaste katalysatorlaag, 5 met het kenmerk, dat de katalysatorlaag is geformeerd in een vertikale cylindervormige reactiezone waarbij de gasvormige uitgangsmaterialen althans nagenoeg in radiale richting door de katalysatorlaag worden gevoerd, in welke katalysatorlaag langwerpige koelzones vertikaal zijn opgesteld welke zones een geringe 10 diameter hebben, en waarbij een koelmedium door de koelzones wordt gevoerd voor het afvoeren van de door de reactie die in de katalysatorlaag plaatsvindt, opgewekte warmte, waardoor in de katalysatorlaag een optimale temperatuurverdeling tot stand komt.

2. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat de druk van het koelmedium in de koelzones wordt ingesteld op een voorafbepaald niveau zodanig dat een damp/vloeistof meng-fase of een vloeistoffase met een gewenste kooktemperatuur wordt verkregen.

3. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat de druk van het koelmedium in de koelzones van elke koel-zonegroep is ingesteld op een voorafbepaald niveau zodanig dat een damp/vloeistof mengfase of een vloeistoffase met een gewenste kooktemperatuur wordt verkregen.

4. Werkwijze volgens conclusie 2 of 3, met het kenmerk, dat het koelmedium water is.

5. Werkwijze volgens conclusie 2 of 3, met het kenmerk, dat de druk van het koelmedium wordt ingesteld op een waarde onder 200 kPa.

6. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat stikstof en waterstof met elkaar reageren bij een druk beneden 100 kPa om daarbij ammoniak te vormen.

7. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat koolmonoxyde en waterstofgas met elkaar reageren bij een 35 druk beneden 100 kPa om daarbij methanol te vormen. 800 1 9 40

8. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat voorafgaand aan de reactie de gasvormige uitgangsmaterialen met elkaar reageren in een voorgeplaatste reactiezone die dezelfde katalysator bevat als de katalysator in de ïioofdzones, en 5 wel zonder dat de reactiewarmte wordt afgevoerd, waardoor de temperatuur van de gasvormige uitgangsmaterialen toeneemt en een katalysatorvergif dat zich in de gasvormige uitgangsmaterialen bevindt, wordt geelimineerd.

9. Reactievat voor een katalytische reactie in de 10 gasfase, gekenmerkt door een vertikale cylindervormige mantel, een invoer voor gasvormig uitgangsmateriaal en een uitvoer voor gasvormige reactieprodukten, een invoer- en uitvoer voor een koelmedium, een cylindervormig uitgevoerde, aan beide uiteinden open buitenkant katalysator-houder voorzien van een aantal door-15 lopende openingen in de wand en vertikaal in de mantel opgesteld, een cylindervormige centrale katalysator-houder met een aantal doorlopende openingen in zijn wand en vertikaal opgesteld binnen de buitenkant-katalysator-houder, een katalysatorlaag die is geformeerd door een katalysator in te brengen in de ruimte tussen 20 de buitenkant katalysator-houder en de centrale katalysator- houder, een aantal koelpijpen met een geringe diameter welke pijpen zijn verbonden met de koelmediuminvoer aan het ene uiteinde en met de koelmediumuitvoer aan het andere einde en die zijn opgesteld in de katalysatorlaag, een aan de buitenkant gelegen, 25 de druk gelijkmatig makende ruimte tussen de mantel de een schot dat zo is geplaatst dat de gasvormige uitgangsmaterialen worden ingevoerd in de ruimte tussen de mantel en de buitenkant katalysator-houder vanuit welke ruimte de gasvormige uitgangsmaterialen in hoofdzaak in de radiale richting gaan door de 30 katalysatorlaag, en een centrale, de druk gelijkmatig makende ruimte in de centrale katalysatorhouder welke ruimte van de andere ruimte is gescheiden door een schot dat is geplaatst aan een eind van de centrale katalysator-houder en is verbonden met de uitvoer voor gasvormige reactieprodukten aan het andere eind van 35 de centrale katalysator-houder. 800 1 9 40

10. Reactievat volgens conclusie 9, met het kenmerk, dat de hartlijnen van de koelpijpen zijn geplaatst op tenminste één concentrische cirkel waarvan het middelpunt samenvalt met het middelpunt van het reactievat in de horizontale 5 doorsnede van de katalysatorlaat.

11. Reactievat volgens conclusie 9, met het kenmerk, dat een verdeelconstructie voor het verdelen van het koelmedium over de koelpijpen en een verzamelconstructie voor het verzamelen van het koelmedium vanuit de koelpijpen en 10 het afvoeren van het koelmedium een uit meer dan één pijp bestaan de constructie is die is geconstrueerd met pijpvormige organen.

12. Reactievat volgen-s conclusie 9, met het kenmerk^ dat de koelpijpen verschillend zijn van de diameter. 15

13. Reactievat volgens conclusie 9, met het kenmerk, dat tenminste een laag van van openingen voorziene plaat is opgesteld buiten de buitenbegrenzing van de kata-lysatorlaag en één laag binnen de binnenbegrenzing van de kataly-satorlaag, elk op een concentrische cirkel waarvan het middel- 20 punt samenvalt met het middelpunt van het reactievat in de horizontale doorsnede van de katalysator.

14. Reactievat volgens conclusie 10, met het kenmerk, dat de afstand tussen de buitenkant van de katalysatorlaag en de buitenste concentrische cirkel waarop koel-25 pijpen zijn geplaatst, de afstand tussen steeds twee naast elkaar geplaatste concentrische cirkels waarop de koelpijpen zijn geplaatst, en de afstand tussen de binnenste concentrische cirkel waarop koelpijpen zijn geplaatst en de binnenkant van de katalysatorlaag zijn gekozen met het oog op het regelen van het 30 temperatuurprofiel van de katalysatorlaag in radiale richting.

15. Reactievat volgens conclusie 10, met het kenmerk, dat de koelpijpen die op concentrische cirkels zijn geplaatst, zo zijn opgesteld dat de afstand tussen twee naast elkaar geplaatste pijpen geschikt is om een bepaalde waarde 35 van de gasstroomhoeveelheid door de katalysatorlaag te verkrijgen. 80 0 1 9 40